等离子体协同V 2 O 5 -WO 3 /TiO 2 催化降解恶臭气体的试验研究
发布时间：2021-08-08 12:59
针对恶臭气体污染问题,以甲硫醚（DMS）为对象,研究介质阻挡放电等离子体协同V2O5-WO3/TiO2催化剂对恶臭气体降解的影响规律.考察不同参数（能量密度、气体流量、体积分数）对甲硫醚降解效果的影响及副产物生成规律.结果表明,V2O5-WO3/TiO2催化剂对甲硫醚的降解有明显的促进作用.随着V2O5质量分数的增加,催化剂比表面积减小,氧化还原性提升.甲硫醚降解效率和能量效率随V2O5质量分数的增加而增加.当V2O5质量分数为0.6%,能量密度为788.4J/L时,甲硫醚降解效率为91.6%,甲硫醚降解的能量效率为6.54g/（kW·h）.甲硫醚初始体积分数越高,气体体积流量越大,降解效率越低.
【文章来源】：浙江大学学报(工学版). 2016,50(01)北大核心EICSCD
【文章页数】：7 页
【部分图文】：
图１等离子体协同催化降解甲硫醚实验系统示意图Ｆｉｇ．１Ｓｃｈｅｍａｔｉｃｄｉａｇｒａｍｏｆｐｌａｓｍａ－ｃａｔａｌｙｔｉｃｒｅｍｏｖａｌｏｆ
由于表面无定形的钒氧化物的存在可能覆盖堵塞ＴｉＯ２载体中微孔或介孔，导致了催化剂ＢＥＴ比表面积降低［２０］．表１催化剂的ＢＥＴ微观结构参数Ｔａｂ．１ＢＥＴＳｕｒｆａｃｅｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆｃａｔａｌｙｓｔｓａｍｐｌｅｓｗ（Ｖ２Ｏ５）／％ＳＢＥＴ／（ｍ２·ｇ－１）ｖｇ／（ｃｍ３·ｇ－１）Ｄｇ／ｎｍ０．３６８．１３０．２４１３．０５０．６５４．３７０．２５１６．０２２．１．２Ｘ射线衍射（ＸＲＤ）如图２所示为不同Ｖ２Ｏ５质量分数的Ｖ２Ｏ５－ＷＯ３／ＴｉＯ２催化剂ＸＲＤ谱图．图中，２θ为衍射角，Ｉ为衍射强度．可以看出，所有催化剂的ＸＲＤ谱图在２θ＝２５．５５°、３７．１５°、４８．３５°、５４．１５°和５５．３５°处有特征峰，这与典型的锐钛矿晶相（ＪＣＰＤＳ２１－１２７２）相符．随着Ｖ２Ｏ５质量分数的增加，ＸＲＤ谱图中未检测到晶相Ｖ２Ｏ５的特征衍射峰．这主要是因为催化剂样品中的Ｖ２Ｏ５质量分数低于载体ＴｉＯ２表面单层分布的最大容量，Ｖ２Ｏ５以无定形态或高分散态分布在载体ＴｉＯ２的表面上，即在载体ＴｉＯ２的表面呈单层分散［２０］．钒氧化物的单层分布状态有利于催化反应的进行．催化剂样品中的ＷＯ３质量分数低于５％，钨氧化物在ＴｉＯ２载体表面的理论覆盖度在单层分散极限之下［２１］，ＴｉＯ２载体中的钨氧化物为无定形的单层分散状态，所以ＸＲＤ谱图中未检测到ＷＯ
图３不同Ｖ２Ｏ５质量分数催化剂的Ｈ２－ＴＰＲ谱图Ｆｉｇ．３Ｈ２－ＴＰＲｐｒｏｆｉｌｅｓｏｆｄｉｆｆｅｒｅｎｔＶ２Ｏ５ｌｏａｄｉｎｇｓａｍｐｌｅｓ０．６％时，Ｖ５＋向Ｖ３＋的还原峰宽化且向低温区间移动至５３１℃［２２］．位于６６９℃的还原峰归属于Ｗ６＋向Ｗ４＋的还原过程［２３］，而７９４℃的还原峰主要是由Ｗ４＋还原成Ｗ０引起的［２４］．钒基催化剂的ＴＰＲ还原峰的低温位移主要与Ｖ２Ｏ５的质量分数相关．事实上，作为催化反应的主要活性中心，Ｖ２Ｏ５的质量分数是决定催化剂氧化还原性能的主要因素．在高Ｖ２Ｏ５质量分数的条件下，大量的ＶＯｘ物种促进了活化反应，提高了ＶＯＣｓ氧化反应的速率［２５］．２．２等离子体协同催化降解甲硫醚２．２．１Ｖ２Ｏ５质量分数对甲硫醚降解效果影响如图４所示为不同Ｖ２Ｏ５质量分数对等离子体催化降解甲硫醚的影响规律．无论是单独等离子体作用还是等离子体协同催化作用，甲硫醚降解效率均随等离子体能量密度（ＳＥＤ）的增加而升高．等离子体（ＮＴＰ）单独作用时，甲硫醚降解效率较低．在９４８．０Ｊ／Ｌ的能量密度下，甲硫醚降解效率仅为５５．６％．在等离子体反应器内加入Ｖ２Ｏ５－ＷＯ３／ＴｉＯ２催化剂后，该体系对甲硫醚的降解效果较等离子体（ＮＴＰ）单独作用时大幅度上升了２０％～４０％．随着催化剂中Ｖ２Ｏ５质量分数的增加，甲硫醚降解效率提高．在反应器内加入Ｖ２Ｏ５质
【参考文献】：
期刊论文
[1]Decomposition of dimethyl sulfide in a wire-cylinder pulse corona reactor[J]. Jian-tao YANG,Yao SHI,Jie CHEN,Qing-fa SU,Da-hui WANG,Jing CAO(Department of Environmental Science,Zhejiang University,Hangzhou 310028,China). Journal of Zhejiang University（Science A:An International Applied Physics & Engineering Journal）. 2009(01)
[2]介质阻挡放电-光催化降解甲苯的实验研究[J]. 黄碧纯,杨岳,张晓明,叶代启. 华南理工大学学报(自然科学版). 2008(12)
[3]介质阻挡放电低温等离子体降解甲硫醚[J]. 曹静,杨建涛,陈杰,李伟,施耀. 高校化学工程学报. 2007(06)
本文编号：3330001
【文章来源】：浙江大学学报(工学版). 2016,50(01)北大核心EICSCD
【文章页数】：7 页
【部分图文】：
图１等离子体协同催化降解甲硫醚实验系统示意图Ｆｉｇ．１Ｓｃｈｅｍａｔｉｃｄｉａｇｒａｍｏｆｐｌａｓｍａ－ｃａｔａｌｙｔｉｃｒｅｍｏｖａｌｏｆ
由于表面无定形的钒氧化物的存在可能覆盖堵塞ＴｉＯ２载体中微孔或介孔，导致了催化剂ＢＥＴ比表面积降低［２０］．表１催化剂的ＢＥＴ微观结构参数Ｔａｂ．１ＢＥＴＳｕｒｆａｃｅｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆｃａｔａｌｙｓｔｓａｍｐｌｅｓｗ（Ｖ２Ｏ５）／％ＳＢＥＴ／（ｍ２·ｇ－１）ｖｇ／（ｃｍ３·ｇ－１）Ｄｇ／ｎｍ０．３６８．１３０．２４１３．０５０．６５４．３７０．２５１６．０２２．１．２Ｘ射线衍射（ＸＲＤ）如图２所示为不同Ｖ２Ｏ５质量分数的Ｖ２Ｏ５－ＷＯ３／ＴｉＯ２催化剂ＸＲＤ谱图．图中，２θ为衍射角，Ｉ为衍射强度．可以看出，所有催化剂的ＸＲＤ谱图在２θ＝２５．５５°、３７．１５°、４８．３５°、５４．１５°和５５．３５°处有特征峰，这与典型的锐钛矿晶相（ＪＣＰＤＳ２１－１２７２）相符．随着Ｖ２Ｏ５质量分数的增加，ＸＲＤ谱图中未检测到晶相Ｖ２Ｏ５的特征衍射峰．这主要是因为催化剂样品中的Ｖ２Ｏ５质量分数低于载体ＴｉＯ２表面单层分布的最大容量，Ｖ２Ｏ５以无定形态或高分散态分布在载体ＴｉＯ２的表面上，即在载体ＴｉＯ２的表面呈单层分散［２０］．钒氧化物的单层分布状态有利于催化反应的进行．催化剂样品中的ＷＯ３质量分数低于５％，钨氧化物在ＴｉＯ２载体表面的理论覆盖度在单层分散极限之下［２１］，ＴｉＯ２载体中的钨氧化物为无定形的单层分散状态，所以ＸＲＤ谱图中未检测到ＷＯ
图３不同Ｖ２Ｏ５质量分数催化剂的Ｈ２－ＴＰＲ谱图Ｆｉｇ．３Ｈ２－ＴＰＲｐｒｏｆｉｌｅｓｏｆｄｉｆｆｅｒｅｎｔＶ２Ｏ５ｌｏａｄｉｎｇｓａｍｐｌｅｓ０．６％时，Ｖ５＋向Ｖ３＋的还原峰宽化且向低温区间移动至５３１℃［２２］．位于６６９℃的还原峰归属于Ｗ６＋向Ｗ４＋的还原过程［２３］，而７９４℃的还原峰主要是由Ｗ４＋还原成Ｗ０引起的［２４］．钒基催化剂的ＴＰＲ还原峰的低温位移主要与Ｖ２Ｏ５的质量分数相关．事实上，作为催化反应的主要活性中心，Ｖ２Ｏ５的质量分数是决定催化剂氧化还原性能的主要因素．在高Ｖ２Ｏ５质量分数的条件下，大量的ＶＯｘ物种促进了活化反应，提高了ＶＯＣｓ氧化反应的速率［２５］．２．２等离子体协同催化降解甲硫醚２．２．１Ｖ２Ｏ５质量分数对甲硫醚降解效果影响如图４所示为不同Ｖ２Ｏ５质量分数对等离子体催化降解甲硫醚的影响规律．无论是单独等离子体作用还是等离子体协同催化作用，甲硫醚降解效率均随等离子体能量密度（ＳＥＤ）的增加而升高．等离子体（ＮＴＰ）单独作用时，甲硫醚降解效率较低．在９４８．０Ｊ／Ｌ的能量密度下，甲硫醚降解效率仅为５５．６％．在等离子体反应器内加入Ｖ２Ｏ５－ＷＯ３／ＴｉＯ２催化剂后，该体系对甲硫醚的降解效果较等离子体（ＮＴＰ）单独作用时大幅度上升了２０％～４０％．随着催化剂中Ｖ２Ｏ５质量分数的增加，甲硫醚降解效率提高．在反应器内加入Ｖ２Ｏ５质
【参考文献】：
期刊论文
[1]Decomposition of dimethyl sulfide in a wire-cylinder pulse corona reactor[J]. Jian-tao YANG,Yao SHI,Jie CHEN,Qing-fa SU,Da-hui WANG,Jing CAO(Department of Environmental Science,Zhejiang University,Hangzhou 310028,China). Journal of Zhejiang University（Science A:An International Applied Physics & Engineering Journal）. 2009(01)
[2]介质阻挡放电-光催化降解甲苯的实验研究[J]. 黄碧纯,杨岳,张晓明,叶代启. 华南理工大学学报(自然科学版). 2008(12)
[3]介质阻挡放电低温等离子体降解甲硫醚[J]. 曹静,杨建涛,陈杰,李伟,施耀. 高校化学工程学报. 2007(06)
本文编号：3330001
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