亚氧化钛电极膜反应器降解4-氯酚废水的研究
发布时间：2021-09-07 20:10
电化学氧化法因其高效率、低能耗、无二次污染等优点在氯酚废水处理领域中受到了广泛关注。寻找高效稳定的电极材料及提高有机物降解过程中的传质效率是推动电化学氧化废水处理技术产业化的两大关键。考虑到亚氧化钛具有优异的电化学性能,本课题将其用作电化学氧化水处理技术中的阳极材料,构建了亚氧化钛电极膜反应器,结合膜过滤原理来改善传质,探究亚氧化钛膜结构材料降解氯酚废水的可行性。利用扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）对亚氧化钛膜电极进行了表征,证明其微观结构为大孔和介孔为主的蜂窝状多孔结构,主要组成元素为Ti和O,晶相以Ti4O7相占绝大多数,纯度满足使用要求;采用电化学阻抗谱（EIS）和循环伏安曲线（CV）对亚氧化钛膜电极的电化学性能进行分析,结果表明亚氧化钛的电荷转移内阻和扩散内阻分别低于碳布一到两个数量级,同时其电化学活性面积要比单纯电极本身的表面积高出3个数量级。亚氧化钛膜电极的截留分子量近似为200 k Da,具有良好的抗膜污染性能。在有蠕动泵的条件下获得了3.96×10-5 m·s-1的传质速率常数,增加蠕动泵的抽吸作用后增强了溶质向阳极表面的水平对...
【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：87 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
亚氧化钛膜电极SEM图
哈尔滨工业大学工程硕士学位论文（1）废水中的 4-氯酚从溶液中以扩散和吸附两种方式向电极表面迁移；（2）4-氯酚分子与电极表面直接发生电子转移，或者与在电极附近溶液中产生的活性物质发生间接氧化反应；（3）（2）中生成的中间产物继续在电极表面或电极/溶液界面直接或间接发生得失电子的氧化或还原反应；（4）产物从电极表面或电极/溶液界面脱离，向溶液本体扩散。以上过程中，（1）和（4）主要为传质过程，（2）和（3）主要是表面反应过程，其中间接氧化的具体反应历程，根据前文中对 4-氯酚降解氧化中的中间产物分析，可以推测为：在阳极区，溶液中的水分子被氧化生成羟基自由基，进攻 4-氯酚的氯离子基团，生成对苯二酚，继续被氧化为对苯醌，同时阴极区4-氯酚发生脱氯还原生成苯酚，中间产物对苯二酚、对苯醌、苯酚在各自所在电极/溶液界面产生的强氧化活性物质的作用下继续氧化开环，生成甲酸、乙酸、丁二酸和反丁稀二酸等一系列有机酸，最终被矿化为 CO2和水。为了直观地说明以上过程，本节绘制了反应历程图，图 4-19 所示。
【参考文献】：
期刊论文
[1]Magnéli相亚氧化钛的制备和应用研究进展[J]. 孟令岽,李国明,陈珊. 装备环境工程. 2017(12)
[2]纳米氧化亚铜光催化降解4-氯酚[J]. 张钱丽,柯荣锋,魏杰. 苏州科技大学学报(自然科学版). 2017(02)
[3]超声波技术在有机废水处理中的研究进展[J]. 李思岐,车丽君,王晓雪,丁健刚,雷振宇. 应用化工. 2017(07)
[4]臭氧/过氧化氢氧化技术应用于2,4-二氯酚废水的实验研究[J]. 庞少静,朱琦,张先玲,韦海浪,徐国涛,朱开,詹伟友,钟小兰,罗春凤. 轻工科技. 2016(09)
[5]Ti/ATO阳极的制备及氧化降解反渗透浓水[J]. 赵春霞,张爱琳,张春辉,顾平,崔航宇,张光辉. 中国给水排水. 2016(11)
[6]活性污泥耐盐降解邻氯苯酚特性及群落结构分析[J]. 吴志明,孙志远,李辉,刘勇弟. 华东理工大学学报(自然科学版). 2016(02)
[7]萃取法处理含酚废水的研究进展[J]. 乔鑫龙,方梦祥,岑建孟,王勤辉,骆仲泱. 水处理技术. 2016(04)
[8]固定化光合细菌处理含氯酚废水的特性研究[J]. 付玲玲,胡筱敏,黄佳丽. 环境保护科学. 2015(05)
[9]Pd/石墨烯/玻碳电极检测4-氯酚污染物的研究[J]. 石鹏,王伯轩,宋泉霖,王辉,刘新,卞兆勇. 电化学. 2015(05)
[10]Ti5O9-Ti4O7电极电化学处理2,4,6-三硝基苯酚废水[J]. 李联,何平,李洪,董发勤,张素素,丁双双. 化工环保. 2015(04)
博士论文
[1]以PX为溶剂中空纤维膜萃取净化PTA废水的研究[D]. 孔庆然.浙江大学 2017
[2]非均相UV-Fenton处理氯酚废水的研究[D]. 陈永利.广西大学 2015
[3]高级氧化过程中OH·和SO4·-定量分析及溴代副产物生成规律研究[D]. 刘永泽.哈尔滨工业大学 2015
[4]石墨烯—二氧化钛纳米管对淋洗液五氯酚光催化降解研究[D]. 周泽宇.清华大学 2015
[5]白腐真菌对废水中镉和2，4-二氯酚的去除及其生理响应机制[D]. 陈安伟.湖南大学 2014
[6]难降解有机污染物的电催化氧化机制及应用研究[D]. 夏明芳.南京大学 2013
[7]超级电容器用新型高比表面积碳材料电化学性能研究[D]. 高宇.吉林大学 2012
[8]有机污染物电化学氧化反应器的流体动力学和传质性能研究[D]. 苏静.吉林大学 2011
[9]工业难降解有机污染物的电化学氧化处理方法研究[D]. 魏琳.武汉大学 2011
[10]酶电催化与多相电Fenton处理难降解有机物的研究[D]. 李海涛.天津大学 2011
硕士论文
[1]亚氧化钛电极的制备及其去除铜绿微囊藻性能的研究[D]. 白雪峰.哈尔滨工业大学 2017
[2]Al-Fe合金处理水相中的4-氯苯酚[D]. 汤卡.北京化工大学 2017
[3]溶剂萃取法处理高浓度含酚有机工业废水[D]. 焦盼盼.湖南大学 2016
[4]基于电化学过硫酸盐技术氧化降解有机污染物的研究[D]. 朱应良.华南理工大学 2016
[5]亚氧化钛电化学阳极氧化降解印染废水研究[D]. 王愚.哈尔滨工业大学 2016
[6]亚氧化钛阴极用于微生物电解去除酸性红B的效能研究[D]. 盛世玉.哈尔滨工业大学 2015
[7]超滤处理BAF工艺出水过程中膜污染特性及控制研究[D]. 赵林.清华大学 2015
[8]铂/石墨烯复合纳米电极的制备及对甲醇电催化性能测定[D]. 穆雪梅.北京理工大学 2015
[9]氮掺杂有序介孔碳对石化废水中五氯酚的选择性吸附[D]. 刘云朋.浙江大学 2014
[10]锰基氧化物催化臭氧化水中有机污染物的研究[D]. 朱琳.河北师范大学 2014
本文编号：3390179
【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：87 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
亚氧化钛膜电极SEM图
哈尔滨工业大学工程硕士学位论文（1）废水中的 4-氯酚从溶液中以扩散和吸附两种方式向电极表面迁移；（2）4-氯酚分子与电极表面直接发生电子转移，或者与在电极附近溶液中产生的活性物质发生间接氧化反应；（3）（2）中生成的中间产物继续在电极表面或电极/溶液界面直接或间接发生得失电子的氧化或还原反应；（4）产物从电极表面或电极/溶液界面脱离，向溶液本体扩散。以上过程中，（1）和（4）主要为传质过程，（2）和（3）主要是表面反应过程，其中间接氧化的具体反应历程，根据前文中对 4-氯酚降解氧化中的中间产物分析，可以推测为：在阳极区，溶液中的水分子被氧化生成羟基自由基，进攻 4-氯酚的氯离子基团，生成对苯二酚，继续被氧化为对苯醌，同时阴极区4-氯酚发生脱氯还原生成苯酚，中间产物对苯二酚、对苯醌、苯酚在各自所在电极/溶液界面产生的强氧化活性物质的作用下继续氧化开环，生成甲酸、乙酸、丁二酸和反丁稀二酸等一系列有机酸，最终被矿化为 CO2和水。为了直观地说明以上过程，本节绘制了反应历程图，图 4-19 所示。
【参考文献】：
期刊论文
[1]Magnéli相亚氧化钛的制备和应用研究进展[J]. 孟令岽,李国明,陈珊. 装备环境工程. 2017(12)
[2]纳米氧化亚铜光催化降解4-氯酚[J]. 张钱丽,柯荣锋,魏杰. 苏州科技大学学报(自然科学版). 2017(02)
[3]超声波技术在有机废水处理中的研究进展[J]. 李思岐,车丽君,王晓雪,丁健刚,雷振宇. 应用化工. 2017(07)
[4]臭氧/过氧化氢氧化技术应用于2,4-二氯酚废水的实验研究[J]. 庞少静,朱琦,张先玲,韦海浪,徐国涛,朱开,詹伟友,钟小兰,罗春凤. 轻工科技. 2016(09)
[5]Ti/ATO阳极的制备及氧化降解反渗透浓水[J]. 赵春霞,张爱琳,张春辉,顾平,崔航宇,张光辉. 中国给水排水. 2016(11)
[6]活性污泥耐盐降解邻氯苯酚特性及群落结构分析[J]. 吴志明,孙志远,李辉,刘勇弟. 华东理工大学学报(自然科学版). 2016(02)
[7]萃取法处理含酚废水的研究进展[J]. 乔鑫龙,方梦祥,岑建孟,王勤辉,骆仲泱. 水处理技术. 2016(04)
[8]固定化光合细菌处理含氯酚废水的特性研究[J]. 付玲玲,胡筱敏,黄佳丽. 环境保护科学. 2015(05)
[9]Pd/石墨烯/玻碳电极检测4-氯酚污染物的研究[J]. 石鹏,王伯轩,宋泉霖,王辉,刘新,卞兆勇. 电化学. 2015(05)
[10]Ti5O9-Ti4O7电极电化学处理2,4,6-三硝基苯酚废水[J]. 李联,何平,李洪,董发勤,张素素,丁双双. 化工环保. 2015(04)
博士论文
[1]以PX为溶剂中空纤维膜萃取净化PTA废水的研究[D]. 孔庆然.浙江大学 2017
[2]非均相UV-Fenton处理氯酚废水的研究[D]. 陈永利.广西大学 2015
[3]高级氧化过程中OH·和SO4·-定量分析及溴代副产物生成规律研究[D]. 刘永泽.哈尔滨工业大学 2015
[4]石墨烯—二氧化钛纳米管对淋洗液五氯酚光催化降解研究[D]. 周泽宇.清华大学 2015
[5]白腐真菌对废水中镉和2，4-二氯酚的去除及其生理响应机制[D]. 陈安伟.湖南大学 2014
[6]难降解有机污染物的电催化氧化机制及应用研究[D]. 夏明芳.南京大学 2013
[7]超级电容器用新型高比表面积碳材料电化学性能研究[D]. 高宇.吉林大学 2012
[8]有机污染物电化学氧化反应器的流体动力学和传质性能研究[D]. 苏静.吉林大学 2011
[9]工业难降解有机污染物的电化学氧化处理方法研究[D]. 魏琳.武汉大学 2011
[10]酶电催化与多相电Fenton处理难降解有机物的研究[D]. 李海涛.天津大学 2011
硕士论文
[1]亚氧化钛电极的制备及其去除铜绿微囊藻性能的研究[D]. 白雪峰.哈尔滨工业大学 2017
[2]Al-Fe合金处理水相中的4-氯苯酚[D]. 汤卡.北京化工大学 2017
[3]溶剂萃取法处理高浓度含酚有机工业废水[D]. 焦盼盼.湖南大学 2016
[4]基于电化学过硫酸盐技术氧化降解有机污染物的研究[D]. 朱应良.华南理工大学 2016
[5]亚氧化钛电化学阳极氧化降解印染废水研究[D]. 王愚.哈尔滨工业大学 2016
[6]亚氧化钛阴极用于微生物电解去除酸性红B的效能研究[D]. 盛世玉.哈尔滨工业大学 2015
[7]超滤处理BAF工艺出水过程中膜污染特性及控制研究[D]. 赵林.清华大学 2015
[8]铂/石墨烯复合纳米电极的制备及对甲醇电催化性能测定[D]. 穆雪梅.北京理工大学 2015
[9]氮掺杂有序介孔碳对石化废水中五氯酚的选择性吸附[D]. 刘云朋.浙江大学 2014
[10]锰基氧化物催化臭氧化水中有机污染物的研究[D]. 朱琳.河北师范大学 2014
本文编号：3390179
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