磁性BiOI/Fe 3 O 4 的合成及光催化降解水中的双酚S
发布时间：2021-09-24 07:29
利用简单的共沉淀法在室温条件下制备了磁性空心蜂窝状的BiOI/Fe3O4光催化剂,采用X射线衍射（XRD）、透射电子显微镜（TEM）、扫描电子显微镜（SEM）、紫外-可见光漫反射谱仪（UV-vis）、N2吸附-解析BET技术和振动磁强计（VSM）等仪器对其进行表征,并在可见光下催化降解双酚S（BPS）。结果表明,催化剂量为1.0 g·L-1、pH为9.0时,对BPS的去除率最高,可见光照90 min,BiOI/Fe3O4复合光催化剂对BPS的去除率可达90.6%。反应结束后,复合光催化剂在外加磁场作用下从反应体系中分离,循环实验5次后,其光催化效率仍保持在85.0%以上,表现出良好的稳定性。降解过程主要包含羟基自由基和光生空穴的氧化作用。沉淀法制备Bi OI/Fe3O4简单可靠,条件可控,所制备的Bi OI/Fe3O4具有良好的应用前景。
【文章来源】：环境工程学报. 2016,10(11)北大核心CSCD
【文章页数】：8 页
【部分图文】：
BiOI/Fe3O4催化剂的X射线衍射谱图
间接带隙材料，其值为4。以(αhν)1/2对hν作图，可求得BiOI/Fe3O4的能隙值为1．63eV，而BiOI的能隙值为1．85eV。复合材料能隙值的降低同样印证了其光催化性能的增强。2．1．4N2吸附-脱附分析图4(a)为制备的BiOI/Fe3O4复合材料的孔径分布和氮气吸附脱附曲线。等温线是典型的第IV类，属于介孔复合材料。由表1及图4(b，c)得知，BiOI、和Fe3O4的BET比表面积分别为2．71和105．34m2·g－1，其相应的孔径大小分别是12．45和18．16nm。复合材料BiOI/Fe3O4的比表面积为图3单体BiOI与BiOI/Fe3O4复合材料的紫外-可见漫反射图谱(小图:BiOI和BiOI/Fe3O4对应的能带图)Fig．3UV-visdiffusereflectancespectraofBiOIandBiOI/Fe3O4composites(inset:bandgapofBiOIandBiOI/Fe3O4)20．09m2·g－1，低于Fe3O4而高于BiOI，其对应的孔径大小为23．55nm。从BJH孔径分布来看，合成材料的孔径大部分位于2～50nm之间，材料的比表面积和孔容相对较大，表明BiOI/Fe3O4复合材料具有独特的微孔结构。介孔复合材料具有相对较大的表面积，能够提供更多的活性位点，同时适当的孔构造有利于光的透过，可有效地抑制电子和空穴的复合，促使光催化活性得到了增强。表1BiOI/Fe3O4和BiOI催化剂的吸附特性Table1AdsorptionpropertiesofBiOI/Fe3O4andBiOIcatalysts样品比表面积/(m2·g－1)总孔容/(m2·g－1)BiOI/Fe3O420．090．10BiOI2．710．0042Fe3O4105．340．102．1．5磁性分析本实验样品的磁滞曲线如图5所示，Fe3O4粒子的饱和磁化强度为57．35emu·g－1，BiOI/Fe3O4的饱和磁化?
Fig．4Nitrogenadsorption-desorptionisothermandporesizedistribution(inset)ofsamples18．20%;与单体BiOI相比，制备的磁性复合材料的光催化活性最高，在可见光照射下BPS的去除率高达90．60%。由于Fe3O4为n型半导体，而BiOI为p型半导体，二者复合形成了p-n异质结，促进了光生电子和空穴的快速分离，使复合材料的光催化活性得到了极大的提升。另外，复合材料独特的介孔结构也有利于对BPS的吸附从而导致光催化活性的增强。2．3影响因素分析2．3．1催化剂用量影响图7表明了不同催化剂加入量对BPS去除效图5BiOI和BiOI/Fe3O4样品的饱和磁滞回线Fig．5MagnetichysteresisloopsofBiOIandBiOI/Fe3O4samples图6不同催化剂对BPS的光催化降解效率对比Fig．6ComparisonofBPSphotocatalyticdegradationbydifferentcatalysts率的影响。当浓度达到1．0g·L－1时，BPS的降解效率达到最佳值。在达到最佳值之前，催化剂浓度范围为0．1～1．0g·L－1。随着催化剂浓度的增大，催化剂表面与污染物的接触面增大，表面活性位点对BPS的吸附也随之增多，其催化降解效率逐渐增大。随着催化剂浓度的继续增大，BPS降解效率降低。这可能是由于水溶液中催化剂用量过大，致使可见光透光率下降，光照不能很好的照射到催化剂表面，活性位点减少，导致光催化效率降低［17-18］。另一方面，过多的催化剂容易导致团聚现象的出现，也会使其光催化效率下降［19］。2．3．2pH影响在pH=3．0～13．0范围内，考察了初始pH对BPS降解的影响，如图8所示。催化剂的光降解动力学遵循一级动力学方程，由此可得出反应动力学常数(k):ln(C0/C)=kt式中:t为反应时间(min)，C0为BPS的初始浓度6353
【参考文献】：
期刊论文
[1]可见光铋系光催化剂的研究进展[J]. 赫荣安,曹少文,周鹏,余家国. 催化学报. 2014(07)
[2]纳米材料毒理学和安全性研究进展[J]. 张杰,钱新明,赵鹏,许志珍,王煜倩,唐仕川. 中国安全生产科学技术. 2013(01)
[3]BiOI-TiO2复合材料光催化降解双酚A的研究[J]. 方建章,徐晓鑫,柳章,岑超平. 华南师范大学学报(自然科学版). 2013(01)
[4]卤氧化铋化合物光催化剂[J]. 魏平玉,杨青林,郭林. 化学进展. 2009(09)
[5]纳米材料的毒理学和安全性[J]. 李卫华,市原学,李洁斐,王强毅,顾祖维,丁训诚. 环境与职业医学. 2006(05)
[6]11种取代酚类内分泌干扰活性的初步筛选与评价[J]. 李延,胡双庆,尹大强,王连生. 环境化学. 2003(04)
本文编号：3407356
【文章来源】：环境工程学报. 2016,10(11)北大核心CSCD
【文章页数】：8 页
【部分图文】：
BiOI/Fe3O4催化剂的X射线衍射谱图
间接带隙材料，其值为4。以(αhν)1/2对hν作图，可求得BiOI/Fe3O4的能隙值为1．63eV，而BiOI的能隙值为1．85eV。复合材料能隙值的降低同样印证了其光催化性能的增强。2．1．4N2吸附-脱附分析图4(a)为制备的BiOI/Fe3O4复合材料的孔径分布和氮气吸附脱附曲线。等温线是典型的第IV类，属于介孔复合材料。由表1及图4(b，c)得知，BiOI、和Fe3O4的BET比表面积分别为2．71和105．34m2·g－1，其相应的孔径大小分别是12．45和18．16nm。复合材料BiOI/Fe3O4的比表面积为图3单体BiOI与BiOI/Fe3O4复合材料的紫外-可见漫反射图谱(小图:BiOI和BiOI/Fe3O4对应的能带图)Fig．3UV-visdiffusereflectancespectraofBiOIandBiOI/Fe3O4composites(inset:bandgapofBiOIandBiOI/Fe3O4)20．09m2·g－1，低于Fe3O4而高于BiOI，其对应的孔径大小为23．55nm。从BJH孔径分布来看，合成材料的孔径大部分位于2～50nm之间，材料的比表面积和孔容相对较大，表明BiOI/Fe3O4复合材料具有独特的微孔结构。介孔复合材料具有相对较大的表面积，能够提供更多的活性位点，同时适当的孔构造有利于光的透过，可有效地抑制电子和空穴的复合，促使光催化活性得到了增强。表1BiOI/Fe3O4和BiOI催化剂的吸附特性Table1AdsorptionpropertiesofBiOI/Fe3O4andBiOIcatalysts样品比表面积/(m2·g－1)总孔容/(m2·g－1)BiOI/Fe3O420．090．10BiOI2．710．0042Fe3O4105．340．102．1．5磁性分析本实验样品的磁滞曲线如图5所示，Fe3O4粒子的饱和磁化强度为57．35emu·g－1，BiOI/Fe3O4的饱和磁化?
Fig．4Nitrogenadsorption-desorptionisothermandporesizedistribution(inset)ofsamples18．20%;与单体BiOI相比，制备的磁性复合材料的光催化活性最高，在可见光照射下BPS的去除率高达90．60%。由于Fe3O4为n型半导体，而BiOI为p型半导体，二者复合形成了p-n异质结，促进了光生电子和空穴的快速分离，使复合材料的光催化活性得到了极大的提升。另外，复合材料独特的介孔结构也有利于对BPS的吸附从而导致光催化活性的增强。2．3影响因素分析2．3．1催化剂用量影响图7表明了不同催化剂加入量对BPS去除效图5BiOI和BiOI/Fe3O4样品的饱和磁滞回线Fig．5MagnetichysteresisloopsofBiOIandBiOI/Fe3O4samples图6不同催化剂对BPS的光催化降解效率对比Fig．6ComparisonofBPSphotocatalyticdegradationbydifferentcatalysts率的影响。当浓度达到1．0g·L－1时，BPS的降解效率达到最佳值。在达到最佳值之前，催化剂浓度范围为0．1～1．0g·L－1。随着催化剂浓度的增大，催化剂表面与污染物的接触面增大，表面活性位点对BPS的吸附也随之增多，其催化降解效率逐渐增大。随着催化剂浓度的继续增大，BPS降解效率降低。这可能是由于水溶液中催化剂用量过大，致使可见光透光率下降，光照不能很好的照射到催化剂表面，活性位点减少，导致光催化效率降低［17-18］。另一方面，过多的催化剂容易导致团聚现象的出现，也会使其光催化效率下降［19］。2．3．2pH影响在pH=3．0～13．0范围内，考察了初始pH对BPS降解的影响，如图8所示。催化剂的光降解动力学遵循一级动力学方程，由此可得出反应动力学常数(k):ln(C0/C)=kt式中:t为反应时间(min)，C0为BPS的初始浓度6353
【参考文献】：
期刊论文
[1]可见光铋系光催化剂的研究进展[J]. 赫荣安,曹少文,周鹏,余家国. 催化学报. 2014(07)
[2]纳米材料毒理学和安全性研究进展[J]. 张杰,钱新明,赵鹏,许志珍,王煜倩,唐仕川. 中国安全生产科学技术. 2013(01)
[3]BiOI-TiO2复合材料光催化降解双酚A的研究[J]. 方建章,徐晓鑫,柳章,岑超平. 华南师范大学学报(自然科学版). 2013(01)
[4]卤氧化铋化合物光催化剂[J]. 魏平玉,杨青林,郭林. 化学进展. 2009(09)
[5]纳米材料的毒理学和安全性[J]. 李卫华,市原学,李洁斐,王强毅,顾祖维,丁训诚. 环境与职业医学. 2006(05)
[6]11种取代酚类内分泌干扰活性的初步筛选与评价[J]. 李延,胡双庆,尹大强,王连生. 环境化学. 2003(04)
本文编号：3407356
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