基于表面活性剂诱导合成PdNPs催化还原水体微污染物4-氯苯酚（4-CP）的机理研究
发布时间：2021-10-22 22:49
表面活性剂拥有丰富的官能团,且具有自组装性质,被认为是一种非常好的合成超细贵金属颗粒的载体材料。本研究报导了一种表面活性剂诱导合成具有独特结构形状钯纳米颗粒（PdNPs）组装体的新方法,合成的PdNPs组装体具有很好的稳定性及催化活性,能高效催化对氯苯酚（4-CP）的还原脱氯。研究表明,由表面活性剂自组装诱导合成的PdNPs组装体,其结构取决于表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）的浓度:在较低CTAB浓度（0.125 mM）下,形成的是具有双层结构的疏松型囊泡;然而,随着CTAB浓度的增大,从0.125 mM到10.0 mM,其结构可以由疏松性囊泡经纳米立方体演化为球形囊泡组装体结构。研究显示,阳离子表面活性剂与阴离子Pd前驱体之间的静电作用力能有效的抵消阳离子活性剂亲水头基团CTA+之间的静电斥力,从而从分子水平驱动形成表面活性剂组装体;而中尺度范围形成的PdNPs组装体的结构,主要由CTAB的浓度决定。本研究中,选取水体中微污染物4-CP为研究对象,以催化还原脱氯反应为探针反应,结果显示合成的PdNPs组装体具有高催化活性和强脱卤能力,能在45 min内...
【文章来源】：湖南大学湖南省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：58 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
1（a）不同溶液的紫外可见吸收光谱图（CTAB溶液，[PdCl4]
图 3.2.1 PdNPs 组装体的形貌特征。TEM 图 （a）无 CTAB条件下合成的 Pd颗粒 （b）0.125mM CTAB 条件下合成的 PdNPs （c）1.0 mM CTAB 条件下合成的 PdNPs （d）2.0 mM CTAB 条件下合成的 PdNPs（e）PdNPs 的 HRTEM 图及晶格间距 （f）10.0 mM CTAB 条件下合成的 PdNPs（g）1.0 mM 条件下合成的 PdNPs 的 EDS 频谱Figure 3.2.1 Characterizations of the PdNPs assemblies. TEM images of (a) Pd particles prepared in theabsence of CTAB, (b) PdNPs prepared in the presence of 0.125 mM CTAB, (c) PdNPs prepared in thepresence of 1.0 mM CTAB, (d) PdNPs prepared in the presence of 2.0 mM CTAB (e) HRTEM image ofPdNPs and the crystalline of PdNPs with resolvable atomic lattice (f) PdNPs prepared in the presence of10.0 mM CTAB (g) EDS spectrum of PdNPs prepared in the presence of 1.0 mM CTAB.利用（HR）TEM-EDS 表征，可以获得通过表面活性剂诱导合成的 PdNPs 组装体的形貌结构及元素组成信息。不同条件下合成的 PdNPs 的 TEM 图如图 3.2.1 所示。如图 3.2.1（a），在没有 CTAB 存在的条件下合成的 Pd 颗粒，趋向于团聚形成大块状组装体，与前述稳定性实验一致，所观察到的在无 CTAB 的条件下合成的 PdNPs 合成后很快沉降至三口烧瓶底部。这可能是由于超细金属颗粒之间的相互吸引力（磁力作用）
工程学位硕士论文合成并稳定。在这方面，正是由于 CTAB 自身的独特性质以及其与阴离子 Pd 的前驱体能相互作用，进而诱导了 PdNPs的合成。当提高 CTAB的浓度至 1.0mM时，此时其浓度大于临界胶束浓度 0.9 mM，理论上将形成球状或圆柱体状的胶束结构。然而，与之相对，如图3.2.1（c）所示，在系统中形成的是100nm左右大小的纳米立方体组装体，这种纳米立方体是在 CTA+-PdNPs 复合体的球型胶束结构基础上再组装形成的。如图3.2.1（d）所示，进一步将 CTAB 的浓度提高至 2.0 mM，组装体进一步演化成约 130nm 的圆柱体结构。然而，进一步将 CTAB 浓度提高至 10.0 mM，组装体演化成圆柱体结构，如图 3.2.1（f）所示。因此，可以总结为，PdNPs 组装体的结构演化是受表面活性剂分子的诱导，其结构受表面活性剂浓度的控制。
【参考文献】：
期刊论文
[1]氯酚废水处理方法研究进展[J]. 李君敬,刘惠玲,程修文. 工业水处理. 2013(09)
[2]氯酚类毒物的分离分析研究进展[J]. 王良,朱红,马春宏,姜大雨,王庆伟. 化学世界. 2011(06)
[3]氯代苯酚与生物活(毒)性的相关性研究[J]. 余强. 长江大学学报(自然科学版)理工卷. 2010(03)
[4]三角银纳米柱的研究进展[J]. 马占芳,司国丽,初一鸣,陈颖. 化学进展. 2009(09)
[5]高能球磨还原法对废水中邻氯苯酚的脱氯研究[J]. 解庆范,陈楷翰,郑志福,陈延民. 工业用水与废水. 2009(03)
[6]氯代苯酚类化合物毒性的构效关系研究[J]. 徐文国,王丹,朱丽,赵毅,杨桔材. 内蒙古工业大学学报(自然科学版). 2005(02)
[7]造纸工业废水中挥发酚的危害与综合治理[J]. 段小平,宋亮,张凡. 北方环境. 2004(05)
[8]含酚废水的治理方法及其进展[J]. 喻淼,褚意新. 天中学刊. 2004(05)
[9]ECF和TCF漂白是造纸工业可持续发展的方向[J]. 黄文荣,陈中豪. 中国造纸. 2003(08)
[10]金属纳米粒子的制备与应用[J]. 魏建红,官建国,袁润章. 武汉理工大学学报. 2001(03)
硕士论文
[1]多功能贵金属纳米颗粒的设计合成及催化性能的研究[D]. 夏清冬.哈尔滨师范大学 2016
本文编号：3451975
【文章来源】：湖南大学湖南省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：58 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
1（a）不同溶液的紫外可见吸收光谱图（CTAB溶液，[PdCl4]
图 3.2.1 PdNPs 组装体的形貌特征。TEM 图 （a）无 CTAB条件下合成的 Pd颗粒 （b）0.125mM CTAB 条件下合成的 PdNPs （c）1.0 mM CTAB 条件下合成的 PdNPs （d）2.0 mM CTAB 条件下合成的 PdNPs（e）PdNPs 的 HRTEM 图及晶格间距 （f）10.0 mM CTAB 条件下合成的 PdNPs（g）1.0 mM 条件下合成的 PdNPs 的 EDS 频谱Figure 3.2.1 Characterizations of the PdNPs assemblies. TEM images of (a) Pd particles prepared in theabsence of CTAB, (b) PdNPs prepared in the presence of 0.125 mM CTAB, (c) PdNPs prepared in thepresence of 1.0 mM CTAB, (d) PdNPs prepared in the presence of 2.0 mM CTAB (e) HRTEM image ofPdNPs and the crystalline of PdNPs with resolvable atomic lattice (f) PdNPs prepared in the presence of10.0 mM CTAB (g) EDS spectrum of PdNPs prepared in the presence of 1.0 mM CTAB.利用（HR）TEM-EDS 表征，可以获得通过表面活性剂诱导合成的 PdNPs 组装体的形貌结构及元素组成信息。不同条件下合成的 PdNPs 的 TEM 图如图 3.2.1 所示。如图 3.2.1（a），在没有 CTAB 存在的条件下合成的 Pd 颗粒，趋向于团聚形成大块状组装体，与前述稳定性实验一致，所观察到的在无 CTAB 的条件下合成的 PdNPs 合成后很快沉降至三口烧瓶底部。这可能是由于超细金属颗粒之间的相互吸引力（磁力作用）
工程学位硕士论文合成并稳定。在这方面，正是由于 CTAB 自身的独特性质以及其与阴离子 Pd 的前驱体能相互作用，进而诱导了 PdNPs的合成。当提高 CTAB的浓度至 1.0mM时，此时其浓度大于临界胶束浓度 0.9 mM，理论上将形成球状或圆柱体状的胶束结构。然而，与之相对，如图3.2.1（c）所示，在系统中形成的是100nm左右大小的纳米立方体组装体，这种纳米立方体是在 CTA+-PdNPs 复合体的球型胶束结构基础上再组装形成的。如图3.2.1（d）所示，进一步将 CTAB 的浓度提高至 2.0 mM，组装体进一步演化成约 130nm 的圆柱体结构。然而，进一步将 CTAB 浓度提高至 10.0 mM，组装体演化成圆柱体结构，如图 3.2.1（f）所示。因此，可以总结为，PdNPs 组装体的结构演化是受表面活性剂分子的诱导，其结构受表面活性剂浓度的控制。
【参考文献】：
期刊论文
[1]氯酚废水处理方法研究进展[J]. 李君敬,刘惠玲,程修文. 工业水处理. 2013(09)
[2]氯酚类毒物的分离分析研究进展[J]. 王良,朱红,马春宏,姜大雨,王庆伟. 化学世界. 2011(06)
[3]氯代苯酚与生物活(毒)性的相关性研究[J]. 余强. 长江大学学报(自然科学版)理工卷. 2010(03)
[4]三角银纳米柱的研究进展[J]. 马占芳,司国丽,初一鸣,陈颖. 化学进展. 2009(09)
[5]高能球磨还原法对废水中邻氯苯酚的脱氯研究[J]. 解庆范,陈楷翰,郑志福,陈延民. 工业用水与废水. 2009(03)
[6]氯代苯酚类化合物毒性的构效关系研究[J]. 徐文国,王丹,朱丽,赵毅,杨桔材. 内蒙古工业大学学报(自然科学版). 2005(02)
[7]造纸工业废水中挥发酚的危害与综合治理[J]. 段小平,宋亮,张凡. 北方环境. 2004(05)
[8]含酚废水的治理方法及其进展[J]. 喻淼,褚意新. 天中学刊. 2004(05)
[9]ECF和TCF漂白是造纸工业可持续发展的方向[J]. 黄文荣,陈中豪. 中国造纸. 2003(08)
[10]金属纳米粒子的制备与应用[J]. 魏建红,官建国,袁润章. 武汉理工大学学报. 2001(03)
硕士论文
[1]多功能贵金属纳米颗粒的设计合成及催化性能的研究[D]. 夏清冬.哈尔滨师范大学 2016
本文编号：3451975
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