二维过渡金属碳化物对Eu（Ⅲ）和Re（Ⅶ）吸附行为研究
发布时间：2021-11-02 12:22
近年来核能利用的快速发展使得放射性核废物的产生量显著增加,如何安全妥善地处理好这些核废物,使之不会对生态环境和人类健康造成严重威胁,是影响核能可持续发展的关键因素。而开发功能性纳米材料用于高效快速地去除水体中的放射性核素已成为放射性污染防治和环境修复的有效手段。二维过渡金属碳化物（MXene）是一种新型的层状纳米材料,MXene材料因表现出较大的比表面积、丰富的活性位点、较高的离子交换容量、可控的层间距以及良好的亲水性等优点,有望在处理放射性废水中的放射性核素方面发挥作用。本文选取了MXene材料中的Ti3C2Tx和Ti2CTx,制备了碱化的Ti3C2Tx（Na-Ti3C2Tx）和Ti2CTx/聚二烯丙基二甲基氯化铵（PDDA）的复合材料,用于水溶液中的Eu（Ⅲ）和Re（Ⅶ）的去除行为研究,这些研究结果可...
【文章来源】：南华大学湖南省
【文章页数】：92 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
CNTs对Eu(III)和243Am(III)的相互作用[52]
南华大学硕士学位论文效果[56-60]。中科院石伟群课题组制备了氧化石墨烯和壳聚糖的复合物用于 U(VI)的吸附[56]，制备了氧化石墨烯和聚乙烯亚胺的复合材料用于对U(VI)和Re(VII) 的共去除[57]。2017 年，王祥科课题组制备了新型磷酸化氧化石墨烯(GO)-壳聚糖(CS)复合物(GO-CS-P)用于去除 U(VI)。该吸附剂在 15 分钟内能够将水溶液中 U(VI)的浓度降低到痕量水平。GO-CS-P 对 U(VI)的最大吸附容量高于 GO，GO-CS 和一系列其他吸附剂。此外，GO-CS-P 还表现出对 U(VI)的高选择性。基于解吸实验和光谱(FTIR，XAS 和 XPS)分析的结果，U(VI)的高效去除主要受内球表面络合控制，表面还原的贡献较小。以上这些特点使得 GO-CS-P 复合材料可用作净化含铀废水的潜在吸附剂(图 1.2 所示)[58]。
?涞南嗷プ饔枚晕廴疚镂?降挠跋焯峁┝诵碌募?鈁60](图1.3 所示)。图 1.3 氧化石墨烯(GO)和凹凸棒石(APT)的相互作用对铀的影响[60]Fig 1.3 The impact of interaction between APT and GO on the adsorption of U(VI)[60]1.4.3 介孔材料介孔材料是指孔径大小在 2~50nm 之间的多孔材料[61-63]。介孔材料有均一的孔径且可以根据需要调控孔径的大小，高的孔容，大比表面积，有良好的水热稳定性和化学稳定性等优点。因此介孔材料已被广泛地应用到放射性废水的治理中。2014 年中科院石伟群课题组报告了使用膦酸盐-氨基双功能化介孔二氧化硅(PAMS)增强 Th(IV)吸附的研究。PAMS 吸附剂具有有序的介孔结构，均匀的孔径和大的表面积，通过使用常用试剂进行简单的一步共缩合方法制备。在 Th(IV)吸附过程中，氨基通过其亲水性起到“接触配体”的作用，从而增强材料与水合金属离子的相容性，而膦酸盐基团则只要起到络合配位的作用(图 1.4 所示)[64]。
【参考文献】：
期刊论文
[1]碱化插层二维过渡金属碳化物的制备及其对铀酰离子的电化学检测[J]. 樊懋,王琳,裴承新,石伟群. 无机材料学报. 2019(01)
[2]金属有机骨架材料在放射性核素去除中的研究[J]. 王祥学,于淑君,王祥科. 无机材料学报. 2019(01)
[3]层状双金属氧化物材料对放射性核素的去除研究[J]. 王祥学,庞宏伟,吴忆涵,于淑君,宋刚,马宵颖,许佩瑶. 中国科学:化学. 2019(01)
[4]聚苯胺@碳纳米纤维复合材料对放射性核素铀的高效去除[J]. 王苏菲,于淑君,吴忆涵,庞宏伟,陈中山,王祥学. 中国科学:化学. 2019(01)
[5]In-situ reduction synthesis of manganese dioxide@polypyrrole core/shell nanomaterial for highly efficient enrichment of U（Ⅵ） and Eu（Ⅲ）[J]. Wen Yao,Yihan Wu,Hongwei Pang,Xiangxue Wang,Shujun Yu,Xiangke Wang. Science China（Chemistry）. 2018(07)
[6]人工纳米材料吸附放射性核素的机理研究[J]. 杜毅,王建,王宏青,夏良树,王祥科. 农业环境科学学报. 2016(10)
[7]纳米材料在放射性废水处理中的吸附应用[J]. 张晓媛,顾平,张光辉. 环境化学. 2016(10)
[8]Reductive immobilization of Re（VⅡ） by graphene modified nanoscale zero-valent iron particles using a plasma technique[J]. Jie Li,Changlun Chen,Rui Zhang,Xiangke Wang. Science China（Chemistry）. 2016(01)
[9]Electrolytic reduction of Re（Ⅶ） using a flow type electrolysis cell and its possibility of radiopharmaceuticals application[J]. 张晓霞,赵羽佳,韦悦周. Nuclear Science and Techniques. 2015(01)
[10]国务院印发《能源发展战略行动计划（20142020年）》的通知[J]. 中国核工业. 2014(11)
博士论文
[1]氧化石墨烯及其功能化改性材料富集水中重金属离子机理研究[D]. 王慧.湖南大学 2016
[2]奥奈达希瓦氏菌铀（Ⅵ）还原能力的增强机制及应用基础研究[D]. 刘金香.南华大学 2015
[3]功能化有序介孔有机硅材料的设计合成、形貌控制及催化应用研究[D]. 石教艺.兰州大学 2011
[4]改进EISA方法合成硅铝及铁氧化物介孔材料研究[D]. 万丽娟.哈尔滨工业大学 2008
[5]新型介孔材料的设计合成及其功能研究[D]. 唐嘉伟.复旦大学 2008
[6]酰亚胺类萃取剂的合成、表征及萃取性能研究[D]. 刘峙嵘.中国原子能科学研究院 2004
硕士论文
[1]金属有机骨架材料UiO-66及其羧酸衍生物对Th（Ⅳ）和Eu（Ⅲ）的吸附行为研究[D]. 张男.北京化工大学 2017
[2]MOF材料负载酶及其催化性能研究[D]. 梁宇欣.北京化工大学 2016
[3]分级结构勃姆石复合材料制备与吸附性能研究[D]. 任海深.重庆理工大学 2015
[4]MIL-101系列材料的合成及性能研究[D]. 张春梅.哈尔滨工业大学 2014
[5]香根草和菖蒲对铀胁迫的耐性与富集特性研究[D]. 赵聪.南华大学 2014
[6]应用水滑石实时合成分离固化模拟核素铕钍[D]. 查才存.合肥工业大学 2014
[7]椰壳活性炭官能化及吸附镉应用研究[D]. 兰远明.湖南大学 2012
[8]多种吸附材料对重金属与碘离子的吸附性能研究[D]. 万丽娟.太原理工大学 2012
[9]我国可再生能源开发利用的法律制度研究[D]. 张婷.山西财经大学 2011
[10]碳纳米管薄膜电容特性及其在水处理中的应用[D]. 高阳.华东师范大学 2008
本文编号：3471976
【文章来源】：南华大学湖南省
【文章页数】：92 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
CNTs对Eu(III)和243Am(III)的相互作用[52]
南华大学硕士学位论文效果[56-60]。中科院石伟群课题组制备了氧化石墨烯和壳聚糖的复合物用于 U(VI)的吸附[56]，制备了氧化石墨烯和聚乙烯亚胺的复合材料用于对U(VI)和Re(VII) 的共去除[57]。2017 年，王祥科课题组制备了新型磷酸化氧化石墨烯(GO)-壳聚糖(CS)复合物(GO-CS-P)用于去除 U(VI)。该吸附剂在 15 分钟内能够将水溶液中 U(VI)的浓度降低到痕量水平。GO-CS-P 对 U(VI)的最大吸附容量高于 GO，GO-CS 和一系列其他吸附剂。此外，GO-CS-P 还表现出对 U(VI)的高选择性。基于解吸实验和光谱(FTIR，XAS 和 XPS)分析的结果，U(VI)的高效去除主要受内球表面络合控制，表面还原的贡献较小。以上这些特点使得 GO-CS-P 复合材料可用作净化含铀废水的潜在吸附剂(图 1.2 所示)[58]。
?涞南嗷プ饔枚晕廴疚镂?降挠跋焯峁┝诵碌募?鈁60](图1.3 所示)。图 1.3 氧化石墨烯(GO)和凹凸棒石(APT)的相互作用对铀的影响[60]Fig 1.3 The impact of interaction between APT and GO on the adsorption of U(VI)[60]1.4.3 介孔材料介孔材料是指孔径大小在 2~50nm 之间的多孔材料[61-63]。介孔材料有均一的孔径且可以根据需要调控孔径的大小，高的孔容，大比表面积，有良好的水热稳定性和化学稳定性等优点。因此介孔材料已被广泛地应用到放射性废水的治理中。2014 年中科院石伟群课题组报告了使用膦酸盐-氨基双功能化介孔二氧化硅(PAMS)增强 Th(IV)吸附的研究。PAMS 吸附剂具有有序的介孔结构，均匀的孔径和大的表面积，通过使用常用试剂进行简单的一步共缩合方法制备。在 Th(IV)吸附过程中，氨基通过其亲水性起到“接触配体”的作用，从而增强材料与水合金属离子的相容性，而膦酸盐基团则只要起到络合配位的作用(图 1.4 所示)[64]。
【参考文献】：
期刊论文
[1]碱化插层二维过渡金属碳化物的制备及其对铀酰离子的电化学检测[J]. 樊懋,王琳,裴承新,石伟群. 无机材料学报. 2019(01)
[2]金属有机骨架材料在放射性核素去除中的研究[J]. 王祥学,于淑君,王祥科. 无机材料学报. 2019(01)
[3]层状双金属氧化物材料对放射性核素的去除研究[J]. 王祥学,庞宏伟,吴忆涵,于淑君,宋刚,马宵颖,许佩瑶. 中国科学:化学. 2019(01)
[4]聚苯胺@碳纳米纤维复合材料对放射性核素铀的高效去除[J]. 王苏菲,于淑君,吴忆涵,庞宏伟,陈中山,王祥学. 中国科学:化学. 2019(01)
[5]In-situ reduction synthesis of manganese dioxide@polypyrrole core/shell nanomaterial for highly efficient enrichment of U（Ⅵ） and Eu（Ⅲ）[J]. Wen Yao,Yihan Wu,Hongwei Pang,Xiangxue Wang,Shujun Yu,Xiangke Wang. Science China（Chemistry）. 2018(07)
[6]人工纳米材料吸附放射性核素的机理研究[J]. 杜毅,王建,王宏青,夏良树,王祥科. 农业环境科学学报. 2016(10)
[7]纳米材料在放射性废水处理中的吸附应用[J]. 张晓媛,顾平,张光辉. 环境化学. 2016(10)
[8]Reductive immobilization of Re（VⅡ） by graphene modified nanoscale zero-valent iron particles using a plasma technique[J]. Jie Li,Changlun Chen,Rui Zhang,Xiangke Wang. Science China（Chemistry）. 2016(01)
[9]Electrolytic reduction of Re（Ⅶ） using a flow type electrolysis cell and its possibility of radiopharmaceuticals application[J]. 张晓霞,赵羽佳,韦悦周. Nuclear Science and Techniques. 2015(01)
[10]国务院印发《能源发展战略行动计划（20142020年）》的通知[J]. 中国核工业. 2014(11)
博士论文
[1]氧化石墨烯及其功能化改性材料富集水中重金属离子机理研究[D]. 王慧.湖南大学 2016
[2]奥奈达希瓦氏菌铀（Ⅵ）还原能力的增强机制及应用基础研究[D]. 刘金香.南华大学 2015
[3]功能化有序介孔有机硅材料的设计合成、形貌控制及催化应用研究[D]. 石教艺.兰州大学 2011
[4]改进EISA方法合成硅铝及铁氧化物介孔材料研究[D]. 万丽娟.哈尔滨工业大学 2008
[5]新型介孔材料的设计合成及其功能研究[D]. 唐嘉伟.复旦大学 2008
[6]酰亚胺类萃取剂的合成、表征及萃取性能研究[D]. 刘峙嵘.中国原子能科学研究院 2004
硕士论文
[1]金属有机骨架材料UiO-66及其羧酸衍生物对Th（Ⅳ）和Eu（Ⅲ）的吸附行为研究[D]. 张男.北京化工大学 2017
[2]MOF材料负载酶及其催化性能研究[D]. 梁宇欣.北京化工大学 2016
[3]分级结构勃姆石复合材料制备与吸附性能研究[D]. 任海深.重庆理工大学 2015
[4]MIL-101系列材料的合成及性能研究[D]. 张春梅.哈尔滨工业大学 2014
[5]香根草和菖蒲对铀胁迫的耐性与富集特性研究[D]. 赵聪.南华大学 2014
[6]应用水滑石实时合成分离固化模拟核素铕钍[D]. 查才存.合肥工业大学 2014
[7]椰壳活性炭官能化及吸附镉应用研究[D]. 兰远明.湖南大学 2012
[8]多种吸附材料对重金属与碘离子的吸附性能研究[D]. 万丽娟.太原理工大学 2012
[9]我国可再生能源开发利用的法律制度研究[D]. 张婷.山西财经大学 2011
[10]碳纳米管薄膜电容特性及其在水处理中的应用[D]. 高阳.华东师范大学 2008
本文编号：3471976
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