Pt/SiO 2 @TiO 2 （ZrO 2 ）催化剂上氢气选择性还原NO x 的研究
发布时间：2021-11-26 18:10
氢气选择性还原NOx（H2-SCR）日益引起研究者关注,Pt和Pd基催化剂在H2-SCR反应中具有良好的活性。本论文通过对载体结构的调控,研究了 Pt/SiO2@TiO2（ZrO2）催化剂对H2-SCR的性能。鉴于SiO2@TiO2负载的Pt催化剂活性较TiO2负载的Pt催化剂有明显提高,本论文系统研究了 TiO2的包覆量（Ti/Si=1:3.5,1:5,1:7.5,1:10）对Pt/SiO2@TiO2催化活性的影响,结果表明Ti/Si=1:5时具有最优的反应活性,在75-200℃之间转化率均在80%以上,较Pt/SiO2催化剂的选择性也提高了 30%。通过XRD,XPS,CO吸附的红外分析表明,Pt-Ti之间的相互作用增加了催化剂表面Pt0的含量以及改善了 Pt的分散状态。原位红外光谱分析表明Ti的包覆增加了 Si02表面的B酸含量。有利于NH4+的生成,从而有利于N2的产生。在对Pt/SiO2@TiO2研究的基础上,又研究了 ZrO2的包覆量（Zr/Si=1:5,1:10,1:15）对Pt/SiO2@ZrO2催化活性的影响,结果表明Zr/Si=1:10时具有最优的反应活性,催化剂的...
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：98 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－３?Ｐｔ／Ｗ－ＨＺＳＭ－５催化剂上Ｐｔ与Ｗ的相互作用机理及反应活性图（反应条件：９１０?ｐｐｍＮＯ、??９０?ｐｐｍＮ０２＋５０００?ｐｐｍＨ２＋１０％?０２／Ｎ２，ＧＨＳＶ＝３６０００?ｈ－１）?［３！??
（４）单原子催化剂??ＪｉａｎｔＷ利用液相沉淀制备了?０．０６?ｗｔ％Ｐｔ／ＦｅＯｘ的单原子体系的催化活性进行了比??较。如图１－５为Ｐｔ－ＳＡＣ和Ｐｔ－Ｎａｎｏ的高倍透射电镜图。由图可以观察到Ｐｔ－ＳＡＣ上??Ｐｔ以单原子的形式存在，而Ｐｔ－Ｎａｎｏ上Ｐｔ以纳米颗粒的形式存在。ＸＲＤ测试也表明??与Ｐｔ呈纳米状态存在的状态相比，单原子体系中Ｐｔ以更加均匀的方式位于在于上。??通过活性测试发现虽然Ｐｔ－ＳＡＣ的Ｐｔ搭载的量仅为Ｐｔ－Ｎａｎｏ的５％，但其催化效率及??Ｎ２产率均高于?Ｐｔ－ｎａｎｏ。在?２００?°Ｃ条件下，Ｐｔ－ＳＡＣ?的?ＴＯＦ?值为?０．５１ｓ－１，而?Ｐｔ－ｎａｎｏ??的ＴＯＦ值为０．２３ｓ－１，说明了?Ｐｔ－ＳＡＣ的原子效率远高于Ｐｔ－ｎａｎｏ。耐受性测试结果显??示Ｐｔ－ＳＡＣ催化剂的Ｓ?（Ｎ２）和Ｘ?（Ｎ２）在一段时间内均比较稳定。ＮＯ－ＴＰＤ表征发??现Ｐｔ－ＳＡＣ上在８８和１８２?°Ｃ处有两个解吸峰，而Ｐｔ－ｎａｎｏ上仅在８８?°Ｃ处出现一个解??吸峰。说明与Ｐｔ－ｎａｎｏ相比Ｐｔ－ＳＡＣ具有更强的吸附ＮＯ的能力，从而也使得ＮＯ在??Ｐｔ－ＳＡＣ上更易解吸为Ｎａｄ和Ｏａｄ。Ｎａｄ的增多有利于Ｎ２的生成
催化剂的活性测试系统包括钢瓶组，配气装置，恒温炉，ＮＯ测试仪四个区域炉设有温度控制器。反应管为Ｌ形玻璃管内径为６?ｍｍ。配气系统出口与Ｌ形相连，反应管出口与氮氧化物分析仪入口相连。测试过程中，反应气经配气合后进入装在反应炉内的Ｌ形反应管，而后进入配气系统。反应装置图如下测试过程条件：反应气组成为２０００?ｐｐｍ?ＮＯ，?１％Ｈ２，５％?０２，Ｈｅ为平衡气。Ｐ的反应温度测试范围为１００－４００?°Ｃ，Ｐｔ体系的测试温度范围选为７５－３００?°Ｃ。流量设定为２００?ｍｌ／ｍｉｎ。??催化剂的转化率，选择性的计算公式如下：??＾ＮＯｘ（ｉｎ）－ＮＯｘ（ｏｕｔ）ｘｌ〇〇％?（２－１）??ＮＯＸ?ＮＯｘ（ｉｎ）??＿?ＮＯｘ（ｉｎ）—ＮＯｘ（ｏｕｔ）－ＮＨ３（ｏｕｔ）－２Ｎ２０?（ｏｕｔ）、ｉｒｖｗ／??Ｎ２＿?ＮＯｘ（ｉｎ）－ＮＯｘ（ｏｕｔ）?。???￣??
本文编号：3520670
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：98 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－３?Ｐｔ／Ｗ－ＨＺＳＭ－５催化剂上Ｐｔ与Ｗ的相互作用机理及反应活性图（反应条件：９１０?ｐｐｍＮＯ、??９０?ｐｐｍＮ０２＋５０００?ｐｐｍＨ２＋１０％?０２／Ｎ２，ＧＨＳＶ＝３６０００?ｈ－１）?［３！??
（４）单原子催化剂??ＪｉａｎｔＷ利用液相沉淀制备了?０．０６?ｗｔ％Ｐｔ／ＦｅＯｘ的单原子体系的催化活性进行了比??较。如图１－５为Ｐｔ－ＳＡＣ和Ｐｔ－Ｎａｎｏ的高倍透射电镜图。由图可以观察到Ｐｔ－ＳＡＣ上??Ｐｔ以单原子的形式存在，而Ｐｔ－Ｎａｎｏ上Ｐｔ以纳米颗粒的形式存在。ＸＲＤ测试也表明??与Ｐｔ呈纳米状态存在的状态相比，单原子体系中Ｐｔ以更加均匀的方式位于在于上。??通过活性测试发现虽然Ｐｔ－ＳＡＣ的Ｐｔ搭载的量仅为Ｐｔ－Ｎａｎｏ的５％，但其催化效率及??Ｎ２产率均高于?Ｐｔ－ｎａｎｏ。在?２００?°Ｃ条件下，Ｐｔ－ＳＡＣ?的?ＴＯＦ?值为?０．５１ｓ－１，而?Ｐｔ－ｎａｎｏ??的ＴＯＦ值为０．２３ｓ－１，说明了?Ｐｔ－ＳＡＣ的原子效率远高于Ｐｔ－ｎａｎｏ。耐受性测试结果显??示Ｐｔ－ＳＡＣ催化剂的Ｓ?（Ｎ２）和Ｘ?（Ｎ２）在一段时间内均比较稳定。ＮＯ－ＴＰＤ表征发??现Ｐｔ－ＳＡＣ上在８８和１８２?°Ｃ处有两个解吸峰，而Ｐｔ－ｎａｎｏ上仅在８８?°Ｃ处出现一个解??吸峰。说明与Ｐｔ－ｎａｎｏ相比Ｐｔ－ＳＡＣ具有更强的吸附ＮＯ的能力，从而也使得ＮＯ在??Ｐｔ－ＳＡＣ上更易解吸为Ｎａｄ和Ｏａｄ。Ｎａｄ的增多有利于Ｎ２的生成
催化剂的活性测试系统包括钢瓶组，配气装置，恒温炉，ＮＯ测试仪四个区域炉设有温度控制器。反应管为Ｌ形玻璃管内径为６?ｍｍ。配气系统出口与Ｌ形相连，反应管出口与氮氧化物分析仪入口相连。测试过程中，反应气经配气合后进入装在反应炉内的Ｌ形反应管，而后进入配气系统。反应装置图如下测试过程条件：反应气组成为２０００?ｐｐｍ?ＮＯ，?１％Ｈ２，５％?０２，Ｈｅ为平衡气。Ｐ的反应温度测试范围为１００－４００?°Ｃ，Ｐｔ体系的测试温度范围选为７５－３００?°Ｃ。流量设定为２００?ｍｌ／ｍｉｎ。??催化剂的转化率，选择性的计算公式如下：??＾ＮＯｘ（ｉｎ）－ＮＯｘ（ｏｕｔ）ｘｌ〇〇％?（２－１）??ＮＯＸ?ＮＯｘ（ｉｎ）??＿?ＮＯｘ（ｉｎ）—ＮＯｘ（ｏｕｔ）－ＮＨ３（ｏｕｔ）－２Ｎ２０?（ｏｕｔ）、ｉｒｖｗ／??Ｎ２＿?ＮＯｘ（ｉｎ）－ＮＯｘ（ｏｕｔ）?。???￣??
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