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介孔碳负载铁基芬顿催化剂的制备及其应用研究

发布时间:2021-12-12 06:32
  本论文以亲水性介孔碳(HMC)为载体合成了三种不同的芬顿催化剂。采用浸渍法合成了铁离子耦合介孔碳(Fe(Ⅲ)-HMC),铁离子与羧基相互作用形成离子键而牢固限制在介孔碳框架内;并以Fe(Ⅲ)-HMC为前驱体采用水热法合成了水铁矿负载的介孔碳(Fhy/HMC)和针铁矿负载的介孔碳(α-FeOOH/HMC)。以苯酚为模型污染物,通过检测苯酚的降解效率以及矿化效率来表征催化剂活性。实验发现Fe(Ⅲ)-HMC催化性能稳定高效,可见光照可以提升其催化剂活性,其在很宽的pH范围(39)都能对污染物达到很好的降解效果,酸性条件下催化活性更高,铁离子流失少,并且对5种不同污染物的TOC去除率要高于当量铁浓度的均相芬顿系统。对比不同水热合成时间对Fhy/HMC催化性能的影响,发现水热时间越长,Fhy颗粒尺寸越大,但包裹在HMC骨架中具有小晶粒尺寸的Fhy具有更好的催化性能,因为小晶粒尺寸的Fhy能提供更多的活性位点以及与介孔碳表面具有氧化还原性功能性基团间的有效电子传递。在α-FeOOH/HMC中具有可见光吸收特性的α-FeOOH通过C-O-Fe键HMC复合,可见光照可以提高α-F...

【文章来源】: 上海交通大学上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】:86 页

【文章目录】:
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 研究背景
    1.2 均相芬顿的研究进展
        1.2.1 均相芬顿体系
        1.2.2 均相芬顿体系的改进
    1.3 非均相芬顿技术的研究进展
        1.3.1 铁矿物非均相芬顿体系
        1.3.2 铁/铁氧化物负载型非均相芬顿体系
    1.4 碳材料在非均相芬顿体系中的应用
        1.4.1 活性碳非均相芬顿体系
        1.4.2 介孔碳非均相芬顿体系
    1.5 课题研究内容与意义
        1.5.1 本课题研究的目的意义
        1.5.2 本课题研究的主要内容
        1.5.3 课题研究技术路线图
第二章 实验材料与方法
    2.1 实验试剂与仪器
    2.2 催化剂的制备
        2.2.1 亲水性有序介孔碳的制备
        2.2.2 Fe(Ⅲ)-HMC的合成制备
        2.2.3 Fhy/HMC的合成制备
        2.2.4 α-FeOOH/HMC的合成制备
        2.2.5 纯羟基氧铁的合成
    2.3 催化剂的表征
    2.4 芬顿反应的测试与评价方法
        2.4.1 苯酚的矿化效率
        2.4.2 苯酚的氧化效率
        2.4.3 双氧水的消耗
        2.4.4 铁离子的检测
        2.4.5 自由基的检测
第三章 介孔碳耦合铁离子FE(Ⅲ)-HMC的非均相光芬顿性能研究
    3.1 引言
    3.2 Fe(Ⅲ)-HMC的性能表征与分析
        3.2.1 XRD和SAXS分析
        3.2.2 SEM和TEM分析
        3.2.3 BET分析
        3.2.4 Raman和FTIR分析
        3.2.5 TG分析
        3.2.6 XPS分析
    3.3 Fe(Ⅲ)-HMC的非均相光芬顿性能研究
        3.3.1 Fe(Ⅲ)-HMC非均相光芬顿降解苯酚
        3.3.2 pH值对非均相光芬顿降解苯酚的影响
        3.3.3 Fe(Ⅲ)-HMC催化剂的稳定性分析
        3.3.4 Fe(Ⅲ)-HMC对不同污染物TOC的去除
    3.4 Fe(Ⅲ)-HMC对苯酚的降解机理分析
        3.4.1 固体EPR测试
        3.4.2 电化学测试
        3.4.3 自由基检测
        3.4.4 非均相光芬顿体系的反应机理
    3.5 本章小结
第四章 介孔碳负载水铁矿FHY/HMC的非均相芬顿性能研究
    4.1 引言
    4.2 Fhy/HMC的材料表征
        4.2.1 XRD分析
        4.2.2 SEM和 HRTEM分析
        4.2.3 BET分析
        4.2.4 FTIR分析
    4.3 Fhy/HMC的催化性能分析
    4.4 Fhy-5/HMC的稳定性分析
    4.5 Fhy/HMC对苯酚的降解机理分析
    4.6 本章小结
第五章 介孔碳负载针铁矿Α-FEOOH/HMC的非均相光芬顿性能研究
    5.1 引言
    5.2 α-FeOOH/HMC的性能表征与分析
        5.2.1 XRD分析
        5.2.2 SEM和 HRTEM分析
        5.2.3 BET分析
        5.2.4 UV-vis图谱
    5.3 非均相芬顿降解苯酚的影响因素分析
        5.3.1 可见光的影响
        5.3.2 H2O2浓度的影响
        5.3.3 催化剂剂量的影响
        5.3.4 pH的影响以及H2O2的消耗
    5.4 α-FeOOH/HMC催化剂的稳定性分析
        5.4.1 反应体系中铁离子的流失
        5.4.2 α-FeOOH/HMC的循环使用实验
        5.4.3 循环实验现象分析
    5.5 α-FeOOH/HMC对苯酚的降解机理分析
        5.5.1 不同条件下苯酚的矿化效率
        5.5.2 自由基的检测
        5.5.3 非均相光芬顿体系的反应机理
    5.6 本章小结
第六章 总结与展望
    6.1 本论文工作总结
    6.2 论文展望
参考文献
致谢
攻读硕士学位期间已发表或录用的论文



本文编号:3536179

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