高氯煤燃烧过程中氯的释放及迁移特性
发布时间：2021-12-19 09:23
对新疆哈密地区万向煤中氯的含量及空气气氛下氯的释放行为进行了实验研究,结合水洗、密度分级、TG-MS、XPS、XRD及SEM-EDS等方法探讨了氯在原煤及燃烧产物中的分布规律,初步揭示了万向煤中氯在程序升温过程中的挥发迁移路径.结果表明:万向原煤中氯含量高达1.17%,其中有92%是以离散的无机离子态均匀地分布在煤的孔隙中,8%是以有机形式存在.氯的释放主要分为两个阶段:在煤低温氧化阶段,原煤中有机形式的氯主要以HCl、Cl2及有机氯等形式释放,释放量约占总氯比例13%,且此时原煤中无机形态的氯部分结合钠聚合成NaCl晶体,部分转化成有机形式的氯吸附在煤的微孔表面;温度升高至560～750℃,灰中氯全部以NaCl矿物存在,总量（占总氯的87%）基本不变;在750～960℃时,灰中剩余的氯主要以NaCl形式随着温度的升高迅速释放,在960℃时残留的氯占比仅为0.58%.
【文章来源】：燃烧科学与技术. 2020,26(04)北大核心CSCD
【文章页数】：8 页
【部分图文】：
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原煤水洗前后XPS分峰结果如图2所示，经过分峰拟合计算可知原煤中约92%为无机氯，这与原煤中水溶性氯的占比一致(表2)，而水洗之后，残留的氯76%为有机形态的氯，只有24%为无机形态的氯，可见无机水溶性氯为原煤中氯的主要赋存形态.同时可以发现原煤中水溶性氯与钠摩尔比为1.113，接近于1，而郭帅等[11]在澳大利亚褐煤中发现了NaCl矿物，因此猜想原煤中的氯、钠可能直接以NaCl晶体形式存在．为了减少有机质的影响，对原煤进行密度分级，XRD分析结果如图3所示，一般情况下低密度级煤中镜质组含量较高，矿物含量很少，有机质含量很高，而中密度级中含有的内在矿物较多，高密度级则含有大量独立存在的外在矿物质[12]，但在原煤的各密度级中均没有发现Na Cl晶体，但除WX4以外，WX1、WX2、WX3密度级的低温灰中均存在Na Cl晶体，由此可见原煤中的氯主要存在于煤的有机质中，而与重矿物没有联系．由原煤的SEM-EDS(图4)结果可知，原煤中的氯、钠基本均匀分布在煤基质中．研究表明[13]，新疆煤田多为内陆湖泊相成煤，地下水中的钠、氯离子是原煤中氯、钠元素的主要来源，由于煤的变质程度低，孔隙率高，吸水性强，在煤体与地下水的长期稳定接触中，可以将地下水中的氯、钠离子富集在煤的孔隙结构中．综合以上结果，可以推测万向原煤中的氯92%以离散的无机离子态均匀地分布在煤的孔隙中，8%以有机形式存在．
为了减少有机质的影响，对原煤进行密度分级，XRD分析结果如图3所示，一般情况下低密度级煤中镜质组含量较高，矿物含量很少，有机质含量很高，而中密度级中含有的内在矿物较多，高密度级则含有大量独立存在的外在矿物质[12]，但在原煤的各密度级中均没有发现Na Cl晶体，但除WX4以外，WX1、WX2、WX3密度级的低温灰中均存在Na Cl晶体，由此可见原煤中的氯主要存在于煤的有机质中，而与重矿物没有联系．由原煤的SEM-EDS(图4)结果可知，原煤中的氯、钠基本均匀分布在煤基质中．研究表明[13]，新疆煤田多为内陆湖泊相成煤，地下水中的钠、氯离子是原煤中氯、钠元素的主要来源，由于煤的变质程度低，孔隙率高，吸水性强，在煤体与地下水的长期稳定接触中，可以将地下水中的氯、钠离子富集在煤的孔隙结构中．综合以上结果，可以推测万向原煤中的氯92%以离散的无机离子态均匀地分布在煤的孔隙中，8%以有机形式存在．图4 原煤SEM-EDS结果
【参考文献】：
期刊论文
[1]准东煤及配煤的矿物相变及熔融机理[J]. 唐诗,傅培舫,刘洋,龚宇森. 燃烧科学与技术. 2019(04)
[2]准东煤中钠的赋存形态及蒸发冷凝特性[J]. 雷宇霆,傅培舫,唐诗,岳芳,别康,刘洋. 燃烧科学与技术. 2019(02)
[3]高钠煤中钠的赋存形态研究[J]. 郭帅,霍晓东,宋双双,蒋云峰,赵建涛,房倚天. 燃料化学学报. 2017(10)
[4]准东煤中钠的赋存状态[J]. 白向飞,王越,丁华,朱川,张宇宏. 煤炭学报. 2015(12)
[5]离子色谱法测定煤炭中氯[J]. 曾泽,任玉伟,林晓梅. 化学工程师. 2015(11)
[6]高钠煤燃烧利用现状[J]. 张守玉,陈川,施大钟,吕俊复,王健,郭熙,董爱霞,熊绍武. 中国电机工程学报. 2013(05)
[7]煤中氯的测定及赋存形态探讨[J]. 陈欣娟. 陕西煤炭. 2003(01)
[8]煤燃烧过程中氯析出特性的试验研究[J]. 蒋旭光,徐旭,严建华,何杰,池涌,岑可法. 煤炭学报. 2002(04)
[9]谈谈煤中氯及其危害[J]. 田恒. 煤质技术. 1994(03)
本文编号：3544166
【文章来源】：燃烧科学与技术. 2020,26(04)北大核心CSCD
【文章页数】：8 页
【部分图文】：
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原煤水洗前后XPS分峰结果如图2所示，经过分峰拟合计算可知原煤中约92%为无机氯，这与原煤中水溶性氯的占比一致(表2)，而水洗之后，残留的氯76%为有机形态的氯，只有24%为无机形态的氯，可见无机水溶性氯为原煤中氯的主要赋存形态.同时可以发现原煤中水溶性氯与钠摩尔比为1.113，接近于1，而郭帅等[11]在澳大利亚褐煤中发现了NaCl矿物，因此猜想原煤中的氯、钠可能直接以NaCl晶体形式存在．为了减少有机质的影响，对原煤进行密度分级，XRD分析结果如图3所示，一般情况下低密度级煤中镜质组含量较高，矿物含量很少，有机质含量很高，而中密度级中含有的内在矿物较多，高密度级则含有大量独立存在的外在矿物质[12]，但在原煤的各密度级中均没有发现Na Cl晶体，但除WX4以外，WX1、WX2、WX3密度级的低温灰中均存在Na Cl晶体，由此可见原煤中的氯主要存在于煤的有机质中，而与重矿物没有联系．由原煤的SEM-EDS(图4)结果可知，原煤中的氯、钠基本均匀分布在煤基质中．研究表明[13]，新疆煤田多为内陆湖泊相成煤，地下水中的钠、氯离子是原煤中氯、钠元素的主要来源，由于煤的变质程度低，孔隙率高，吸水性强，在煤体与地下水的长期稳定接触中，可以将地下水中的氯、钠离子富集在煤的孔隙结构中．综合以上结果，可以推测万向原煤中的氯92%以离散的无机离子态均匀地分布在煤的孔隙中，8%以有机形式存在．
为了减少有机质的影响，对原煤进行密度分级，XRD分析结果如图3所示，一般情况下低密度级煤中镜质组含量较高，矿物含量很少，有机质含量很高，而中密度级中含有的内在矿物较多，高密度级则含有大量独立存在的外在矿物质[12]，但在原煤的各密度级中均没有发现Na Cl晶体，但除WX4以外，WX1、WX2、WX3密度级的低温灰中均存在Na Cl晶体，由此可见原煤中的氯主要存在于煤的有机质中，而与重矿物没有联系．由原煤的SEM-EDS(图4)结果可知，原煤中的氯、钠基本均匀分布在煤基质中．研究表明[13]，新疆煤田多为内陆湖泊相成煤，地下水中的钠、氯离子是原煤中氯、钠元素的主要来源，由于煤的变质程度低，孔隙率高，吸水性强，在煤体与地下水的长期稳定接触中，可以将地下水中的氯、钠离子富集在煤的孔隙结构中．综合以上结果，可以推测万向原煤中的氯92%以离散的无机离子态均匀地分布在煤的孔隙中，8%以有机形式存在．图4 原煤SEM-EDS结果
【参考文献】：
期刊论文
[1]准东煤及配煤的矿物相变及熔融机理[J]. 唐诗,傅培舫,刘洋,龚宇森. 燃烧科学与技术. 2019(04)
[2]准东煤中钠的赋存形态及蒸发冷凝特性[J]. 雷宇霆,傅培舫,唐诗,岳芳,别康,刘洋. 燃烧科学与技术. 2019(02)
[3]高钠煤中钠的赋存形态研究[J]. 郭帅,霍晓东,宋双双,蒋云峰,赵建涛,房倚天. 燃料化学学报. 2017(10)
[4]准东煤中钠的赋存状态[J]. 白向飞,王越,丁华,朱川,张宇宏. 煤炭学报. 2015(12)
[5]离子色谱法测定煤炭中氯[J]. 曾泽,任玉伟,林晓梅. 化学工程师. 2015(11)
[6]高钠煤燃烧利用现状[J]. 张守玉,陈川,施大钟,吕俊复,王健,郭熙,董爱霞,熊绍武. 中国电机工程学报. 2013(05)
[7]煤中氯的测定及赋存形态探讨[J]. 陈欣娟. 陕西煤炭. 2003(01)
[8]煤燃烧过程中氯析出特性的试验研究[J]. 蒋旭光,徐旭,严建华,何杰,池涌,岑可法. 煤炭学报. 2002(04)
[9]谈谈煤中氯及其危害[J]. 田恒. 煤质技术. 1994(03)
本文编号：3544166
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