MO x -TiO 2 (M=Cu,Mn,Ag)光催化臭氧氧化气相己烷同分异构体机理研究
发布时间:2021-12-25 02:51
随着我国工业的飞速发展,大气污染问题日益严重。挥发性有机物(Volatile Organic Compounds,VOCs)是一类重要的大气污染物,它们不仅可以通过光化学反应形成二次污染物,是细颗粒物的重要前驱体,其中大多数VOCs还对人体具有致癌作用。烷烃是一类主要的VOCs,是石油化工行业排放的重要大气污染物,对大气环境、从业工人和周边居民危害极大,如何有效消除烷烃类VOCs污染是目前石油化工行业大气污染控制领域的研究热点。光催化因为有条件温和,常温常压反应,能耗低,节能环保等优点成为了降解烷烃VOCs的主要技术,以TiO2光催化技术为代表的化学法虽然可以降解大部分VOCs,但是目前其对烷烃类VOCs的降解效率不是十分的理想。这主要是因为烷烃类VOCs中C-C和C-H健的键能相对较高,需要更高的能量和更长的反应时间才能将其断开。为了提高烷烃类VOCs的净化效率,本论文以双金属氧化物复合二氧化钛作为催化剂,进行光催化臭氧氧化降解己烷同分异构体研究,进一步通过探究反应体系中自由基与降解产物的关系,并结合量子化学计算,阐明了己烷同分异构体光催化臭氧氧化机理的异同。(...
【文章来源】:广东工业大学广东省
【文章页数】:68 页
【学位级别】:硕士
【部分图文】:
光催化臭氧氧化装置示意图
广东工业大学硕士学位论文果显示了 CuOx 在 CuOx/TiFN 中的形态。MnOx 和 AgOx 分别在 MnOx/TiFNAgOx/TiFN 催化剂中同样展现了相同的纳米形态,但是片状尺寸要比 CuOxCuOx/TiFN 中的小,导致比表面积相对于 CuOx/TiFN 要小。从这里可以看出 Cu-T的比表面积大,这也可能是最后 Cu-TiO2光催化臭氧氧化降解己烷的降解效率以及矿率高的一个原因。这里的片状结构与文献[49]中 CuO 和 MnO2长方体装和棒状结构不说明该复合催化剂中过渡金属不止是单纯的氧化物存在其中,而是跟 P25 复合一起((
图 2-6 光催化臭氧氧化降解正己烷效率(a 和 b)以及光催化臭氧氧化正己烷矿化率(c 和 d)Fig. 2-6 Photocatalytic ozonation degradation efficiency (a and b) and the CO2production (c and d) of n-hexane by TiFN and MOx/TiFN.再看不同条件下以 Cu2O-CuO/TiFN 降解己烷的实验,可以发现,当反应器中只有泡沫镍时,通入臭氧以后,己烷也有降解效率,这个时候己烷的降解效率只有 18%左右,而这 18%的己烷几乎都转化为 CO2,生成的 CO2浓度达到了 300ppm,这说明臭氧能与己烷反应,臭氧能与己烷发生氧化反应使己烷矿化。当通入臭氧后再开紫外灯(UV+O3),己烷的降解效率可以达到 22%左右,CO2浓度只增加了一点点,维持在300ppm 左右,说明紫外灯对己烷的矿化作用没有臭氧大。当在这个体系中加入 P25 以后(TiFN+O3),降解效率和生成的 CO2浓度都几乎为原来的两倍,说明有催化剂的存在,可以促进降解的产物进一步矿化成二氧化钛和水。当体系中只有 Cu2O-CuO/TiFN 时虽
【参考文献】:
期刊论文
[1]有序多孔过渡金属氧化物及其负载贵金属催化剂对挥发性有机物氧化的催化性能(英文)[J]. 刘雨溪,邓积光,谢少华,王治伟,戴洪兴. 催化学报. 2016(08)
[2]臭氧与TiO2/UV协同降解对氯苯酚[J]. 毛传峰,童少平,刘维屏. 环境污染与防治. 2003(05)
本文编号:3551655
【文章来源】:广东工业大学广东省
【文章页数】:68 页
【学位级别】:硕士
【部分图文】:
光催化臭氧氧化装置示意图
广东工业大学硕士学位论文果显示了 CuOx 在 CuOx/TiFN 中的形态。MnOx 和 AgOx 分别在 MnOx/TiFNAgOx/TiFN 催化剂中同样展现了相同的纳米形态,但是片状尺寸要比 CuOxCuOx/TiFN 中的小,导致比表面积相对于 CuOx/TiFN 要小。从这里可以看出 Cu-T的比表面积大,这也可能是最后 Cu-TiO2光催化臭氧氧化降解己烷的降解效率以及矿率高的一个原因。这里的片状结构与文献[49]中 CuO 和 MnO2长方体装和棒状结构不说明该复合催化剂中过渡金属不止是单纯的氧化物存在其中,而是跟 P25 复合一起((
图 2-6 光催化臭氧氧化降解正己烷效率(a 和 b)以及光催化臭氧氧化正己烷矿化率(c 和 d)Fig. 2-6 Photocatalytic ozonation degradation efficiency (a and b) and the CO2production (c and d) of n-hexane by TiFN and MOx/TiFN.再看不同条件下以 Cu2O-CuO/TiFN 降解己烷的实验,可以发现,当反应器中只有泡沫镍时,通入臭氧以后,己烷也有降解效率,这个时候己烷的降解效率只有 18%左右,而这 18%的己烷几乎都转化为 CO2,生成的 CO2浓度达到了 300ppm,这说明臭氧能与己烷反应,臭氧能与己烷发生氧化反应使己烷矿化。当通入臭氧后再开紫外灯(UV+O3),己烷的降解效率可以达到 22%左右,CO2浓度只增加了一点点,维持在300ppm 左右,说明紫外灯对己烷的矿化作用没有臭氧大。当在这个体系中加入 P25 以后(TiFN+O3),降解效率和生成的 CO2浓度都几乎为原来的两倍,说明有催化剂的存在,可以促进降解的产物进一步矿化成二氧化钛和水。当体系中只有 Cu2O-CuO/TiFN 时虽
【参考文献】:
期刊论文
[1]有序多孔过渡金属氧化物及其负载贵金属催化剂对挥发性有机物氧化的催化性能(英文)[J]. 刘雨溪,邓积光,谢少华,王治伟,戴洪兴. 催化学报. 2016(08)
[2]臭氧与TiO2/UV协同降解对氯苯酚[J]. 毛传峰,童少平,刘维屏. 环境污染与防治. 2003(05)
本文编号:3551655
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