二维二氧化硅/金球腔微电极阵列的组装及对痕量铅的电化学检测
发布时间：2022-01-17 09:43
利用自组装的聚苯乙烯微球单层模板和脉冲电沉积法组装二维二氧化硅/金球腔微电极阵列,并用方波脉冲伏安法对其性能进行测试.结果表明,当Pb（Ⅱ）的质量浓度为0100μg/L时,电极响应与离子质量浓度呈线性关系,灵敏度为0.070 35μA·L/μg（S/N=3）,检测极限为0.3μg/L,且抗Cu（Ⅱ）的干扰能力较强.
【文章来源】：吉林大学学报(理学版). 2016,54(06)北大核心CSCD
【文章页数】：7 页
【部分图文】：
图１裸金膜电极Ａ（Ａ）及聚苯乙烯微球模板（Ｂ）的ＳＥＭ照片Ｆｉｇ．１ＳＥＭｉｍａｇｅｓｏｆｂａｒｅｇｏｌｄｆｉｌｍｅｌｅｃｔｒｏｄｅＡ（Ａ）ａｎｄｐｏｌｙｓｔｙｒｅｎｅｍｉｃｒｏｓｐｈｅｒｅｓｔｅｍｐｌａｔｅ（Ｂ）
面的ＳＥＭ照片如图１（Ｂ）所示．由图１（Ｂ）可见，聚苯乙烯微球尺寸均匀，通过聚苯乙烯微球间隙的毛细管力和乙醇溶剂的挥发引起对流，在空气／水的界面自组装形成有序的单层聚苯乙烯微球模板．图１裸金膜电极Ａ（Ａ）及聚苯乙烯微球模板（Ｂ）的ＳＥＭ照片Ｆｉｇ．１ＳＥＭｉｍａｇｅｓｏｆｂａｒｅｇｏｌｄｆｉｌｍｅｌｅｃｔｒｏｄｅＡ（Ａ）ａｎｄｐｏｌｙｓｔｙｒｅｎｅｍｉｃｒｏｓｐｈｅｒｅｓｔｅｍｐｌａｔｅ（Ｂ）二维金球腔微电极阵列Ｂ的ＳＥＭ照片如图２所示．玻璃磁控溅射金后，具有良好的导电性，将单层有序的聚苯乙烯球组装在该基底上，固化后用脉冲法进行金纳米粒子的电沉积．由于聚苯乙烯球具有绝缘性，因此金纳米粒子只能沉积在聚苯乙烯球的缝隙内．最后用甲苯去除聚苯乙烯球模板，即可获得二维金球腔微电极阵列Ｂ．聚苯乙烯球在受热固化的过程中会发生变形，与基底的接触面积增大，在固化条件下，去除模板后露出直径约为４４０ｎｍ的圆形基底．由图２可见，二维金球腔微电极阵列的腔壁由大量金纳米粒子堆积而成，由于电沉积过程采用脉冲法，因此金纳米晶的生长不具有连续性，而形成大量短程无序长程有序的金纳米颗粒组成的二维结构，由于电沉积金纳米粒子的粒子尺寸较大，因此通过ＳＥＭ照片可观察到大量金纳米粒子组成的二维球腔微电极阵列．图２二维金球腔微电极阵列Ｂ的ＳＥＭ照片Ｆｉｇ．２ＳＥＭｉｍａｇｅｓｏｆｔｗｏ－ｄｉｍｅｎｓｉｏｎａｌｇｏｌｄｓｐｈｅｒｉｃａｌｃａｖｉｔｙｍｉｃｒｏｅｌｅｃｔｒｏｄｅａｒｒａｙＢ二维二氧化硅／金球腔微电极阵列Ｃ的ＳＥＭ照片如图３所示．二维金球
于聚苯乙烯球之间的缝隙构成了微纳反应器，在电场作用下具有边缘效应，使得聚苯乙烯球壁的电流密度比缝隙中其他处电流密度大所致，因此，电沉积的二氧化硅沿聚苯乙烯球壁生长，去除聚苯乙烯球后得到与其形状相同的二氧化硅球形膜．利用二氧化硅表面的负电荷和球腔结构的高比表面积增加电极对重金属离子的吸附，从而提高电极在电化学检测中的灵敏度，并降低检测极限．图３二维二氧化硅／金球腔微电极阵列Ｃ的ＳＥＭ照片Ｆｉｇ．３ＳＥＭｉｍａｇｅｓｏｆｔｗｏ－ｄｉｍｅｎｓｉｏｎａｌｓｉｌｉｃａ／ｇｏｌｄｓｐｈｅｒｉｃａｌｃａｖｉｔｙｍｉｃｒｏｅｌｅｃｔｒｏｄｅａｒｒａｙＣ微电极阵列Ａ，Ｂ，Ｃ的ＸＲＤ谱如图４所示．由电极Ａ的ＸＲＤ谱可见，在３８．２°处存在一个尖锐的图４微电极阵列Ａ，Ｂ，Ｃ的ＸＲＤ谱Ｆｉｇ．４ＸＲＤｐａｔｔｅｒｎｓｏｆｍｉｃｒｏｅｌｅｃｔｒｏｄｅａｒｒａｙｓＡ，Ｂ，Ｃ衍射峰，该峰对应金（１１１）晶面，表明在磁控溅射的条件下，金粒子沿稳定性最好、能量最低的（１１１）晶面优先生长［２０］．由电极Ｂ的ＸＲＤ谱可见，二维金球腔微电极阵列Ｂ在３８．２°处存在衍射峰，在４４．８°，６４．６°，７７．６°处也存在衍射峰，分别对应金的（２００），（２２０），（３１１）晶面，这是由于电沉积金纳米粒子的无序排列和各向异性所致．微电极阵列Ｂ和Ｃ均存在金的纳米结构，且纳米粒子暴露的晶面多为（１１１）晶面．该晶面暴露可增加电极的选择性和催化活性，提高电极对体系中重金属离子的氧化还原能力，进而增强电化学响应信号，即金的晶面选择
【参考文献】：
期刊论文
[1]环境水体中痕量铅的碳纳米管固相萃取-原子吸收分光光度测定法[J]. 王娜妮,王绪平,张扬,寿旦. 环境与健康杂志. 2014(09)
[2]近年来水中铅离子的检测方法及研究进展[J]. 邬智高. 沿海企业与科技. 2011(04)
[3]微电极阵列的制备及电化学性质的研究[J]. 池晓雷,陆婷,汪学英,尹凡. 常熟理工学院学报. 2010(02)
[4]X射线荧光光谱法测定土壤样品中铅的不确定度评定[J]. 陈素兰,池靖,陈波,蔡熹. 中国环境监测. 2008(06)
[5]电感耦合等离子体原子发射光谱法同时测定废水中锌、铬、铅、镉、铜和砷[J]. 徐红波,孙挺,姜效军. 冶金分析. 2008(11)
[6]纳米阵列电极研究[J]. 曹立新,闫培生,孙克宁,D.W.Kirk. 化学进展. 2008(09)
[7]纳米阵列电极研究进展[J]. 赵燕,张亚利,焦奎. 大学化学. 2004(05)
[8]环境中的铅接触对人类健康的影响[J]. 于新蕊,陶立林. 国外医学(社会医学分册). 2002(02)
[9]水中痕量pb2+的石墨炉原子吸收法测定[J]. 徐树屏,陈青萍,宁玉玲. 上海环境科学. 1992(04)
[10]水中痕量pb2+的石墨炉原子吸收法测定[J]. 徐树屏,陈青萍,宁玉玲. 上海环境科学. 1992 (04)
本文编号：3594504
【文章来源】：吉林大学学报(理学版). 2016,54(06)北大核心CSCD
【文章页数】：7 页
【部分图文】：
图１裸金膜电极Ａ（Ａ）及聚苯乙烯微球模板（Ｂ）的ＳＥＭ照片Ｆｉｇ．１ＳＥＭｉｍａｇｅｓｏｆｂａｒｅｇｏｌｄｆｉｌｍｅｌｅｃｔｒｏｄｅＡ（Ａ）ａｎｄｐｏｌｙｓｔｙｒｅｎｅｍｉｃｒｏｓｐｈｅｒｅｓｔｅｍｐｌａｔｅ（Ｂ）
面的ＳＥＭ照片如图１（Ｂ）所示．由图１（Ｂ）可见，聚苯乙烯微球尺寸均匀，通过聚苯乙烯微球间隙的毛细管力和乙醇溶剂的挥发引起对流，在空气／水的界面自组装形成有序的单层聚苯乙烯微球模板．图１裸金膜电极Ａ（Ａ）及聚苯乙烯微球模板（Ｂ）的ＳＥＭ照片Ｆｉｇ．１ＳＥＭｉｍａｇｅｓｏｆｂａｒｅｇｏｌｄｆｉｌｍｅｌｅｃｔｒｏｄｅＡ（Ａ）ａｎｄｐｏｌｙｓｔｙｒｅｎｅｍｉｃｒｏｓｐｈｅｒｅｓｔｅｍｐｌａｔｅ（Ｂ）二维金球腔微电极阵列Ｂ的ＳＥＭ照片如图２所示．玻璃磁控溅射金后，具有良好的导电性，将单层有序的聚苯乙烯球组装在该基底上，固化后用脉冲法进行金纳米粒子的电沉积．由于聚苯乙烯球具有绝缘性，因此金纳米粒子只能沉积在聚苯乙烯球的缝隙内．最后用甲苯去除聚苯乙烯球模板，即可获得二维金球腔微电极阵列Ｂ．聚苯乙烯球在受热固化的过程中会发生变形，与基底的接触面积增大，在固化条件下，去除模板后露出直径约为４４０ｎｍ的圆形基底．由图２可见，二维金球腔微电极阵列的腔壁由大量金纳米粒子堆积而成，由于电沉积过程采用脉冲法，因此金纳米晶的生长不具有连续性，而形成大量短程无序长程有序的金纳米颗粒组成的二维结构，由于电沉积金纳米粒子的粒子尺寸较大，因此通过ＳＥＭ照片可观察到大量金纳米粒子组成的二维球腔微电极阵列．图２二维金球腔微电极阵列Ｂ的ＳＥＭ照片Ｆｉｇ．２ＳＥＭｉｍａｇｅｓｏｆｔｗｏ－ｄｉｍｅｎｓｉｏｎａｌｇｏｌｄｓｐｈｅｒｉｃａｌｃａｖｉｔｙｍｉｃｒｏｅｌｅｃｔｒｏｄｅａｒｒａｙＢ二维二氧化硅／金球腔微电极阵列Ｃ的ＳＥＭ照片如图３所示．二维金球
于聚苯乙烯球之间的缝隙构成了微纳反应器，在电场作用下具有边缘效应，使得聚苯乙烯球壁的电流密度比缝隙中其他处电流密度大所致，因此，电沉积的二氧化硅沿聚苯乙烯球壁生长，去除聚苯乙烯球后得到与其形状相同的二氧化硅球形膜．利用二氧化硅表面的负电荷和球腔结构的高比表面积增加电极对重金属离子的吸附，从而提高电极在电化学检测中的灵敏度，并降低检测极限．图３二维二氧化硅／金球腔微电极阵列Ｃ的ＳＥＭ照片Ｆｉｇ．３ＳＥＭｉｍａｇｅｓｏｆｔｗｏ－ｄｉｍｅｎｓｉｏｎａｌｓｉｌｉｃａ／ｇｏｌｄｓｐｈｅｒｉｃａｌｃａｖｉｔｙｍｉｃｒｏｅｌｅｃｔｒｏｄｅａｒｒａｙＣ微电极阵列Ａ，Ｂ，Ｃ的ＸＲＤ谱如图４所示．由电极Ａ的ＸＲＤ谱可见，在３８．２°处存在一个尖锐的图４微电极阵列Ａ，Ｂ，Ｃ的ＸＲＤ谱Ｆｉｇ．４ＸＲＤｐａｔｔｅｒｎｓｏｆｍｉｃｒｏｅｌｅｃｔｒｏｄｅａｒｒａｙｓＡ，Ｂ，Ｃ衍射峰，该峰对应金（１１１）晶面，表明在磁控溅射的条件下，金粒子沿稳定性最好、能量最低的（１１１）晶面优先生长［２０］．由电极Ｂ的ＸＲＤ谱可见，二维金球腔微电极阵列Ｂ在３８．２°处存在衍射峰，在４４．８°，６４．６°，７７．６°处也存在衍射峰，分别对应金的（２００），（２２０），（３１１）晶面，这是由于电沉积金纳米粒子的无序排列和各向异性所致．微电极阵列Ｂ和Ｃ均存在金的纳米结构，且纳米粒子暴露的晶面多为（１１１）晶面．该晶面暴露可增加电极的选择性和催化活性，提高电极对体系中重金属离子的氧化还原能力，进而增强电化学响应信号，即金的晶面选择
【参考文献】：
期刊论文
[1]环境水体中痕量铅的碳纳米管固相萃取-原子吸收分光光度测定法[J]. 王娜妮,王绪平,张扬,寿旦. 环境与健康杂志. 2014(09)
[2]近年来水中铅离子的检测方法及研究进展[J]. 邬智高. 沿海企业与科技. 2011(04)
[3]微电极阵列的制备及电化学性质的研究[J]. 池晓雷,陆婷,汪学英,尹凡. 常熟理工学院学报. 2010(02)
[4]X射线荧光光谱法测定土壤样品中铅的不确定度评定[J]. 陈素兰,池靖,陈波,蔡熹. 中国环境监测. 2008(06)
[5]电感耦合等离子体原子发射光谱法同时测定废水中锌、铬、铅、镉、铜和砷[J]. 徐红波,孙挺,姜效军. 冶金分析. 2008(11)
[6]纳米阵列电极研究[J]. 曹立新,闫培生,孙克宁,D.W.Kirk. 化学进展. 2008(09)
[7]纳米阵列电极研究进展[J]. 赵燕,张亚利,焦奎. 大学化学. 2004(05)
[8]环境中的铅接触对人类健康的影响[J]. 于新蕊,陶立林. 国外医学(社会医学分册). 2002(02)
[9]水中痕量pb2+的石墨炉原子吸收法测定[J]. 徐树屏,陈青萍,宁玉玲. 上海环境科学. 1992(04)
[10]水中痕量pb2+的石墨炉原子吸收法测定[J]. 徐树屏,陈青萍,宁玉玲. 上海环境科学. 1992 (04)
本文编号：3594504
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