改性隐钾锰矿型催化剂氨选择性催化还原NO性能研究

发布时间：2022-12-06 22:53

　　在固定源烟气脱硝中,使用最广泛的是氨选择性催化还原（NH3-SCR）技术。传统的钒钨钛催化剂由于温度窗口过于狭窄（300-400℃）,导致脱硝装置必需置于脱硫装置和除尘装置之前,烟气中的细粉尘和二氧化硫容易使催化剂失去活性。催化剂中含有的金属钒具有生物毒性且易挥发,失效的催化剂处置难度较大。此外,钒钨钛催化剂难以适应当前工业窑炉排烟温度较低的要求。为了解决上述问题,开发非钒基的低温（＜200℃）催化剂迫在眉睫。锰基催化剂由于具有优异的低温NH3-SCR活性而受到广泛的关注。然而,当前对于锰基催化剂的研究主要集中在锰基金属混合氧化物催化剂及负载型锰基催化剂,对于Mn的纳米氧化物催化剂构效关系的研究较少。因此,本文首先通过水热法制备了四种不同晶体结构的Mn02纳米催化剂（α-、β-、γ-和δ-Mn02）并考察了其低温NH3-SCR活性。结果表明,不同晶体结构催化剂的活性不同,依次为γ-＞α=＞β-＞δ-Mn02,γ-Mn02表现出最高的催化活性,NOx转化率在150-260℃超过90%。表征结果表明,α-和β-Mn02为纳米棒,γ-和δ-MnO2为纳米针,催化剂的比表面积并不是影响低温NH... 

【文章页数】：76 页

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摘要
Abstract
第1章 绪论
    1.1 概述
    1.2 氮氧化物的来源及危害
    1.3 氮氧化物控制技术
        1.3.1 氮氧化物控制技术简介
        1.3.2 NH_3选择性催化还原NOx技术
    1.4 隐钾锰矿的研究现状
        1.4.1 二氧化锰的结构
        1.4.2 OMS-2的改性
    1.5 本文的研究目的及内容
        1.5.1 研究目的
        1.5.2 研究内容
第2章 实验方法与材料
    2.1 试剂与仪器
        2.1.1 实验所用主要试剂
        2.1.2 实验所用主要仪器
    2.2 催化剂的表征
        2.2.1 X射线衍射表征(XRD)
        2.2.2 比表面积的测定(BET)
        2.2.3 扫描电子显微镜分析(SEM)
        2.2.4 程序升温还原技术(H2-TPR)
        2.2.5 热重分析(TG)
        2.2.6 傅里叶红外表征(FT-IR)
        2.2.7 吡啶红外表征(Py-IR)
        2.2.8 X射线光电子能谱分析(XPS)
        2.2.9 电感耦合等离子体分析(ICP-OES)
        2.2.10 程序升温脱附技术(NH3-TPD)
    2.3 催化剂活性的评价
第3章 不同晶体结构二氧化锰的NH3-SCR性能及制备条件的优化
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 催化剂的制备
        3.2.2 催化剂的表征
        3.2.3 催化剂的活性测试
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 不同晶体结构二氧化锰的NH_3-SCR性能
        3.3.2 水热法不同Mn~(2+)源对OMS-2催化性能的影响
        3.3.3 制备方法对OMS-2催化性能的影响
        3.3.4 固相法不同Mn~(2+)源对OMS-2催化性能的影响
    3.4 本章小结
第4章 不同Ce引入位置的Ce-OMS-2催化剂制备及其NH_3-SCR性能研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 催化剂的制备
        4.2.2 催化剂的表征
        4.2.3 活性测试
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 Ce-OMS-2催化剂的催化活性
        4.3.2 Ce-OMS-2催化剂的结构特点
        4.3.3 Ce-OMS-2催化剂的还原性能
        4.3.4 Ce-OMS-2催化剂的表面离子价态
        4.3.5 Ce-OMS-2催化剂的酸性
    4.4 本章小结
第5章 催化剂的抗性及硫中毒机理研究
    5.1 引言
    5.2 实验部分
        5.2.1 碱金属中毒催化剂的制备
        5.2.2 催化剂的表征
        5.2.3 抗性测试
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 催化剂的抗碱金属中毒性能研究
        5.3.2 催化剂的抗水和二氧化硫性能研究
        5.3.3 催化剂的硫中毒机理
    5.4 本章小结
第6章 结论与建议
    6.1 结论
        6.1.1 不同晶体结构二氧化锰的NH_3-SCR性能及制备条件的优化
        6.1.2 不同Ce掺杂位置的Ce-OMS-2催化剂制备及其NH_3-SCR性能研究
        6.1.3 催化剂的抗性及硫中毒机理研究
    6.2 问题与建议
参考文献
致谢
附录 攻读硕士学位期间发表论文


【参考文献】：
期刊论文
[1]我国脱硫脱硝行业2016年发展综述[J]. Desulfurization and Denitration Committee of CAEPI;.  中国环保产业. 2017(12)
[2]基于氮氧化物危害及其防治对策[J]. 刘小华.  低碳世界. 2017(09)
[3]二氧化锰在低温NH3-SCR催化反应上的形貌效应[J]. 孙梦婷,黄碧纯,马杰文,李时卉,董立夫.  物理化学学报. 2016(06)
[4]铜源对Cu-SAPO-34氨催化还原NO性能的影响[J]. 苏潜,黄妍,张颖,李元元,唐南,张俊丰,杨柳春.  分子催化. 2016(02)
[5]负载型Mn基低温NH3-SCR脱硝催化剂研究综述[J]. 杨永利,徐东耀,晁春艳,高明.  化工进展. 2016(04)
[6]不同SAPO分子筛负载MnOx催化剂的低温NH3-SCR性能研究[J]. 杨颖欣,马杰文,喻成龙,孙梦婷,黄碧纯,吴友明.  环境科学学报. 2016(09)
[7]SCR催化剂碱（土）金属中毒的研究进展[J]. 周学荣,张晓鹏.  化学通报. 2015(07)
[8]Mn-Ce系列低温SCR催化剂抗硫性研究进展[J]. 张呈祥,张晓鹏.  化工进展. 2015(07)
[9]制备方法对氧化锰八面体分子筛的NH3选择性催化还原NOx性能的影响[J]. 王燕彩,刘昕,宁平,张秋林,张金辉,徐利斯,唐小苏,王明智.  燃料化学学报. 2014(11)
[10]低温NH3-SCR脱硝催化剂研究进展[J]. 刘亭,王廷春,吴瑞青,沈伯雄.  安全与环境学报. 2012(06)



本文编号：3711775