腐植酸对多壁碳纳米管吸附磺胺二甲嘧啶及其分散性的影响机制

发布时间：2017-05-17 15:12

  本文关键词：腐植酸对多壁碳纳米管吸附磺胺二甲嘧啶及其分散性的影响机制，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：多壁碳纳米管(MWCNTs)在溶液中的分散性和稳定性对于评价MWCNTs的环境行为和生态毒理具有重要意义。有机质(NOM)在环境中广泛存在,对MWCNTs及污染物的环境行为影响巨大。为了探究NOM对MWCNTs的分散性以及吸附抗生素的影响,本研究以石墨化多壁碳纳米管(P-MWCNT)、羟基化多壁碳纳米管(H-MWCNT)和羧基化多壁碳纳米管(C-MWCNT)为研究对象,研究了不同溶液性质条件下,典型抗生素磺胺二甲嘧啶(SMZ)和腐植酸(HA)在MWCNTs上吸附,同时考察了溶液中共存金属离子或HA对MWCNTs吸附SMZ的影响。运用元素分析、高效凝胶色谱分析和13C核磁共振技术,表征了HA的元素组成、分子量分布和结构碳组成,探究了2种不同来源、不同性质HA对MWCNTs分散性和稳定性的影响。研究结果表明:SMZ在P-MWCNT和H-MWCNT上的吸附动力学和吸附等温线数据符合拟二级动力学(R20.99)和Langmuir等温线模型(R20.99)。MWCNTs对SMZ的吸附量随着溶液pH的升高,呈先缓慢增加后快速减小的趋势;吸附量随着离子强度的增加而逐渐减少,说明静电作用是MWCNTs吸附SMZ的主要机制。当溶液pH=2.3和4.9时,Cu~(2+)的加入抑制了SMZ的吸附;当pH=7.4和10.0时,Cu~(2+)的加入反而促进了SMZ的吸附,主要原因是溶液低pH条件下,Cu~(2+)和SMZ+带有相同的正电荷,竞争MWCNTs表面吸附位点,而溶液高pH条件下,Cu~(2+)与SMZ-静电络合形成Cu~(2+)-SMZ-络合物,提高了SMZ和MWCNTs之间的静电作用。HA在MWCNTs上的吸附量随着溶液pH的增加或离子强度的减少而减少,这归因于溶液性质的变化改变了HA和MWCNTs之间的静电作用:pH增加使MWCNTs和HA上的可电离官能团解离,增加MWCNTs和HA之间的静电斥力,抑制HA在MWCNTs上的吸附;而离子强度的增加则可以屏蔽MWCNTs和HA上的负电荷,减少MWCNTs和HA之间的静电斥力,促进HA在MWCNTs上的吸附。SMZ和HA在MWCNTs上的吸附量随着表面含氧量的增加而减少。两种主要的影响机制可以解释这一现象:(1)亲水性的表面含氧官能团减少了MWCNTs表面的疏水性,因而减弱MWCNTs和SMZ或HA之间的疏水作用,进而减少SMZ和HA在MWCNTs上的吸附;(2)表面含氧官能团的增加减少了MWCNTs表面的芳香碳的相对含量,通过减弱MWCNTs和SMZ或HA之间的π-π作用来减少吸附。这也证明了疏水作用和π-π作用是控制SMZ和HA在MWCNTs上吸附的主要机制。傅立叶变换显微红外光谱数据进一步证实了π-π作用在SMZ或HA在MWCNTs上吸附中发挥着重要作用。SMZ和HA共存溶液体系中(pH:3~9),HA的加入抑制了SMZ在MWCNTs上的吸附,机理在于:HA的加入可以竞争SMZ在MWCNTs上的吸附位点,减少SMZ在MWCNTs上的吸附;HA吸附在MWCNTs表面还可以改变MWCNTs的表面性质,增加SMZ和MWCNTs之间的静电斥力,减弱SMZ和MWCNTs之间的疏水作用,进而减少SMZ在MWCNTs上的吸附。MWCNTs在纯水体系中的分散浓度随着MWCNTs表面含氧量和溶液pH的增加而增加,随着溶液离子强度的增加而减少。溶液中HA可以促进MWCNTs在溶液中的分散性和稳定性,归因于HA吸附在MWCNTs表面,增加了MWCNTs管束与管束之间的静电斥力和空间位阻。在离子强度0~0.04 M,pH 3~7范围内,MWCNTs的分散浓度和HA的吸附量呈显著正相关(R20.90,P0.1)。在高离子强度条件下,MWCNTs表面电层结构被破坏,悬浮MWCNTs快速聚集沉淀;当pH7时,HA在MWCNTs上的吸附量较少,空间位阻效应较弱,静电斥力在MWCNTs分散中起到决定性作用,随着pH的增加分散浓度又呈现略增趋势。不同来源的腐植酸AHA(Aldrich HA)和FHA(森林土HA)对MWCNTs分散效果存在差异,AHA对MWCNTs表现出更好的分散性:相同溶液条件下,AHA分散的MWCNTs具有更高的悬浮浓度和电解质临界悬浮浓度(CCC),且水动力学直径更小。这种差异主要源于HA结构和性质的差别:和FHA相比,AHA具有更高的分子量和芳香碳含量,吸附在MWCNTs表面,具有更高的空间位阻效应,证明了空间位阻效应是HA分散MWCNTs的主要机制。
【关键词】：多壁碳纳米管 腐植酸 磺胺二甲嘧啶 溶液性质 吸附机理 分散机制
【学位授予单位】：中国林业科学研究院
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X592
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-16
• 第一章 绪论16-26
• 1.1 引言16-23
• 1.1.1 研究背景17-18
• 1.1.2 国内外研究现状及评述18-23
• 1.2 研究目标和主要研究内容23-25
• 1.2.1 研究目标23
• 1.2.2 研究内容23-25
• 1.3 技术路线25-26
• 第二章 碳纳米管、腐植酸和磺胺二甲嘧啶性质表征26-37
• 2.1 材料与方法26-28
• 2.1.1 实验材料26-27
• 2.1.2 实验方法27-28
• 2.2 结果与讨论28-36
• 2.2.1 碳纳米管性质28-32
• 2.2.2 腐植酸性质32-34
• 2.2.3 磺胺二甲嘧啶性质34-36
• 2.3 小结36-37
• 第三章 磺胺二甲嘧啶在多壁碳纳米管上的吸附37-52
• 3.1 材料与方法37-40
• 3.1.1 实验材料37
• 3.1.2 实验方法37-38
• 3.1.3 分析测试38-39
• 3.1.4 数据分析39-40
• 3.2 结果与讨论40-51
• 3.2.1 吸附动力学40-42
• 3.2.2 吸附等温线42-43
• 3.2.3 pH对吸附的影响43-44
• 3.2.4 离子强度对吸附的影响44-45
• 3.2.5 共存金属离子对吸附的影响45-47
• 3.2.6 共存阴离子对吸附的影响47-49
• 3.2.7 傅立叶变换显微红外光谱分析49-51
• 3.3 小结51-52
• 第四章 腐植酸对多壁碳纳米管吸附磺胺二甲嘧啶的影响52-64
• 4.1 材料与方法52-55
• 4.1.1 实验材料52
• 4.1.2 吸附实验52-54
• 4.1.3 分析测试54-55
• 4.2 结果与讨论55-63
• 4.2.1 腐植酸在碳纳米管上的吸附55-58
• 4.2.2 腐植酸对磺胺二甲嘧啶吸附的影响58-61
• 4.2.3 傅立叶变换显微红外光谱分析61-63
• 4.3 小结63-64
• 第五章 不同来源腐植酸对多壁碳纳米管分散性的影响64-80
• 5.1 材料与方法64-66
• 5.1.1 实验材料64
• 5.1.2 实验方法64-65
• 5.1.3 分析测试65-66
• 5.1.4 数据分析66
• 5.2 结果与讨论66-78
• 5.2.1 碳纳米管在纯水体系中的分散66-68
• 5.2.2 腐植酸吸附对碳纳米管分散性的影响68-78
• 5.3 小结78-80
• 第六章 结论与展望80-83
• 6.1 结论80-81
• 6.2 展望81-83
• 参考文献83-95
• 在读期间的学术研究95-96
• 致谢96-97
• 详细摘要97-103

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本文编号：373748