脉冲介质阻挡放电强化MnO X -CeO 2 催化剂氧化模拟碳烟的研究

发布时间：2023-02-12 13:05

　　本文利用柠檬酸络合燃烧法制备一系列Mn/（Mn+Ce）原子比的MnOx-CeO2催化剂，并将其用于模拟碳烟的催化氧化。通过XRD、BET、Raman、H2-TPR、O2-TPD与XPS表征催化剂的结构和表面活性物种，并借助原位拉曼研究碳烟的催化剂氧化机理，另外，引入脉冲放电，探讨等离子体对MnOx-CeO2催化剂氧化碳烟的强化效应。 结果表明，MnOx-CeO2复合氧化物中Mn进入CeO2的晶格结构形成固溶体，故复合氧化物的活性优于单一氧化物。MnOx-CeO2催化氧化碳烟的起燃温度在254.5℃至319.8℃之间，低于无催化剂的457.0℃，CeO2的349.5℃和MnOx的357.3℃。在MnOx(z)-CeO2中，拥有更多固溶体的催化剂对应更大的比表面积，更小的平均晶粒尺寸，更多的氧空位、高价态Mn4+和Ce4+，因而，氧化还原性能更好，催化活性更高。催化剂表面的Mn4+, Olatt和Ce4+能够参与碳烟的氧化，另外，大比表面积和更多氧空位有利于活性物种的迁移和转化，在碳烟的氧化过程中发挥重要作用。 MnOx-CeO2氧化碳烟的过程遵循氧化还原机制，Mn4+在反应过程发挥重要作...

【文章页数】：80 页

【学位级别】：硕士

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摘要
Abstract
目录
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 碳烟颗粒的危害
    1.3 汽车尾气控制技术
    1.4 催化剂的选择
        1.4.1 贵金属催化剂
        1.4.2 碱金属和碱土金属催化剂
        1.4.3 过渡金属氧化物
        1.4.4 MnO_x-CeO₂复合氧化物
    1.5 碳烟氧化的研究进展
        1.5.1 催化活性的影响因素
        1.5.2 碳烟氧化的机理研究
    1.6 低温等离子体技术
    1.7 研究设想与研究内容
        1.7.1 研究设想
        1.7.2 主要研究内容
第二章 MnO_x-CeO₂复合氧化物表面活性物种与固溶体关联的研究
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 催化剂的制备
        2.2.2 催化剂的表征
        2.2.3 活性评价
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 活性评价
        2.3.2 XRD 和 BET
        2.3.3 Raman
        2.3.4 O₂-TPD
        2.3.5 H₂-TPR
        2.3.6 XPS
    2.4 本章小结
第三章 MnO_x-CeO₂催化剂氧化碳烟的过程机制研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 催化剂的制备
        3.2.2 催化剂的表征和活性评价
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 MnO_x(0.4)-CeO₂催化剂表面氧空位演变历程研究
        3.3.2 MnO_x(0.4)-CeO₂催化剂表面活性物种与稳定性研究
        3.3.3 MnO_x(0.4)-CeO₂催化剂氧化碳烟的过程机制分析
    3.4 本章小结
第四章 脉冲介质阻挡放电强化 MnO_x-CeO₂催化剂氧化碳烟的研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 催化剂的制备
        4.2.2 催化剂的表征
        4.2.3 活性评价
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 TPO
        4.3.2 XRD
        4.3.3 XPS
    4.4 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间取得的研究成果
致谢
附件



本文编号：3741162