游离态亚铁催化Cr取代针铁矿晶相重组过程中Cr的释放行为研究

发布时间：2023-03-27 00:08

　　Cr取代针铁矿(Cr-goethite)是土壤中普遍存在的矿物学现象。在一定条件下,针铁矿中结构取代的Cr离子会被释放,Cr移动性和活性提高,危害生态环境。厌氧土壤环境中,游离态Fe(Ⅱ)(Fe(Ⅱ)_aq)能吸附在土壤中的铁(氢)氧化物表面,与铁(氢)氧化物结构态Fe(Ⅲ)_oxide发生电子转移和Fe原子交换,促使铁(氢)氧化物晶相转变,而这一过程常常耦合重金属的固定/释放等环境行为。本论文以不同比例Cr取代针铁矿为研究对象,研究游离态Fe(Ⅱ)与之共存时,Fe原子交换和晶相重组过程,以及Cr取代针铁矿中Cr的释放和重固定行为。阐明亚铁催化针铁矿晶相转变耦合重金属Cr环境行为,揭示其化学机制,为构建基于铁(氢)氧化物环境过程的土壤重金属污染原位控制技术提供依据。主要结论如下:(1)通过研究厌氧条件下,pH为7.5时,Fe(Ⅱ)_aq催化不同Cr比例取代针铁矿晶相重组过程发现,针铁矿结构Cr取代显著抑制了Fe(Ⅱ)_aq-Fe(Ⅲ)_oxide之间Fe原子交换速率,Cr取代比例越高,F...

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【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 铁的基本性质
    1.2 环境中的铁离子
    1.3 环境中的铁(氢)氧化物
    1.4 环境中的铁循环
    1.5 游离态Fe(Ⅱ)与结构态Fe(Ⅲ)的相互作用过程
    1.6 Fe(Ⅱ)aq催化铁(氢)化物晶相重组的研究现状
    1.7 Fe(Ⅱ)催化氧化铁晶相重组过程的重金属环境行为效应
    1.8 本论文的研究背景、意义及内容
        1.8.1 研究背景与意义
        1.8.2 研究内容
第二章 实验材料与方法
    2.1 实验药剂
    2.2 不同比例Cr取代针铁矿的合成
    2.3 实验设计
    2.4 铁形态分析方法
    2.5 铁稳定同位素组成分析
    2.6 不同形态Cr浓度分析
    2.7 固态样品结构形态的X-射线衍射图谱(XRD)研究
    2.8 固态样品表面形态的扫描电镜(SEM)研究
    2.9 Fe原子交换及结构重组的穆斯堡尔谱研究
    2.10 反应过程中Cr赋存形态的X射线吸收精细结构光谱(EXAFS)研究
第三章 不同Cr取代比例对Fe(Ⅱ)催化Cr-针铁矿晶相重组的影响
    3.1 引言
    3.2 不同比例Cr取代针铁矿的矿物结构分析
    3.3 不同比例Cr-goethite中取代Cr含量的化学分析
    3.4 合成Cr-goethite的EXAFS分析
    3.5 体系中稳定铁同位素组成研究
        3.5.1 Fe原子交换率变化过程
        3.5.2 固体中稳定铁同位素组成变化
    3.6 Fe原子交换率变化
    3.7 反应过程中针铁矿结构变化研究
        3.7.1 反应前后的针铁矿结构分析
        3.7.2 ⁵⁷Fe-Cr-goethite穆斯堡尔谱分析
    3.8 亚铁催化不同比例Cr-goethite过程中Cr赋存变化
    3.9 小结
第四章 不同pH值作用对亚铁催化Cr取代针铁矿反应的影响
    4.1 前言
    4.2 不同pH下游离态中稳定铁同位素组成变化
    4.3 不同pH下铁原子交换率变化
    4.4 反应后固相结构分析
    4.5 不同pH值作用下体系中Cr赋存状态的变化
    4.6 小结
第五章 不同初始亚铁浓度对亚铁催化Cr取代针铁矿反应的影响
    5.1 前言
    5.2 不同初始亚铁浓度下游离态稳定铁同位素的组成变化
    5.3 铁原子交换率变化
    5.4 反应后固相结构分析
    5.5 不同初始亚铁浓度下体系中Cr赋存状态的变化
    5.6 小结
第六章 主要结论、创新之处及展望
    6.1 结论
    6.2 创新之处
    6.3 展望与不足之处
参考文献
研究生在读期间发表论文情况
致谢



本文编号：3771972