MnN4-CNT和Ti/SnO 2 单原子催化剂对于CO氧化机理研究

发布时间：2023-06-03 04:56

　　随着人口过度增长、能源危机和环境污染等问题进一步加剧,科学家们需要致力于研究开发更高效的催化剂材料来缓解人们在生活和工业生产中所遇到的困难。一氧化碳(CO)是主要的大气污染物之一,因此在工业生产和汽车尾气中使用高效的催化剂除去CO具有重大意义。随着理论研究逐步发展,科学家们发现催化剂的尺寸减小其表面自由能会提高,从而更小尺寸的单原子催化剂进入人们的视野。单原子催化剂具有迅速增大的表面自由能、不饱和的配位环境、量子尺寸效应以及金属-载体的相互作用等特性促使其具有优良的催化性能。相对于传统的贵金属催化剂而言,单原子催化剂中的每个金属原子都可以作为活性位点,从而可以在催化效率上达到“以一当十”的效果;并且单原子催化剂还能大大降低工业生产中的催化剂成本。在本文中,我们主要采用基于密度泛函理论的第一性原理方法研究了两个不同的单原子催化剂体系,探索了CO在其上的氧化反应机理。第一个体系是类卟啉锰氮四掺杂在碳纳米管(MnN4-CNT),第二个体系是钛原子掺杂在二氧化锡(110)表面(Ti/SnO₂(110))。主要的研究结果如下:1、CO在MnN4-CNT基底上多种氧化机理研究...

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【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 前言
    1.2 单原子催化剂
        1.2.1 单原子催化剂性能
        1.2.2 单原子催化剂应用
    1.3 两类特别的单原子催化剂的研究进展
        1.3.1 低维碳基单原子催化剂
        1.3.2 SnO₂基单原子催化剂
    1.4 本课题的选题思路
第二章 理论基础和计算方法
    2.1 第一性原理
    2.2 绝热近似
    2.3 密度泛函理论
        2.3.1 Kohn-Sham方程
        2.3.2 交换关联项
    2.4 布洛赫定理
    2.5 密度泛函计算软件DMol3

第三章 CO在MnN4-CNT上的催化氧化理论研究
    3.1 前言
    3.2 模拟方法及参数设置
        3.2.1 模拟计算方法
        3.2.2 参数设置
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 MnN4-CNT体系属性
        3.3.2 MnN4-CNT上反应物的吸附
        3.3.3 CO在MnN4-CNT上氧化机理
    3.4 结论
第四章 CO在Ti/SnO₂(110)表面上的气敏机理研究
    4.1 引言
    4.2 计算方法与参数设置
        4.2.1 计算方法
        4.2.2 模型参数设置
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 Ti_6c/SnO₂表面特性
        4.3.2 各种吸附物的特性
        4.3.3 反应机理
    4.4 总结
第五章 总结与展望
参考文献
致谢
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本文编号：3828702

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