金属—有机骨架材料吸附分离放射性碘及甲基碘的高通量分子模拟研究

发布时间：2023-09-28 23:09

　　核能是极具有前景的能源,但核废气中的放射性物质(诸如碘)导致核安全备受关注。金属-有机骨架材料(metal-organic frameworks,MOFs)因具有许多优良性质已经被广泛用于气体吸附分离的分子模拟研究。本论文选用大规模MOF材料,对工业条件下(1.0 bar和423 K)的碘蒸汽吸附、碘水分离和甲基碘吸附分离做了高通量的分子模拟研究,包括考察材料的再生性能和水稳定性。结果表明:1、碘蒸汽吸附时,材料XAHQAA(剑桥晶体结构库中材料代码)是目前为止碘单质吸附量(13.57 g/g)最高的材料,模拟还发现20～30 A的介孔、孔隙率0.93左右以及比表面积约为6200 m2/g的MOFs更有利于碘单质的吸附和存储,且具有互穿结构的MOF材料不利于碘蒸汽的吸附。QIYDIN材料经过改性,碘吸附量提高了 20.26%。2、通过大规模模拟研究MOF材料分离I2/H20体系,发现材料DAWMUL的碘吸附量(Niodine=7.68 g/g)远高于其他材料。对选择性和吸附量较好的520种MOFs进行变压吸附(PSA)研究,引入Adsorption Figure ofMerit(AFM...

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【学位级别】：硕士

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摘要
Abstract
符号说明
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 计算化学简介
        1.2.1 量子力学
        1.2.2 分子力学
        1.2.3 分子模拟
    1.3 金属-有机骨架材料
        1.3.1 IRMOFs系列
        1.3.2 ZIFs系列
        1.3.3 MILs系列
        1.3.4 以UiO系列为代表的Zr-MOFs
    1.4 计算化学在金属有机骨架材料的应用进展
    1.5 本论文的选题依据和意义
    1.6 本论文的创新之处
第二章 大规模MOFs的获取及其对碘的高通量筛选吸附研究
    2.1 引言
    2.2 MOFs材料数据库的构建
        2.2.1 数据库的构建思想及其细节
        2.2.2 数据库各结构参数情况
    2.3 MOFs高通量吸附碘
        2.3.1 骨架材料和客体分子的模型结构
        2.3.2 力场选择
        2.3.3 模拟细节
    2.4 模拟结果与讨论
        2.4.1 力场验证
        2.4.2 碘吸附量的分析
        2.4.3 碘吸附量与MOF材料的构效关系
        2.4.4 CMOFs和TCMs系列材料碘吸附的情况
        2.4.5 改性MOF材料
    2.5 本章小结
第三章 MOFs用于碘/水分离的高通量筛选
    3.1 引言
    3.2 模型与方法
        3.2.1 MOFs的选用及其结构模型
        3.2.2 模拟中的力场与电荷
        3.2.3 模拟细节
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 MOFs的碘吸附情况
        3.3.2 吸附选择性
        3.3.3 MOFs的再生
        3.3.4 材料的水稳定性
    3.4 本章小结
第四章 MOFs用于CH₃I/NO₂分离的高通量筛选
    4.1 引言
    4.2 模型与方法
        4.2.1 MOFs的模型及力场参数
        4.2.2 客体分子的模型及力场参数
        4.2.3 模拟细节
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 甲基碘的吸附
        4.3.2 不同浓度二氧化氮对甲基碘吸附的影响
    4.4 本章小结
第五章 结论
参考文献
附录
致谢
作者简介
导师简介
硕士研究生学位论文答辩委员会决议书



本文编号：3848798