阳离子交换树脂的催化氧化裂解

发布时间：2023-09-29 00:25

　　放射性废树脂的高效裂解对核电厂中低放射性废物的处理具有重要的意义。但是,阳离子交换树脂的氧化裂解温度较高,容易导致放射性核素铯的挥发,并且裂解率较低,不利于树脂的减容。如何在降低阳离子交换树脂裂解温度的同时提高裂解率,是迄今尚未圆满解决的问题。为解决这一问题,本文以Co2+、Cs+、V2O5、VPO为催化剂,通过催化氧化裂解来降低阳离子交换树脂的裂解温度并提高裂解率。主要研究内容和结论如下:1.利用热重分析仪和管式炉裂解装置,考察了空气氛围下磺酸型阳离子交换树脂的氧化裂解特性,结合对不同温度下裂解残渣的XRD、FT-IR、XPS及元素分析,发现由磺酸基团(-S03H)转化形成的硫键(-S-)与共聚物基体交联,抑制了阳离子交换树脂的裂解反应,当裂解温度为900℃时,残渣质量分数高达25.9 wt%。2.采用离子交换法在阳离子交换树脂上负载非放射性Co2+或Cs+,使树脂裂解温度大幅降低,但是对树脂裂解率无明显影响。由Co2+转化形成的CoO吸附活化氧分子,产生的活性氧物种(02-、O-、02-)促进了硫键(-S-)的断裂;当钴含量为10-40 g/L时,树脂裂解温度降低232-263℃。...

【文章页数】：109 页

【学位级别】：硕士

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致谢
摘要
Abstract
1 绪论
    1.1 核废物处置问题
    1.2 放射性废树脂的组成和特性
    1.3 放射性废树脂的处理方法
    1.4 蒸汽重整工艺
2 文献综述
    2.1 离子交换树脂的裂解
        2.1.1 离子交换树脂裂解反应过程
        2.1.2 阴阳离子交换树脂裂解反应差异
        2.1.3 离子交换树脂裂解反应的影响因素
        2.1.4 离子交换树脂裂解动力学分析
    2.2 模拟废离子交换树脂的裂解
        2.2.1 核素对离子交换树脂裂解反应的影响
        2.2.2 核素的挥发性
        2.2.3 金属杂质及催化剂对阳离子交换树脂裂解反应的影响
    2.3 课题的提出
3 实验装置和方法
    3.1 阳离子交换树脂及预处理
    3.2 热重分析实验
    3.3 树脂裂解动力学
    3.4 管式炉裂解实验
    3.5 分析测试方法
4 阳离子交换树脂的裂解反应
    4.1 氮气氛围下阳离子交换树脂的热裂解
    4.2 空气氛围下阳离子交换树脂的氧化裂解
    4.3 空气氛围下阳离子交换树脂的氧化裂解动力学分析
    4.4 空气氛围下阳离子交换树脂的氧化裂解残渣分析
    4.5 小结
5 含钴和含铯阳离子交换树脂的催化裂解
    5.1 含钴阳离子交换树脂的催化裂解
        5.1.1 氮气氛围下含钴树脂的热裂解
        5.1.2 空气氛围下含钴树脂的氧化裂解
        5.1.3 空气氛围下含钴树脂的氧化裂解残渣分析
        5.1.4 钴氧化物与钴盐对树脂裂解反应的影响
    5.2 含铯阳离子交换树脂的催化裂解
        5.2.1 氮气氛围下含铯树脂的热裂解
        5.2.2 空气氛围下含铯树脂的氧化裂解
        5.2.3 空气氛围下含铯树脂的氧化裂解残渣分析
    5.3 小结
6 V₂O₅和VPO对阳离子交换树脂氧化裂解的催化作用
    6.1 V₂O₅对阳离子交换树脂氧化裂解的催化作用
        6.1.1 V₂O₅作用下树脂的氧化裂解
        6.1.2 V₂O₅作用下树脂的氧化裂解残渣分析
    6.2 VPO对阳离子交换树脂氧化裂解的催化作用
        6.2.1 VPO作用下树脂的氧化裂解
        6.2.2 VPO作用下树脂的氧化裂解残渣分析
    6.3 阳离子交换树脂氧化裂解用催化剂性能对比及机理探究
    6.4 小结
7 结论与展望
    7.1 结论
    7.2 展望
参考文献
作者简介
论文发表情况



本文编号：3848916