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MnO 2 /C催化剂的原位合成及其催化尿素工艺废水降解的研究

发布时间:2023-10-06 09:42
  预计到2020年全球尿素市场产能将稳定在2.2亿吨左右,尿素的高产会导致在合成过程中产生1.1亿吨左右的工艺废水,其中大约含有0.5-2 wt%尿素。如若处理不达标的尿素工艺废水被直接排放,不仅会造成尿素资源以及水资源的浪费,还会加重生态环境的负担。目前工业上普遍采用热力水解法处理尿素工艺废水,但该法需要高温高压的反应条件,对设备的要求较高且能耗大。此外,处于实验研究阶段的方法仍有很多,但是均不适于工业化处理尿素工艺废水。而非均相催化降解法以其固液易分离、能耗小的优点,有望成为很有前景的处理尿素工艺废水的方法。非均相催化降解法大多采用金属或金属氧化物用于催化尿素水解,但是为了既能保证催化剂优良性能又降低催化剂的制备成本,以便推广工业化应用,制备负载型催化剂成为解决以上问题的有效途径。本文首先采用原位负载法合成了MnO2/C催化剂,将其应用于尿素工艺废水的催化降解。改变合成原料以及处理条件等因素,探究其在催化剂制备过程中对催化剂结构的影响,并通过一系列相关表征进一步研究催化剂的构效关系。得到了如下结论:1、溶液的碱性减弱以及合成温度的升高都会致使催化剂晶型由δ-Mn...

【文章页数】:89 页

【学位级别】:硕士

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摘要
abstract
第一章 文献综述
    1.1 前言
    1.2 尿素水解原理
    1.3 尿素废水处理方法
        1.3.1 热力水解法
        1.3.2 脲酶水解法
        1.3.3 生物降解法
        1.3.4 氧化法
        1.3.5 吸附法
        1.3.6 催化降解法
    1.4 催化降解法的研究现状
    1.5 二氧化锰负载型催化剂
        1.5.1 二氧化锰晶体结构
        1.5.2 载体的选择
        1.5.3 制备方法
    1.6 立题依据与研究内容
        1.6.1 立题依据
        1.6.2 研究内容
第二章 实验部分
    2.1 实验原料与仪器
        2.1.1 实验原料
        2.1.2 实验仪器
    2.2 催化剂的制备
    2.3 水解反应
        2.3.1 尿素水解
        2.3.2 水解液中剩余尿素含量的测定
    2.4 催化剂的表征
        2.4.1 X射线衍射(XRD)
        2.4.2 拉曼光谱(Raman)
        2.4.3 比表面积和孔径的测定(BET)
        2.4.4 傅里叶红外光谱(FT-IR)
        2.4.5 扫描电镜分析(SEM)
        2.4.6 X射线光电子能谱分析(XPS)
        2.4.7 热重分析(TGA)
        2.4.8 氢气程序升温还原(H2-TPR)
    2.5 晶格参数的计算
        2.5.1 晶面间距dhkl
        2.5.2 晶粒尺寸D
第三章 原位负载MnO2/C催化剂的制备
    3.1 合成方法的影响
        3.1.1 合成方法对催化剂结构的影响
        3.1.2 合成方法对尿素降解率的影响
    3.2 酸碱种类的影响
        3.2.1 酸碱种类对催化剂结构的影响
        3.2.2 酸碱种类对尿素降解率的影响
    3.3 高锰酸钾-尿素溶液浓度的影响
        3.3.1 高锰酸钾-尿素溶液浓度对催化剂结构的影响
        3.3.2 高锰酸钾-尿素溶液浓度对尿素降解率的影响
    3.4 合成温度的影响
        3.4.1 合成温度对催化剂结构的影响
        3.4.2 合成温度对尿素降解率的影响
    3.5 合成时间的影响
        3.5.1 合成时间对催化剂结构的影响
        3.5.2 合成时间对尿素降解率的影响
    3.6 焙烧温度的影响
        3.6.1 焙烧温度对催化剂结构的影响
        3.6.2 焙烧温度对尿素降解率的影响
    3.7 焙烧时间的影响
        3.7.1 焙烧时间对催化剂结构的影响
        3.7.2 焙烧时间对尿素降解率的影响
    3.8 本章小节
第四章 原位负载MnO2/C催化尿素工艺废水降解的研究
    4.1 尿素水解条件的影响
        4.1.1 催化剂的用量对尿素降解率的影响
        4.1.2 水解温度对尿素水解的影响
        4.1.3 水解时间对尿素水解的影响
    4.2 催化剂的稳定性
    4.3 尿素水解动力学的研究
        4.3.1 反应级数
        4.3.2 化学反应速率
        4.3.3 活化能
    4.4 MnO2/C催化尿素水解机理的推测
    4.5 本章小节
第五章 结论与建议
    5.1 主要结论
    5.2 课题创新点
    5.3 今后工作建议
参考文献
致谢
攻读硕士学位期间发表的学术论文



本文编号:3851610

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