季铵盐类离子液体催化CO 2 固定反应的机理研究

发布时间：2023-12-24 17:11

　　二氧化碳(CO₂)是最主要的温室气体之一,同时也是一种丰富、廉价和无毒的C1资源。有效地利用CO₂不仅可以削弱它所引发的环境问题,还可以缓解由化石燃料日益枯竭而引发的能源危机,因此,研究CO₂的转化和利用具有重要的现实意义和社会效益。然而,CO₂的动力学惰性很高,难于活化,导致CO₂的转化利用难于在温和条件下进行。CO₂和环氧丙烷(PO)反应合成碳酸丙烯酯(PC)以原子经济和绿色高效而备受关注。人们针对这个反应开发了众多的催化剂,但是这些催化剂普遍存在催化条件苛刻、需要共催化剂或者有机溶剂辅助催化等问题。离子液体催化剂的组分成分简单,并能在温和条件下高效催化CO₂和PO的反应,而且无需加入其他有机溶剂,因为离子液体本身就是优良的溶剂。因此,针对该反应开发各类高效的离子液体催化剂已经成为近年的研究热点。离子液体的突出优点之一就是结构的可调性,通过改变阴阳离子的结构可以设计具有所需性质的离子液体。如果想实现从分子水平上设计离子液体,那么就...

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【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 CO₂化学转化途径及工业应用
    1.3 季铵盐类离子液体催化CO₂与环氧化合物的固定反应
        1.3.1 离子液体简介
        1.3.2 季铵盐类离子液体催化CO₂固定反应的实验研究进展
        1.3.3 季铵盐类离子液体催化CO₂固定反应的理论研究进展
    1.4 研究意义与内容
        1.4.1 研究意义
        1.4.2 研究内容
    参考文献
第二章 羟基季铵盐离子液体催化CO₂固定反应的机理
    2.1 引言
    2.2 计算细节
        2.2.1 量子化学计算方法
        2.2.2 分子动力学模拟方法
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 无催化剂时的反应
        2.3.2 一分子NEt₃(HE)Br、NEt₂(HE)₂Br、NEt(HE)₃Br和N(HE)₄Br催化
        2.3.3 两分子NEt₃(HE)Br催化
        2.3.4 两分子NEt₂(HE)₂Br、NEt(HE)₃Br和N(HE)₄Br催化
        2.3.5 MD模拟
    2.4 结论
    参考文献
第三章 羟基季铵盐离子液体催化CO₂固定反应的溶剂效应
    3.1 引言
    3.2 计算细节
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 溶剂效应
        3.3.2 NCI和AIM分析
    3.4 结论
    参考文献
第四章 质子化羟基季铵盐离子液体催化CO₂固定反应的机理
    4.1 引言
    4.2 计算细节
        4.2.1 量子化学计算方法
        4.2.2 分子动力学模拟方法
        4.2.3 ONIOM计算方法
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 Single-IL催化模型
        4.3.2 Double-IL催化模型
        4.3.3 溶剂效应
        4.3.4 NCI和AIM分析
    4.4 结论
    参考文献
第五章 总结与展望
    5.1 总结
    5.2 展望
攻读硕士学位期间发表的学术论文
致谢



本文编号：3874953