N-甲基咪唑配体络合金属催化剂对水中芳香卤代烃的催化还原脱卤研究

发布时间：2024-03-20 21:50

　　本论文以N-甲基咪唑配体络合金属为催化剂,对其催化水中芳香卤代烃还原脱卤反应进行了研究。研究表明：该催化还原反应可在较为温和条件进行,优化的反应条件为：常压,反应温度60-80℃,以水溶性氢供体(水合肼)为还原剂。在此类反应中,芳香卤化物有较好的还原脱卤效果,且产物单一。 本论文主要研究内容如下： 1.以3-氯丙基三甲氧基硅烷为偶联剂,以N-甲基咪唑为配体,合成了Pd为活性中心的络合金属多相催化剂Pd(II)-NHC-SBA-15。通过1H-NMR、13C-NMR、有机元素分析和FTIR对各步合成反应产物结构经行了鉴定；用SEM、N2吸附脱附等方法对催化剂进行了表征；用ICP测定了催化剂Pd含量。 2.研究了芳香卤代烃的分子结构对催化还原脱卤反应的影响。实验结果表明：芳香卤代烃的反应活性与分子的结构参数有关,这些参数包括碳-卤键的强度和位阻因子等,其中取代基的位阻因子是主要影响因素。芳香卤代烃中的吸电子基团,不但能使卤素原子的电子云向其偏移,同时还导致苯环上电子云密度降低,从而使苯环活化,有利于卤素的脱除。而供电子基团能使苯环上电子云密度升高,促进了卤素吸电子的诱导效应,使卤素稳定性增...

【文章页数】：82 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图3.3SBA-15的N2吸脱附等温线

Fig.3.2TEMimagesofSBA-153为SBA-15的N2吸脱附等温线测试结果。由分析结果可知，在了一个HI型的滞后环，说明材料具有高度有序的介孔结构[82]。积为463.66m2/g-i，孔容为0.65crnVg-i，平均孔径为5.6mn。

图9催化脱溴反应装置

降至347.55mVg''，孔容积从0.65cm^/g"'降5.5nm，均有降低。这是将Pd(II)-NHC配合物偶和孔径均出现了明显降低。SBA-15和Pd(n)-NHC-SBA-15催化剂的表面参TextureparametersofSBA-15andPd....

图4.1Cu(I)-NHC的红外光谱

图4.1Cu(I)-NHC的红外光谱Fig4.1IRspectrumofCu(I)-NHC.2为N-甲基咪挫离子液体和Cu(I)-NHC的红外光谱。通过对照可以1570cm-'和1660cm"'处的吸收峰，这是由于咪挫环上C=N和C=C的在3090cm-'.29....

图4.2(A)N-甲基咪挫离子液体和（B)Cu(I)-NHC的红外光谱

Fig4.1IRspectrumofCu(I)-NHC图4.2为N-甲基咪挫离子液体和Cu(I)-NHC的红外光谱。通过对照可以看出曲线A在1570cm-'和1660cm"'处的吸收峰，这是由于咪挫环上C=N和C=C的振动所形成[85]，在3090cm-'.295....

本文编号：3933357