乙二胺及其变体修饰的M 2 (dobpdc)材料对CO 2 吸附及微观机理的理论研究

发布时间：2024-05-13 22:09

　　金属-有机骨架材料(Metal Organic Frameworks,MOFs)是由金属阳离子和多齿有机配体通过超分子自组装形成的一种立体有机多孔材料,具有比表面积高、孔道尺寸可调节、可修饰性性强等特点,被广泛应用于催化、气体储存、传感器等领域。在MOFs的金属中心附近引入含氮有机官能团,可以在一定程度上提高MOFs材料对CO₂的吸附性能。然而,单纯的实验化学难以系统地研究MOFs材料吸附CO₂机理,尤其是对反应过渡态的搜索。相比而言,计算化学可突破传统领域的局限性,在对复杂体系构效关系的研究中具有一定优势,可从微观角度对反应机理做出解释。本文以计算化学为基础,采用密度泛函理论系统地研究了CO₂分子在一系列胺功能化的MOFs材料中的吸附性能,并搜索得到了反应过程的过渡态结构,揭示了其微观机理,以期为实验上选择合适的体系提供一定的实际参考价值和指导意义。我们系统地研究了乙二胺和甲基乙二胺这两种有机胺分子功能化的M₂(dobpdc)材料(M=Mg、Sc-Zn;dobpdc=4,4‘-二羟基联苯二甲酸)对...

【文章页数】：83 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
1 绪论
    1.1 引言
    1.2 金属有机骨架材料
    1.3 MOFs材料的功能化
    1.4 本论文的主要研究内容
2 计算化学理论基础及计算方法
    2.1 从头计算方法(Ab initio)
    2.2 半经验分子轨道方法(Semi-empirical molecular orbital method)
    2.3 密度泛函理论(Density Functional Theory,DFT)
    2.4 过渡态理论(Transition State Theory,TST)
3 乙二胺功能化的M₂(dobpdc)在CO₂吸附方面的研究
    3.1 研究背景
    3.2 模拟细节
    3.3 构建模型
    3.4 结果与讨论
    3.5 本章小结
4 甲基乙二胺功能化的M₂(dobpdc)在CO₂吸附方面的研究
    4.1 前言
    4.2 计算方法
    4.3 结果与讨论
    4.4 本章小结
5 全文总结
参考文献
致谢
攻读硕士学位期间发表的学术论文



本文编号：3972784