利用光催化技术处理含酚工业废水的研究

发布时间：2017-06-10 12:17

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【摘要】：近年来,随着工业的迅速发展,大量的工业废水排放导致人们生活环境遭到严重污染,人类赖以生存的环境受到严重的破坏,除了改善工业污染物的排放问题,治理环境污染也是当务之急。利用光催化技术治理污染物是一项具有重要意义的研究,如何高效的利用可重复再生的太阳能是目前光催化领域的难题。光催化技术的核心是光催化剂,二氧化钛(Ti02)纳米材料由于其无毒无害、高稳定性、经济实惠、合成过程简便并且具有高效的催化活性等优点,受到广泛的研究,应用在各类光催化领域,为解决人们生活中的环境污染问题和能源匮乏等问题提供了重要的途径。但是,由于纯锐钛矿型Ti02有较大的禁带宽度,导致只在紫外光区域有响应,在对太阳光的利用响应时,对光能的利用率极低仅占太阳能的3-5%,且Ti02光生电子-空穴对有较高的机率复合,因而在实际应用中仍然具有一定的局限性。研究表明,通过对Ti02光催化剂的颗粒尺寸调整、形貌结构调控、与其他材料复合、负载和杂化等可以提升其光催化性能。本文制备了贵金属负载型的三维有序大孔Ti02催化材料[3DOM M/TiO2 (M=Au/Ag)],拟通过贵金属能级杂化和构筑有利催化反应的结构来提高Ti02的催化活性,另外我们还配制了模拟含酚工业废水,用以测试其催化活性。结果表明,3DOM M/TiO2 (M=Au/Ag)在可见光下对模拟含酚工业废水具有较好的催化活性,且催化剂的孔径和贵金属负载量对其催化活性有重要的影响。本文第一章为绪论部分,主要综述了Ti02光催化剂的催化机理、提高其光催化性能的途径以及含酚工业废水的治理方法,并提出了本文的选题意义。本文第二章中,我们通过胶体晶体模板的方法设计合成了不同孔径大小的三维有序大孔二氧化钛催化剂(3DOM TiO2),然后通过沉积-沉淀法制备了不同Au负载量的3DOM Au/TiO2催化剂,通过XRD、SEM、TEM、IR、DRS、BET等表征手段进行了系统的研究。研究结果表明,我们设计合成的3DOM Au/TiO2催化剂具有孔径大小均匀、孔径可调控、贵金属颗粒粒径分布均匀、贵金属负载量可调控,对可见光响应强的特点。为了探究该催化剂降解含酚工业废水的催化性能,我们分别研究了其对以苯酚、苯酚和喹啉、苯酚和吡啶、苯酚和喹啉和吡啶为污染物的模拟工业废水的催化降解性能。实验结果表明,3DOMAu/TiO2催化剂的催化活性较3DOM TiO2载体更高,在紫外光下80min可完全降解苯酚,可见光下11h可完全降解苯酚,这可能是由于Au纳米颗粒带来的更高的可见光利用效率以及更高的光生电子-空穴对分离效率而引起的。除此之外,我们发现催化活性随孔径的增加而提高,随Au负载量的增加而先增后减。本章最后还进行了反应前后的模拟含酚工业废水的化学需氧量(COD)测定,结果表明,3DOM Au/TiO2可较为有效地分解苯酚,说明我们所制备的3DOM Au/TiO2催化剂在降解含酚工业废水领域具有潜在的应用价值。本文第三章使用与第二章相似的方法,设计合成了贵金属Ag负载型三维有序大孔TiO2催化剂(3DOM Ag/TiO2),并通过XRD、SEM、TEM、XPS、IR、BET等表征技术对催化剂进行了表征,与第二章设计合成的3DOM Au/TiO2类似,具有孔径大小均一、孔径大小可调、Ag纳米颗粒分布均匀、大小均一、可见光响应强等特点,我们同样对其进行了模拟工业废水的降解测试,在紫外光和可见光下可分别在15min和10h完全降解苯酚,并验证了贵金属Ag负载、Ag负载量和孔径大小对催化剂催化性能的影响,最后进行了反应前后COD值的测定,在可见光下,3DOM Ag/TiO2也可将苯酚基本完全分解,考虑到AgNO3价格较HAuCl4更低,因此3DOM Ag/TiO2催化剂可能具有更高的应用价值。本文第四章对全文进行了总结,并对进一步的工作做出展望。
【关键词】：TiO_2 贵金属负载 光催化 模拟工业废水
【学位授予单位】：内蒙古大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703;O643.3
【目录】：

• 摘要4-7
• ABSTRACT7-14
• 一、绪论14-37
• 1.1 引言14
• 1.2 光催化技术概述14-17
• 1.2.1 光催化技术研究现状14-16
• 1.2.2 光催化技术的应用16-17
• 1.3 TiO_2材料概述17-23
• 1.3.1 TiO_2的结构17
• 1.3.2 TiO_2的应用17-19
• 1.3.3 TiO_2的光催化机理19-20
• 1.3.4 提高TiO_2光催化活性的方法20-23
• 1.4 含酚工业废水的危害和处理方法23-24
• 1.4.1 含酚工业废水的来源23
• 1.4.2 含酚工业废水的危害23-24
• 1.4.3 含酚工业废水的处理方法24
• 1.5 论文的研究意义与研究内容24-26
• 参考文献26-37
• 二、三维有序大孔型Au/TiO_2的可控制备、结构表征及其对含酚工业废水催化性能的研究37-70
• 2.1 引言37-38
• 2.2 试剂与仪器38-39
• 2.2.1 实验试剂38
• 2.2.2 实验仪器38-39
• 2.3 3DOM Au/TiO_2光催化材料的制备39-41
• 2.3.1 聚苯乙烯微球的制备39-40
• 2.3.2 聚苯乙烯微球胶体模板的组装40
• 2.3.3 3DOM TiO_2催化材料的制备40
• 2.3.4 3DOM Au/TiO_2催化材料的制备40-41
• 2.4 3DOM TiO_2的表征方法41-43
• 2.4.1 X-射线粉末衍射41
• 2.4.2 扫描电子显微镜41
• 2.4.3 透射电子显微镜41-42
• 2.4.4 紫外-可见漫反射光谱42
• 2.4.5 红外光谱42
• 2.4.6 X射线光电子能谱42
• 2.4.7 紫外-可见吸收光谱42
• 2.4.8 光催化性能42
• 2.4.9 化学需氧量(COD)的测定42-43
• 2.5 结果与讨论43-64
• 2.5.1 3DOM Au/TiO_2的制备过程43-44
• 2.5.2 3DOM TiO_2的XRD表征结果44-46
• 2.5.3 SEM与TEM的表征46-49
• 2.5.4 比表面(BET)分析49-51
• 2.5.5 傅里叶变换红外(FT-IR)分析51
• 2.5.6 紫外-可见吸收特性51-52
• 2.5.7 XPS测试分析52-53
• 2.5.8 催化性能分析53-63
• 2.5.9 化学需氧量(COD)的测定63-64
• 2.6 本章小结64-66
• 参考文献66-70
• 三、三维有序大孔型Ag/TiO_2的可控制备、结构表征及其对含酚工业废水催化性能的研究70-98
• 3.1 引言70
• 3.2 试剂与仪器70-71
• 3.2.1 实验试剂70-71
• 3.2.2 实验仪器71
• 3.3 3DOM Ag/TiO_2光催化材料的制备71-72
• 3.3.1 聚苯乙烯微球的制备71-72
• 3.3.2 聚苯乙烯微球胶体模板的组装72
• 3.3.3 3DOM TiO_2催化材料的制备72
• 3.3.4 3DOM Ag/TiO_2催化材料的制备72
• 3.4 表征和测试方法72-73
• 3.4.1 X-射线粉末衍射72
• 3.4.2 扫描电子显微镜72
• 3.4.3 透射电子显微镜72
• 3.4.4 紫外-可见漫反射光谱72
• 3.4.5 红外光谱72
• 3.4.6 X射线光电子能谱72-73
• 3.4.7 紫外-可见吸收光谱73
• 3.4.8 光催化性能测试73
• 3.4.9 化学需氧量(COD)的测定73
• 3.5 结果与讨论73-93
• 3.5.1 3DOM Ag/TiO_2的制备过程73
• 3.5.2 3DOM Ag/TiO_2的XRD表征结果73-75
• 3.5.3 SEM与TEM的表征75-78
• 3.5.4 比表面(BET)分析78-79
• 3.5.5 傅里叶变换红外(FT-IR)分析79-80
• 3.5.6 紫外-可见吸收特性80-81
• 3.5.7 XPS测试分析81-82
• 3.5.8 催化性能分析82-92
• 3.5.9 化学需氧量(COD)的测定92-93
• 3.6 本章小结93-94
• 参考文献94-98
• 四、总结和展望98-100
• 4.1 总结98-99
• 4.2 展望99-100
• 致谢100

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