超临界二氧化碳流体对煤体理化性质及吸附性能的作用规律

发布时间：2017-06-10 14:11

  本文关键词：超临界二氧化碳流体对煤体理化性质及吸附性能的作用规律，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：大规模排放温室气体二氧化碳(CO2)会导致全球气候变暖,从而给自然生态系统平衡和人类社会的可持续发展带来一系列的负面影响,因此有必要采取措施降低CO2的排放强度。其中,强化煤层气(CH4)开采的深部煤层封存CO2技术能够将主要人为温室气体进行有效存储,同时获得煤层气CH4资源。现有分析表明,基于煤体特征和适宜储层条件下的CO2流体特性,CO2流体和煤体之间存在除吸附作用以外的其他复杂流-固作用关系。CO2流体和煤体之间的流-固作用关系既会影响煤层的CO2封存性能又会引发潜在的环境问题。为此,本论文重点研究了封存条件下CO2对不同煤阶煤理化性质的作用规律,并深入探讨了煤体理化性质的变化对煤体吸附CO2和CH4动力学和静力学行为的影响。本论文的研究内容及结论主要包括：1)利用超临界动态CO2流体萃取装置研究了超临界CO2流体对煤体理化性质的作用规律。通过模拟储层条件下(温度和压力)CO2和煤体的动态作用过程,分析了与煤体吸附性能相关的灰分、孔结构、孔隙异质性和含氧官能团等理化性质的变化规律。结果表明：超临界CO2作用能明显改变煤体的孔隙形状,且削弱介孔孔容及微孔比表面积。根据多重分形理论的分析结果,超临界CO2作用会改变煤样的孔隙结构异质性。此外,本研究还利用傅里叶变换红外光谱(FTIR)分析了CO2流体作用前后煤样的表面化学性质。研究结果显示,超临界CO2作用能够明显降低煤体表面的含氧官能团的含量(主要包括-C=O和-COOH)。上述煤体含氧官能团的变化可能与超临界CO2的萃取作用或CO2与煤体表面官能团的化学吸附作用有关。2)研究了超临界CO2作用前后煤样的CH4和CO2吸附静力学的变化规律。结果表明,相比原煤样,CO2作用后的四种煤阶煤的CH4最大吸附容量提高3.45%-10.37%,而CO2最大吸附容量降低9.99%-23.93%。进一步分析可知,煤体CH4及CO2吸附性能的变化主要与煤体孔隙结构和表面含氧官能团的变化有关。方面,超临界CO2流体对煤体孔隙发达程度的削弱作用会降低CH4和CO2的吸附性能；另一方面,因CO2流体作用导致的煤体含氧官能团的降低不利于CO2的吸附及CH4的解吸。综上,含氧官能团变化对CH4吸附性能的作用强于孔隙结构的变化；含氧官能团和孔隙结构的变化均导致CO2吸附性能的降低。上述CO2流体对煤体CH4和CO2吸附性能的不同作用规律不利于深部煤层封存CO2技术的实施。3)本论文还研究了超临界CO2对煤体CH4和CO2吸附动力学的作用规律。采用具有高预测精度的双孔隙扩散模型对CO2流体作用前后煤体的CH4和CO2吸附动力学进行理论研究。结果表明,CO2作用后煤样的CH4和CO2吸附扩散系数均出现不同程度的降低,进一步分析可知,CH4和CO2扩散系数的降低主要与CO2作用后煤体孔隙参数降低、含氧官能团含量减少及基质溶胀效应三方面因素有关。4)综合超临界CO2流体对煤体CH4和CO2吸附静力学和吸附动力学的的作用规律可知,CO2作用不利于深部煤层对CO2的封存及煤层气CH4的采收,为此,依据上述研究结论,本研究提出了用掺配特定比例烟道气成分氮气(N2)的CO2混合气代替纯CO2注入煤层的改进措施以减弱单纯注入CO2引起的负面影响。
【关键词】：超临界二氧化碳 煤 CH_4 CO_2 吸附静力学 吸附动力学
【学位授予单位】：昆明理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ531;X701
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-11
• 第一章 绪论11-23
• 1.1 课题背景11-12
• 1.2 研究现状12-19
• 1.2.1 CO_2流体对煤体物理性质的作用12-16
• 1.2.2 CO_2流体对煤体化学性质的作用16-19
• 1.3 研究意义和研究计划19-23
• 第二章 超临界CO_2流体对煤体理化性质的作用规律23-39
• 2.1 引言23
• 2.2 实验23-26
• 2.2.1 实验样品23-24
• 2.2.2 实验仪器24
• 2.2.3 煤样的超临界CO_2流体萃取实验24-26
• 2.3 CO_2作用前后煤样的表征手段26-27
• 2.3.1 热分析26
• 2.3.2 介孔和大孔的孔结构分析26
• 2.3.3 微孔结构分析26
• 2.3.4 傅里叶红外分析26-27
• 2.4 结果与讨论27-37
• 2.4.1 灰分27
• 2.4.2 介孔和大孔27-30
• 2.4.3 多重分形30-33
• 2.4.4 微孔33-34
• 2.4.5 含氧官能团34-37
• 2.5 本章小结37-39
• 第三章 CO_2流体作用对煤体静力学吸附性能的作用机制39-61
• 3.1 引言39
• 3.2 实验39-44
• 3.2.1 高压吸附实验39-41
• 3.2.2 实验数据处理41-44
• 3.3 容量法测定吸附量的敏感度(误差)分析44-49
• 3.4 结果讨论与分析49-56
• 3.4.1 CH_4及CO_2的Gibbs吸附等温线49-51
• 3.4.2 简化的Ono-Kondo格子模型拟合51-55
• 3.4.3 最大吸附容量55-56
• 3.5 导致煤体吸附性能改变的因素56-58
• 3.5.1 孔结构的变化57
• 3.5.2 含氧官能团的影响57-58
• 3.6 对于煤层封存CO_2项目实施的影响58-60
• 3.7 本章小结60-61
• 第四章 CO_2流体作用对煤样内气体分子吸附扩散行为影响61-71
• 4.1 前言61
• 4.2 实验部分61-64
• 4.2.1 绝对吸附量的测定61-62
• 4.2.2 吸附扩散动力学模型62-64
• 4.3 结果与讨论64-69
• 4.3.1 吸附动力学曲线与双孔隙模型拟合64-68
• 4.3.2 气体分子扩散系数的影响因素68-69
• 4.4 动力学变化对煤层封存CO_2项目实施的影响69-70
• 4.5 本章小结70-71
• 第五章 结论与展望71-73
• 5.1 主要结论71-72
• 5.2 工作展望72-73
• 参考文献73-85
• 致谢85-87
• 附录A (攻读学位其间取得的研究成果及奖励)87-89
• 附录B 容量法测定吸附量实验步骤89-90

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