北京城区径流雨水中DOM表征及其与铜离子相互作用研究

发布时间：2017-06-28 04:02

  本文关键词：北京城区径流雨水中DOM表征及其与铜离子相互作用研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：由径流雨水引起的非点源污染已经成为制约经济、社会可持续发展的重要因素之一。径流雨水污染负荷时空变化幅度大,研究、控制和处理的难度也大。作为首都的北京正面临水资源短缺和水环境污染的双重压力。因此,对城区径流雨水的水质状况进行研究具有重要意义。当前研究主要关注径流雨水中基本污染物指标(如BOD、COD、TSS、TN、TP、重金属和某些特定有机污染物)的监测与其相互作用关系,对于其中的溶解性有机物(dissolved organic matter,DOM)还知之甚少。DOM在水体中可通过络合作用、酸度缓冲、光衰减等作用与许多金属及有机污染物作用,从而影响污染物在水系统中的毒性、生物可降解性及迁移转化规律。因此,对径流雨水中DOM的存在状态及其与共存污染物之间的关系进行研究,将利于把握其对后续雨水处理设施的影响,具有重要的科学意义和实践应用价值。本研究首先采集了北京3个典型功能区(商业区、住宅区、学校)的径流雨水样品,除运用紫外-可见吸收光谱(UV-vis)、三维荧光光谱(EEMs)、质子核磁共振光谱(1H NMR)等常规技术对DOM进行表征外,还采用超高效液相色谱-电子喷雾-四级杆-飞行时间质谱(UHPLC-ESI-Q-TOF-MS)对径流雨水中的DOM进行分子水平的解析;其次,选取径流雨水中含量较高的Cu~(2+)作为重金属代表,运用紫外及荧光滴定模型拟合DOM与Cu~(2+)的条件稳定常数(lgKM)及结合容量(CL),并用扫描电子显微镜-X射线能量色散光谱(SEM-EDX)及X射线光电子能谱分析(XPS)分析两者的相互作用机理;最后,选用超滤分级技术对DOM进行分子量分级,定量分析不同分子量DOM与Cu~(2+)的结合能力。本研究的主要结果为:(1)通过光谱技术分析,可知径流雨水中的DOM主要为紫外类腐殖质。相比于天然雨水,其DOM分子量更大,芳香性更强,主要含有羰基、羧基、脂肪族/酚类羟基、烃基等官能团,且芳环上的含氧官能团取代程度更高。质谱分析方法中,在正、负离子模式下分别探测到12247和4776组质荷比,说明径流雨水中的DOM物质种类繁多,微观结构复杂。结合van Krevelen图解法,进一步发现径流雨水中的DOM还含有脂质、蛋白类物质、纤维素、木质素以及缩聚烃类物质,其中木质素以及缩聚烃类物质所占比例最高;(2)紫外及荧光滴定模型可定量分析径流雨水中DOM与Cu~(2+)的结合能力,两种分析方法具有很好的相关性(r2=0.98),拟合结果较为接近,lgKM及CL的值分别为5.37和5.48、85.62和87.23μmol/mg。相比于地表水中的有机质,较高的lgKM及CL的值归咎于DOM中含量较高的芳香性结构以及有效结合点位,如羧基、羰基、羟基等。同时,通过XPS技术可观察到反应后的样品在933.7(2p3/2)和954.3 eV(2p1/2)处有很明显的波峰,并伴有明显的Cu-O键的电子振激线,说明Cu~(2+)主要与径流雨水中DOM的一些含氧官能团进行配位反应;(3)分级实验表明,小于1 kDa的有机物所占比例最高,其DOC占雨水样品DOC含量的41%;各分子量DOM的化学组成无明显区别,主要为紫外类腐殖质;分子量为1-3 kDa的DOM其芳香性有机碳或含共轭不饱和双键有机物所占比例相对较高,而3-5kDa的DOM分子其芳环上一些含氧官能团(如羰基、羟基、羧基、酯类)的取代程度较高;此外,比较不同分子量区间DOM的条件稳定常数及结合容量,可知1-3 kDa区间的有机物条件稳定常数值最大,3-5 kDa的DOM组分拥有更大的结合容量。实验结果表明,低分子量的有机物(5 kDa)是径流雨水中DOM的主要组成部分,其更易于与Cu~(2+)结合。
【关键词】：径流雨水 DOM 表征 Cu~(2+) 相互作用 分子量
【学位授予单位】：北京建筑大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X52
【目录】：

• 项目资助3-4
• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 第1章 绪论11-25
• 1.1 研究背景及意义11-13
• 1.2 研究现状13-22
• 1.2.1 DOM的定义13
• 1.2.2 DOM的结构特征13-15
• 1.2.3 DOM的表征方法15-21
• 1.2.4 DOM的来源与环境影响21-22
• 1.3 研究内容与技术路线22-24
• 1.3.1 研究内容22-24
• 1.3.2 技术路线24
• 1.4 课题来源24-25
• 第2章 研究区域DOM的表征方法25-30
• 2.1 研究区域概况25-26
• 2.1.1 北京自然环境概况25
• 2.1.2 采样点布设25-26
• 2.1.3 采样方法26
• 2.2 实验仪器及材料26-27
• 2.2.1 仪器与耗材26-27
• 2.2.2 试剂27
• 2.3 测试分析与数据统计27-30
• 2.3.1 总有机碳的测定27-28
• 2.3.2 紫外-可见吸收光谱的测定28
• 2.3.3 三维荧光光谱的测定28
• 2.3.4 质子核磁共振光谱的测定28-29
• 2.3.5 超高效液相色谱-电子喷雾-四级杆-飞行时间质谱的测定29-30
• 第3章 径流雨水中DOM的表征分析30-48
• 3.1 紫外-可见吸收光谱分析30-35
• 3.1.1 DOM紫外-可见吸收曲线30-32
• 3.1.2 DOM相关吸收指数解析32-33
• 3.1.3 DOC与a300值的相关性33-35
• 3.2 三维荧光光谱分析35-40
• 3.2.1 DOM三维荧光光谱图分析35-39
• 3.2.2 DOM相关荧光指数分析39-40
• 3.3 质子核磁共振光谱分析40-41
• 3.4 超高效液相色谱-电子喷雾-四级杆-飞行时间质谱分析41-47
• 3.5 本章小结47-48
• 第4章 径流雨水中DOM组分与Cu~(2+)的结合特性48-58
• 4.1 材料与方法49-51
• 4.1.1 试剂与仪器49
• 4.1.2 DOM样品的采集与前处理49
• 4.1.3 滴定实验49-50
• 4.1.4 络合反应模型50-51
• 4.1.5 质量控制与数据分析51
• 4.2 条件稳定常数与结合容量51-53
• 4.3 扫描电子显微镜-X射线能量色散光谱分析53-54
• 4.4 X射线光电子能谱分析54-57
• 4.5 本章小结57-58
• 第5章 径流雨水中DOM分子量分布对Cu~(2+)结合特性的影响58-67
• 5.1 材料与方法58-60
• 5.1.1 试剂与仪器58-59
• 5.1.2 DOM样品的采集与前处理59
• 5.1.3 超滤分级实验59-60
• 5.1.4 滴定实验60
• 5.1.5 荧光猝灭模型60
• 5.1.6 质量控制与数据分析60
• 5.2 径流雨水中DOM分子量分布特征60-61
• 5.3 不同分子量DOM的紫外-可见吸收光谱特征61-63
• 5.4 不同分子量DOM的三维荧光光谱特征63-64
• 5.5 不同分子量DOM与Cu~(2+)的条件稳定常数及其最大结合容量64-66
• 5.6 本章小结66-67
• 第6章 结论与展望67-69
• 6.1 结论67-68
• 6.2 展望68-69
• 参考文献69-86
• 致谢86-87
• 攻读硕士期间的研究成果87

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