BiOCl可见光催化降解五氯酚钠的研究

发布时间：2017-06-29 06:01

  本文关键词：BiOCl可见光催化降解五氯酚钠的研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：近年来半导体光催化技术在解决环境污染方面展现出巨大的发展前景。从分子水平上阐述光催化降解污染物反应,对于更有针对性地设计合成新型光催化剂具有重要的意义。五氯酚是一种典型的持久性有机污染物,具有高毒性和难降解的特点。近年来研究表明,铋基光催化剂能够利用电子或超氧负离子的还原脱氯作用,高效去除五氯酚污染物的同时降低中间产物环境毒性。氯氧铋(BiOCl)作为一种三元半导体材料,在光催化降解有机污染物方面表现出优异的性能。然而,未见文献详细报道BiOCl材料可见光催化降解五氯酚钠的研究。本论文采用含氧空位氯氧铋(BOC-OVs)材料和改良方法合成的氯氧铋纳米圆片材料,研究可见光下不同氯氧铋材料光催化降解五氯酚钠的反应体系,揭示了氧空位对含氧空位BiOCl降解五氯酚钠过程的影响,以及表面络合物诱导吸收可见光在氯氧铋纳米圆片高效去除五氯酚污染物过程中的关键作用。首先,我们研究了表面氧空位在BiOCl自组装微球材料光催化降解五氯酚钠反应中扮演的关键作用。通过气相色谱-质谱联用技术检测不同反应条件下五氯酚钠中间产物、理论计算模拟、自由基信号检测等方面证据,我们提出可见光BOC-OVs体系中羟基化反应不能在溶液体相进行,而是发生在BOC-OVs材料表面,表面氧空位能够活化吸附的氯酚分子协同表面羟基自由基完成羟基化反应。在可见光下,表面氧空位浓度的增大有利于羟基化产物四氯氢醌的生成,并进一步氧化成易开环的四氯醌,有利于污染物的开环降解；在太阳光下,BOC-OVs材料氧空位浓度的增大促进五氯酚钠中间产物的还原脱氯过程,能够降低中间产物的环境毒性,有利于开环、矿化反应。除此之外,我们制备出一种氯氧铋纳米圆片光催化剂,并发现其吸附五氯酚形成的表面络合物能够诱导可见光吸收,高效催化降解五氯酚钠污染物。采用XRD, SEM, DRS, TEM, HRTEM等一系列表征,我们发现氯氧铋纳米圆片直径约为100nm,厚度约为20nm。固体漫反射和光电流测试表明,氯氧铋纳米圆片本身光吸收范围被限制在紫外区；表面吸附五氯酚后,出现明显的可见光吸收增强现象,说明可见光下氯氧铋纳米圆片材料催化降解五氯酚钠的反应机制为配体向金属发生电荷转移的过程。而且,可见光下该表面有机络合物诱导的电荷转移过程在BiOCl材料中是一种普遍现象；由于较大的比表面积以及丰富的表面官能团,氯氧铋纳米圆片材料通过表面有机络合物诱导的电荷转移过程表现出高效的五氯酚钠去除效率。
【关键词】：氯氧化铋 氧空位 五氯酚钠 表面络合物 可见光响应
【学位授予单位】：华中师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X505;O643.36
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-9
• 第一章 绪论9-19
• 1.1 环境污染控制9-11
• 1.1.1 国内环境污染现状9
• 1.1.2 水环境污染9-11
• 1.2 半导体光催化技术11-16
• 1.2.1 光催化基本原理11-12
• 1.2.2 光催化活化分子氧12-13
• 1.2.3 光催化剂性能的影响因素13-16
• 1.3 铋系光催化剂16-17
• 1.4 论文的选题思想与主要内容17-19
• 第二章 BiOCl氧空位诱导表面羟基化脱氯反应可见光降解五氯酚钠研究19-35
• 2.1 引言19-20
• 2.2 实验部分20-22
• 2.2.1 实验装置及药品20-21
• 2.2.2 样品的合成21
• 2.2.3 光催化实验21-22
• 2.2.4 分析测试方法22
• 2.3 结果与讨论22-34
• 2.3.1 BOC-OVs光催化降解五氯酚钠中间产物22-27
• 2.3.2 控制氧空位浓度调节羟基化中间产物的分布27-30
• 2.3.3 氧空位活化氯酚协同表面·OH完成羟基化反应机理30-34
• 2.4 本章小结34-35
• 第三章 BiOCl纳米圆片的制备及其表面络合物诱导降解五氯酚钠研究35-50
• 3.1 前言35-36
• 3.2 实验部分36-38
• 3.2.1 实验装置及药品36-37
• 3.2.2 样品的合成37
• 3.2.3 光催化实验37-38
• 3.2.4 分析测试方法38
• 3.3 结果与讨论38-49
• 3.3.1 物相结构分析38-39
• 3.3.2 形貌分析39-40
• 3.3.3 生长机制40-42
• 3.3.4 比表面积42
• 3.3.5 光学性质42-43
• 3.3.6 光催化降解五氯酚钠性能及捕获实验43-44
• 3.3.7 氯氧铋纳米圆片催化降解五氯酚钠可见光响应机制44-46
• 3.3.8 氯氧铋材料表面络合物引发电荷转移过程的普遍性46-48
• 3.3.9 循环性能测试48-49
• 3.4 本章小结49-50
• 第四章 总结与展望50-52
• 参考文献52-58
• 致谢58

【相似文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 刘怡,熊亚,朱锡海;电催化降解废水中阴离子表面活性剂的研究[J];环境污染治理技术与设备;2000年05期

2 赵文宽,方佑龄,董庆华;太阳能光催化降解水面石油的研究[J];武汉大学学报(自然科学版);2000年02期

3 武正簧;利用二氧化钛簿膜光催化降解废水(英文)[J];Journal of Natural Gas Chemistry;2001年01期

4 张天永,朱丹丹,邵红飞,付强,赵进才;阳离子表面活性剂对有机颜料艳红6B光催化降解的影响[J];催化学报;2005年07期

5 方涛,罗永松,李家麟,李晓勤;光助电催化降解活性艳红X-3B的研究[J];化学工程师;2005年08期

6 夏金虹;二氧化钛粉体光催化降解印染废水的研究[J];应用化工;2005年08期

7 崔玉民;孙文中;;二氧化钛合成与表征及其在光催化降解酸性红B中的应用[J];过程工程学报;2007年02期

8 李春华;张敏华;姜浩锡;;氧化钡催化降解聚苯乙烯的热分析动力学[J];高校化学工程学报;2009年01期

9 谢艳招;苏德志;陈厚;赵林;;光催化降解含萘污水[J];江西化工;2009年04期

10 ;一种催化降解废水中全氟辛酸的装置和方法[J];化工环保;2013年05期

中国重要会议论文全文数据库 前10条

1 陈晓珊;黄碧纯;;可见光下TiO_2-CdS/MNCNTs催化降解气相甲苯产物研究[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年

2 王金丽;张猛;;纳米氧化钛光催化降解双酚A的研究进展[A];新农村建设与环境保护——华北五省市区环境科学学会第十六届学术年会优秀论文集[C];2009年

3 赵进才;马万红;陈春成;;有毒难降解有机污染物光催化降解及其机理研究[A];第五届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2007年

4 李振民;邵田;张彭义;;纳米氧化铟光催化降解全氟辛酸的研究[A];持久性有机污染物论坛2010暨第五届持久性有机污染物全国学术研讨会论文集[C];2010年

5 付先亮;张子重;王绪绪;付贤智;;光催化降解污染物及分解水的耦合系统研究[A];第五届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2007年

6 李宗威;朱永法;;日光下光催化降解聚乙烯塑料的研究[A];2004年全国太阳能光化学与光催化学术会议论文集[C];2004年

7 马万红;陈春城;赵进才;;改性二氧化钛可见光光催化降解有机污染物[A];2004年全国太阳能光化学与光催化学术会议论文集[C];2004年

8 熊巍;李新勇;肇启东;陈国华;;Ag_3PO_4/BiPO_4的制备、表征及其可见光光催化降解甲苯研究[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年

9 洪军;孙成;刘亚子;;利用微波无电极灯光催化降解水溶液中的苯酚[A];第三届全国环境化学学术大会论文集[C];2005年

10 汤海荣;程振兴;周黎明;左国民;齐丽红;孔令策;;沙林在水泥环境中的催化降解研究[A];第五届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2007年

中国博士学位论文全文数据库 前10条

1 赖冬志;氧化亚铜/聚丙烯腈纳米纤维催化降解染料[D];浙江理工大学;2015年

2 于书平;光电催化降解有机染料的研究[D];华南理工大学;2004年

3 韩德（Hayder Abdulhasan Abbood）;几种钒氧化物纳米材料的合成、表征及其在颜料催化降解中的应用[D];华中科技大学;2013年

4 耿启金;环隙流化床中纳米颗粒聚团流态化/光催化降解VOCs的研究[D];青岛科技大学;2011年

5 潘海祥;光催化降解饮用水中几种典型有机污染物——影响因素及降解机理的研究[D];中国科学院广州地球化学研究所;2000年

6 刘广龙;非金属元素掺杂半导体矿物制备、结构表征及光催化降解高/大分子有机污染物的研究[D];华中农业大学;2011年

7 尹晓红;水溶液中典型有机物的光催化降解过程分析及反应器的设计与模拟[D];天津大学;2006年

8 艾智慧;微波/超声辅助光催化降解氯酚的研究[D];华中科技大学;2004年

9 钟俊波;TiO_2基催化剂上气相光催化降解苯的研究[D];四川大学;2007年

10 张帆;TiO_2表面活性位调控及其对气相甲苯吸附和光催化降解的影响[D];中国科学技术大学;2015年

中国硕士学位论文全文数据库 前10条

1 刘欣阳;改性血红素光催化剂的制备及光催化性能研究[D];天津理工大学;2015年

2 田兆伟;填充SiO_2-TiO_2复合材料的连续流动反应器催化降解城市生活污水[D];燕山大学;2015年

3 李媛媛;几种碳纳米管结合微波催化降解水中有机污染物的研究[D];辽宁大学;2015年

4 李静;铁(Ⅲ)—西弗碱配体和d~(10)金属构筑的双金属—有机框架及其在气体吸附和可见光催化降解2-氯笨酚的研究[D];东北师范大学;2015年

5 赵洁;新型准分子灯光解及光催化降解VOCs的研究[D];江苏理工学院;2015年

6 陆超;聚合物的热降解与催化降解[D];苏州大学;2015年

7 赵雪辉;改性TiO_2对四环素类抗生素降解究[D];南京师范大学;2015年

8 李晓红;氯过氧化物酶催化降解抗生素的研究[D];陕西师范大学;2015年

9 戴绍龙;板式介质阻挡放电协同催化降解甲苯的实验研究[D];浙江大学;2015年

10 侯杰;氨基功能化铈基氧化物制备、表征及可见光催化性能研究[D];浙江师范大学;2015年

  本文关键词：BiOCl可见光催化降解五氯酚钠的研究，由笔耕文化传播整理发布。

，

本文编号：496747