基于SPAMS研究北京市东北城区大气细颗粒物组分变化特征

发布时间：2017-06-30 11:06

  本文关键词：基于SPAMS研究北京市东北城区大气细颗粒物组分变化特征，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：大气颗粒物不仅对城市的空气质量和人类健康有重要影响,其导致的辐射强迫对区域乃至全球的气候变化也有着深远的影响。颗粒物的环境效应很大程度上取决于其物理化学特性,尤其是粒径分布、化学组分、混合状态、颗粒物酸度以及吸湿性等。传统滤膜采样时间分辨率低,且样品在存储和运输过程中很容易造成样品的损失,使得分析结果存在一定的误差。在线质谱技术具有很高的时间分辨率,同时可有效降低离线采样和分析过程中潜在的人为影响。本研究主要利用单颗粒气溶胶质谱仪(Single Particle Aerosol Mass Spectrometer, SPAMS)对北京市2014年不同季节、不同污染过程的大气细颗粒物进行研究,分析大气细颗粒物的单颗粒组成特征、混合状态、来源及老化过程等。该仪器可测粒径为0.2-2.0μm,因此本研究所涉及的有关粒径分布的研究均是在这一粒径范围之内。本研究主要研究内容包括以下几个方面：(1)北京市2014年典型颗粒物组分的季节变化特征：本研究利用特征离子法提取了2014年全年观测结果中硫酸盐、硝酸盐和铵盐(Sulfate, Nitrate, Ammonium, SNA)的小时均值数据,分析SNA的粒径分布和混合状态等特征,并结合浓度权重轨迹方法(Concentration Weighted Trajectory Method, CWT),计算得到了影响北京市2014年不同季节SNA的潜在源区分布。结果显示：春、夏季颗粒物中硫酸盐、硝酸盐和铵盐混合状态较秋、冬季更加稳定。硫酸盐和硝酸盐的粒径分布特征十分相似。颗粒物中SNA粒径分布的季节变化特征为：秋季颗粒物最大粒径段夏季春季冬季。SNA潜在源区有较为相似的空间分布特征,北京市SNA的潜在源区主要分布在北京本地及其南部区域,以天津、廊坊、衡水、保定、石家庄等地为主。本研究利用特征离子法提取了十类大气重金属颗粒物(Pb、Cr、Mn、Cu、Zn、Cd、 Tu、As、V和Fe),其粒径分布主要分布在0.6-1.2μm段,且秋季重金属颗粒物粒径较之于其他季节有向大粒径段偏移的趋势。全年重金属颗粒物和硝酸盐混合最好,其次为硫酸盐,与铵盐混合较弱。(2)北京市2014年典型污染过程颗粒物化学组分变化特征：本研究通过SPAM S在线观测,分析了秋(10月)、冬季(1月)重污染过程大气细颗粒物的主要类型,并对比分析秋、冬季颗粒物类型差异、混合状态等特征。结果表明,北京市秋、冬季颗粒物都包含以下几种类型：矿尘类颗粒物(Dust)、元素碳颗粒物(EC)、有机碳颗粒物(OC)、元素碳和有机碳混合颗粒物(ECOC)、钠钾颗粒物(NaK)、富钾颗粒物(K)、含氮有机物(KCN)和重金属类颗粒物(Metal)。此外,冬季的观测结果显示,冬季颗粒物类型比秋季颗粒物类型更加复杂,除了上述八种类型外,还包含高分子有机物(Macromolecular OC,MOC)和多环芳烃类颗粒物(PAHs)；秋季颗粒物粒径分布主要集中在05-0.8μm之间,重污染期间颗粒物类型主要为EC、K和OC颗粒物。此外,无论污染期间还是清洁期间,秋季硝酸盐和硫酸盐在各类颗粒物中均占有很大的比重,不同于冬季的是,秋季颗粒物中铵盐的占比也有较明显的增加,尤其是在对污染贡献最大的EC和K颗粒物中,这表明除了硝酸盐和硫酸盐,铵盐对秋季重污染过程的形成也有至关重要的作用。冬季颗粒物粒径主要分布在0.5-0.6μm之间,重污染期间颗粒物类型主要为OC、MOC和PAHs,且硫酸盐和硝酸盐更容易与碳质颗粒结合；本研究选取了2014年4月15日17时至22时出现的短时强沙尘过程为研究对象,分析沙尘暴前后4小时颗粒物的组分变化特征。结果表明：沙尘发生前颗粒物主要以OC和K颗粒物为主,沙尘期间以Dust颗粒物(矿尘类颗粒物)为主要成分,其中Dust_Fe(含Fe的矿尘类颗粒物)、 Dust_Ca(含Ca的矿尘类颗粒物)、Dust_Si(含Si的矿尘颗粒物)占主要比例,沙尘后期EC颗粒物占比例最大。沙尘过程中,与硝酸盐混合较强的Dust_Fe、Dust_Ca、Dust_Si颗粒物增量最大,而与硫酸盐等混合特征较强的Dust AI(含A1的矿尘类颗粒物)和Dust_Metal(含重金属的矿尘类颗粒物)数量相对增加较少,反映出硝酸盐在沙尘过程中的重要作用。
【关键词】：单颗粒质谱 北京市 大气颗粒物 污染特征
【学位授予单位】：中国环境科学研究院
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X513
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-10
• 1 绪论10-14
• 1.1 研究背景10
• 1.2 在线单颗粒气溶胶质谱技术及应用10-13
• 1.3 研究内容及研究意义13-14
• 2 研究方法14-23
• 2.1 采样点信息14
• 2.2 仪器介绍14-17
• 2.3 质量控制17-18
• 2.3.1 粒径校准17
• 2.3.2 质荷比(m/z)校准17-18
• 2.4 分析方法18-23
• 3 北京市2014年典型颗粒物组分的季节变化特征23-39
• 3.1 硫酸盐、硝酸盐和铵盐季节变化特征23-33
• 3.1.1 实验部分23-26
• 3.1.2 结果与讨论26-32
• 3.1.3 小结32-33
• 3.2 大气重金属颗粒物季节变化特征33-39
• 3.2.1 实验部分34-35
• 3.2.2 结果与讨论35-38
• 3.2.3 小结38-39
• 4 北京市2014年典型污染过程颗粒物组分的变化特征39-62
• 4.1 秋、冬季重污染过程颗粒物组分变化特征39-56
• 4.1.1 实验部分39-42
• 4.1.2 结果与讨论42-56
• 4.2 短时强沙尘过程颗粒物组分变化特征56-62
• 4.2.1 实验部分56
• 4.2.2 结果与讨论56-62
• 5 总结62-64
• 5.1 主要结论62-63
• 5.2 论文创新点63
• 5.3 论文不足点及研究展望63-64
• 参考文献64-73
• 个人简历、获奖情况及硕士期间发表论文73-74
• 致谢74

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本文编号：501663