原位法制备铜藻基载铁活性炭及其去除亚甲基蓝研究

发布时间：2017-07-17 00:07

  本文关键词：原位法制备铜藻基载铁活性炭及其去除亚甲基蓝研究

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【摘要】：活性炭是一种比表面积大、化学性质稳定的吸附剂和催化剂载体,被广泛地应用于水处理领域。不同原料和方法制得的活性炭,孔隙结构和表面化学性质相差较大,对不同吸附质的吸附性能差别较大。研究表明,通过改性在活性炭上负载一定量的铁及其氧化物,既可以提高活性炭对某些物质的吸附能力,又可以将其用作某些反应如光催化和非均相Fenton氧化等反应的催化剂。本文以一种大型海藻—铜藻为原料,FeCl_3·6H_2O为活化剂,采用超声浸渍-原位合成法制备了铜藻基载铁活性炭复合材料(Fe/SAC),以活性炭得率和亚甲基蓝吸附值为指标,通过正交法考察了活化温度、活化时间和浸渍比的影响,采用X射线衍射、扫描电镜和比表面积分析仪对最优结果进行了表征,并考察了Fe/SAC吸附亚甲基蓝的热力学与动力学特性。分别以Fe/SAC为吸附剂和非均相Fenton氧化反应的催化剂,对高浓度亚甲基蓝模拟废水进行处理,考察对比了不同体系中Fe/SAC去除亚甲基蓝的效果,对Fe/SAC进行回收利用,考察了Fe/SAC的循环再生性能。结果表明:(1)以铜藻为原料,FeCl_3·6H_2O为活化剂,采用超声浸渍-原位合成法制备Fe/SAC的最佳工艺条件为:活化温度600℃、活化时间1 h、浸渍比1:1,此时的Fe/SAC得率为39.5%,亚甲基蓝吸附值较ZnCl_2法铜藻基活性炭提高了约42%。该条件下成功制备了负载有Fe_3O_4和FeO的磁性Fe/SAC复合材料,比表面积为558.31 m2·g~(-1),平均孔径约为7.7 nm。(2)准二级动力学模型能够很好地模拟亚甲基蓝在Fe/SAC上的吸附动力学过程,亚甲基蓝在Fe/SAC上的吸附以化学吸附占主导;颗粒内扩散拟合结果表明该吸附过程由多个吸附阶段共同控制。(3)Langmuir模型适于描述亚甲基蓝在Fe/SAC上的吸附平衡过程,313 K下单分子层饱和吸附量为268.10 mg·g~(-1)。热力学分析表明,该吸附过程是熵增加的自发吸热过程(ΔS0、ΔG0、ΔH0),升温有利于吸附。(4)作为一种新型非均相Fenton氧化反应的催化剂,Fe/SAC具有较高的催化活性,对高浓度亚甲基蓝模拟废水具有较好的处理效果。Fe/SAC催化的非均相Fenton氧化反应受溶液初始浓度、pH值、反应温度、Fe/SAC投加量和H_2O_2投加量等因素影响。(5)Fe/SAC性质稳定,铁离子溶出浓度低,作为非均相Fenton氧化反应的催化剂,Fe/SAC循环再生性能良好。
【关键词】：铜藻 原位合成法 载铁活性炭 亚甲基蓝 吸附 非均相Fenton
【学位授予单位】：浙江工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703;TQ424
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 第一章 绪论10-25
• 1.1 引言10
• 1.2 染料废水处理研究进展10-16
• 1.2.1 物理法10-13
• 1.2.2 化学法13-16
• 1.2.3 生物法16
• 1.3 Fenton氧化技术在水处理中的应用16-20
• 1.3.1 均相Fenton氧化技术18-19
• 1.3.2 非均相Fenton氧化技术19-20
• 1.4 载铁活性炭在水处理中的研究进展20-23
• 1.4.1 载铁活性炭制备方法21-22
• 1.4.2 载铁活性炭在水处理中的应用22-23
• 1.5 本论文的研究意义及内容23-25
• 1.5.1 研究意义23
• 1.5.2 主要研究内容23-24
• 1.5.3 技术路线24-25
• 第二章 实验材料与方法25-36
• 2.1 实验药品与主要仪器装置25-28
• 2.1.1 实验药品25
• 2.1.2 实验原料25-26
• 2.1.3 实验仪器26
• 2.1.4 实验装置26-28
• 2.2 实验方法28-33
• 2.2.1 铜藻基载铁活性炭（Fe/SAC）的制备28-29
• 2.2.2 Fe/SAC的表征29
• 2.2.3 Fe/SAC吸附亚甲基蓝实验29-31
• 2.2.4 非均相Fenton反应降解亚甲基蓝单因素实验31-32
• 2.2.5 Fe/SAC稳定性及再生实验32-33
• 2.3 分析方法33-36
• 2.3.1 Fe/SAC得率的计算33
• 2.3.2 Fe/SAC亚甲基蓝吸附值的测定33
• 2.3.3 亚甲基蓝浓度的测定33-34
• 2.3.4 Fe~(2+)及Fe~(3+)浓度的测定34-36
• 第三章 铜藻基载铁活性炭的制备及表征36-42
• 3.1 Fe/SAC最优制备工艺条件的确定36-38
• 3.2 Fe/SAC表征结果38-41
• 3.2.1 比表面积及孔结构38-40
• 3.2.2 扫描电镜分析40
• 3.2.3 X射线衍射分析40-41
• 3.3 本章小结41-42
• 第四章 Fe/SAC吸附亚甲基蓝动力学及热力学研究42-50
• 4.1 Fe/SAC吸附亚甲基蓝动力学分析42-46
• 4.2 Fe/SAC吸附亚甲基蓝等温模型46-48
• 4.3 Fe/SAC吸附亚甲基蓝热力学分析48-49
• 4.4 本章小结49-50
• 第五章 Fe/SAC催化非均相Fenton反应降解亚甲基蓝研究50-60
• 5.1 不同体系下亚甲基蓝去除效果研究50-52
• 5.2 Fe/SAC催化非均相Fenton反应降解亚甲基蓝影响因素52-57
• 5.2.1 pH对亚甲基蓝去除率的影响52-53
• 5.2.2 Fe/SAC投加量对亚甲基蓝去除率的影响53-54
• 5.2.3 H_2O_2用量对亚甲基蓝去除率的影响54-55
• 5.2.4 亚甲基蓝初始浓度对去除率的影响55-56
• 5.2.5 反应温度对亚甲基蓝去除率的影响56-57
• 5.3 Fe/SAC稳定性及循环再生性能57-58
• 5.4 本章小结58-60
• 第六章 结论与展望60-62
• 6.1 结论60-61
• 6.2 创新点61
• 6.3 展望61-62
• 参考文献62-69
• 致谢69-70
• 攻读硕士学位期间发表的论文70

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本文编号：551114