铁氧化物及其腐殖质复合体对六价铬的吸附研究

发布时间：2017-07-19 17:05

  本文关键词：铁氧化物及其腐殖质复合体对六价铬的吸附研究

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【摘要】：随着工业的发展,重金属对水体的污染日益严重,其中,六价铬因为其具有潜在致癌性、对环境的持久危害性而受到人们的广泛关注。当环境被Cr(VI)污染后,水体以及土壤中Cr(VI)的迁移转化行为对于环境监测以及污染的评估显得格外重要。本论文通过水热法合成了两种常见的铁氧化物(磁铁矿和赤铁矿),一方面利用这两种铁矿作为吸附材料,对影响吸附Cr(VI)的几种因素进行研究;另一方面,将其投入到两种腐殖质溶液(腐植酸溶液和富里酸溶液)之中,制备了几种自然界中常见的吸附态有机-无机复合体:磁铁矿腐植酸复合体(MH)、磁铁矿富里酸复合体(MF)、赤铁矿腐植酸复合体(HH)和赤铁矿富里酸复合体(HF)。利用这些复合体与Cr(VI)相互作用,通过吸附动力学、吸附等温线、吸附热力学和吸附机制对其进行了研究。本论文主要结论如下:1.通过水热法制备的磁铁矿和赤铁矿两者形貌相似,均为直径约为10 nm的球状颗粒,且均以介孔为主,但是磁铁矿和赤铁矿的比表面积以及微孔分布存在较大差异:赤铁矿的比表面积大于磁铁矿,但是微孔面积要远小于磁铁矿;另一方面,腐植酸和富里酸表面的官能团区别明显:两者都含有特有的官能团,但是富里酸的官能团种类更加繁多。2.通过研究磁铁矿和赤铁矿对Cr(VI)的吸附因素发现:pH对磁铁矿和赤铁矿吸附Cr(VI)的影响最大,虽然在pH值较低时,两者对Cr(VI)的吸附量差别较小,但随着pH值的升高,赤铁矿对Cr(VI)的吸附效果要远优于磁铁矿。另外,当pH值大于磁铁矿和赤铁矿的等电点时,两者对Cr(VI)仍有一定量的吸附,可见物理吸附不是主导作用。通过考察离子强度对磁铁矿和赤铁矿吸附Cr(VI)影响,发现两种铁矿在不同的离子强度下,吸附效果变化不是很明显,有可能是形成了内圈复合体结构。当吸附剂投加量增加时,两种铁矿对Cr(VI)吸附量增大,但是吸附剂利用率降低。3.在制备复合体的过程中,发现赤铁矿对腐植酸和富里酸的吸附量大于磁铁矿对腐植酸和富里酸的吸附量,进一步表明赤铁矿的吸附性能优于磁铁矿;磁铁矿和赤铁矿对富里酸的吸附量均要远大于腐植酸,反映了两种腐殖质中,富里酸的吸附性能可能优于腐植酸,这可能源于其表面丰富的官能团。制备的四种复合体的等电点相近,但都远远低于磁铁矿和赤铁矿,这是由于复合体表面主要为腐植酸或者富里酸。虽然四种复合体的等电点相近,但是对Cr(VI)的吸附效果差别明显,这也说明其中存在化学吸附作用。两种铁矿被腐殖质包裹后的形成的复合体,对Cr(VI)的吸附效果变化趋势不同。4.铁矿及其复合体对Cr(VI)的吸附动力学符合准二级动力学方程,不符合准一级动力学方程。Langmuir、BET和Freundlich模型对铁矿及其复合体吸附Cr(VI)等温线拟合较好,Temkin模型拟合相对较差。通过对拟合的数据发现,所有实验组对Cr(VI)的吸附都是自发的,且都在吸附剂表面进行,化学吸附和物理吸附同时存在,但主要以化学吸附为主;除赤铁矿腐植酸复合体(HH)对Cr(VI)的吸附过程外,其余实验组对Cr(VI)的吸附均属于放热反应。相比于采用纯铁氧化物的传统方法,本研究将环境中非常广泛存在的一种有机-无机复合体——铁氧化物腐殖质复合体作为研究对象,能更为全面地反映出铁氧化物在真实环境中对六价铬的迁移转化行为,为六价铬的污染防治提供重要信息。
【关键词】：吸附 六价铬 铁氧化物 腐殖质
【学位授予单位】：湖南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X52;O647.3
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstact7-11
• 第一章 绪论11-19
• 1.1 铬污染简介11-14
• 1.1.1 概述11-12
• 1.1.2 六价铬污染现状12-13
• 1.1.3 六价铬污染的修复13-14
• 1.2 吸附理论概述14-16
• 1.2.1 吸附作用14-15
• 1.2.2 影响吸附的因素15-16
• 1.3 有机-无机复合体16-17
• 1.3.1 有机-无机复合体结合机理16-17
• 1.3.2 复合体性质17
• 1.4 研究目的和内容17-19
• 1.4.1 研究目的和意义17-18
• 1.4.2 研究内容18
• 1.4.3 技术路线18-19
• 第二章 铁氧化物的制备及表征和腐殖质的结构19-29
• 2.1 引言19
• 2.2 实验材料与方法19-21
• 2.2.1 实验材料19-20
• 2.2.2 实验方法20-21
• 2.3 结果与讨论21-27
• 2.3.1 腐植酸和富里酸的组成与结构21-22
• 2.3.2 磁铁矿和赤铁矿的表征22-27
• 2.4 本章小结27-29
• 第三章 铁氧化物对Cr(VI)的吸附特性研究29-39
• 3.1 引言29
• 3.2 实验材料与方法29-33
• 3.2.1 实验材料29-30
• 3.2.2 实验方法30-33
• 3.2.3 数据处理33
• 3.3 结果与讨论33-38
• 3.3.1 吸附剂投加量对吸附过程的影响33-34
• 3.3.2 离子强度对吸附过程的影响34-36
• 3.3.3 pH值对吸附过程的影响36-38
• 3.4 本章小结38-39
• 第四章 铁氧化物腐殖质复合体与Cr(VI)的相互作用研究39-65
• 4.1 引言39-40
• 4.2 实验材料与方法40-47
• 4.2.1 实验材料40-41
• 4.2.2 实验方法41-44
• 4.2.3 数据处理44-47
• 4.3 实验结果与讨论47-64
• 4.3.1 铁氧化物对腐殖质的吸附47-48
• 4.3.2 包裹腐殖质的铁氧化物吸附Cr(VI)动力学研究48-50
• 4.3.3 包裹腐殖质的铁氧化物吸附Cr(VI)等温线研究50-59
• 4.3.4 包裹腐殖质的铁氧化物吸附Cr(VI)热力学研究59-60
• 4.3.5 包裹腐殖质的铁氧化物吸附Cr(VI)吸附机制研究60-64
• 4.4 本章小结64-65
• 结论与展望65-67
• 参考文献67-77
• 附录A 攻读学位期间发表论文目录77-78
• 致谢78

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本文编号：563900