复合纳米管光催化降解微环境苯系物的实验研究

发布时间：2017-08-05 11:34

  本文关键词：复合纳米管光催化降解微环境苯系物的实验研究

  更多相关文章： Fe_2O_3/TiO_2复合纳米管 光催化降解 苯系物 降解率 矿化率

【摘要】：微环境中挥发性有机物(Volatile Organic Compounds,VOCs)污染严重危害了人体健康,而苯系物(Monoaromatic hydrocarbons,MACHs)是VOCs的主要组成部分,有效处理空气中的苯系物污染有着重要意义。半导体二氧化钛(TiO_2)由于具有价格便宜、对人体无害、耐腐蚀等优点被广泛用作光催化剂,且光催化法降解微环境中有机物具有反应条件温和的优势,但存在可见光利用率低和光催化效率低的问题,如何提高光催化材料的可见光响应、光催化效率是光催化研究领域最具挑战性的课题。以TiO_2纳米管阵列膜作为基体来制备复合纳米材料应用于有机污染物的降解也吸引了国内外众多研究者的目光。围绕着这些问题,制备并优选了Fe_2O_3/TiO_2复合纳米管,通过光催化降解实验研究了苯系物降解历程及影响苯系物降解率及矿化率的因素。本文具体研究工作如下:(1)以负载TiO_2纳米管的钛片为基体,分别用阴极沉积法和阴极沉积-阳极氧化法制备Cu_2O/TiO_2和Fe_2O_3/TiO_2复合纳米管,研究了沉积温度、沉积时间、搅拌速度对Cu_2O/TiO_2复合纳米管形貌的影响以及钛片形状尺寸对Fe_2O_3/TiO_2形貌的影响,并对两种复合纳米管的光催化性能进行了比较。研究结果表明:温度为40℃、沉积时间为3min、搅拌速度为180r/min时制得的复合纳米管阵列尺寸、分布均匀,且Cu_2O颗粒均匀分布,但Cu的原子百分比仅为0.07-0.14;利用面积约为12.5cm~2(宽为1cm、半径为2cm)的环形钛片制备的Fe_2O_3/TiO_2复合纳米管阵列分布均匀、整齐,Fe的原子百分比为1.07-1.74。紫外-可见分光光度法表征发现,在可见光波段(400-760nm)Fe_2O_3/TiO_2复合纳米管的光吸收效果好于Cu_2O/TiO_2纳米管。(2)利用Fe_2O_3/TiO_2复合纳米材料对微环境苯系物进行光催化降解实验,研究了光催化剂用量以及湿度对光催化降解效果的影响,并推断了降解过程,研究结果表明:Fe_2O_3/TiO_2复合纳米管的催化效率较高,光功率密度为0.9W/cm~2、停留时间为10min时,不同的湿度和催化剂用量条件下总苯系物的降解率可以达到75%-95.3%,其中苯、甲苯、乙苯、二甲苯、苯乙烯的降解率分别为73%-92.2%、78.3%-95.1%、79.2%-93.9%、79.4%-96.2%、83.2%-96.9%;当湿度为60%,光催化剂用量为50 cm~2或62.5 cm~2时,各组分的降解率达到最高;湿度为0-30%时,催化剂用量为25 cm~2-37.5 cm~2时,各组分的降解率较高;在不同湿度下,苯系物各组分的氧化历程主要受正水离子及超负氧离子的数量影响。(3)利用Fe_2O_3/TiO_2复合纳米材料对微环境苯系物进行光催化降解实验,设计湿度分别为30%、60%、90%,停留时间分别为5min、10min、15min,催化剂用量分别为1片、3片、5片的三因素三水平正交实验,研究三因素对苯、甲苯降解率及矿化率的影响。研究结果表明:苯在湿度为30%与60%时降解率较高,湿度在90%时不利于苯的降解。甲苯在较高的湿度与较大的停留时间时降解率较高,但湿度从60%变化到90%时降解率变化幅度不大。苯与甲苯的矿化率均在湿度为60%时达到最大。苯的降解率在72.82%-98.38%之间,矿化率在13.03%-36.94%之间;甲苯的降解率在85.49%-98.69%之间,矿化率在9.03%-44.32%之间。总之,本文研究了复合纳米管制备工艺参数并以此为依据制备了可见光响应性能较好的Fe_2O_3/TiO_2复合纳米管;通过水平实验数据分析了苯系物光催化降解的反应历程,并设计正交实验,分别以降解率和矿化率为指标优选了光催化降解苯系物的工艺参数。
【关键词】：Fe_2O_3/TiO_2复合纳米管 光催化降解 苯系物 降解率 矿化率
【学位授予单位】：北京建筑大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X51
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-9
• 第1章 绪论9-20
• 1.1 VOCS污染现状及危害9-10
• 1.2 控制VOCS污染的方法10-11
• 1.3 光催化剂制备研究现状11-13
• 1.3.1 TIO_2基体制备方法及影响因素11-12
• 1.3.2 复合纳米管的制备方法及影响因素12-13
• 1.4 光催化反应效率的影响因素研究13-17
• 1.4.1 VOCS的特性13-14
• 1.4.2 环境因素14-15
• 1.4.3 光催化剂特性15-17
• 1.5 光催化反应工艺参数对反应产物的影响17-18
• 1.6 研究内容及技术路线18-19
• 1.7 研究意义及创新点19-20
• 第2章 复合纳米管的制备与选择20-33
• 2.1 引言20
• 2.2 实验部分20-22
• 2.2.1 实验试剂及材料20-21
• 2.2.2 实验仪器21
• 2.2.3 复合纳米管制备方法21-22
• 2.3 结果与讨论22-31
• 2.3.1 CU_2O/TIO_2复合纳米管22-27
• 2.3.2 FE_2O_3/TIO_2复合纳米管27-30
• 2.3.3 两种复合纳米管的比较30-31
• 2.4 本章小结31-33
• 第3章 FE_2O_3/TIO_2复合纳米管光催化降解苯系物的机理分析33-44
• 3.1 引言33
• 3.2 实验部分33-35
• 3.2.1 实验装置33-34
• 3.2.2 实验材料及设备34
• 3.2.3 实验方法34-35
• 3.3 结果与讨论35-43
• 3.3.1 绘制标准曲线35-36
• 3.3.2 苯的降解36-38
• 3.3.3 苯的同系物的降解38-43
• 3.4 本章小结43-44
• 第4章 FE_2O_3/TI_O_2复合纳米管光催化矿化苯系物研究44-52
• 4.1 引言44
• 4.2 实验部分44-45
• 4.2.1 实验材料及试剂44
• 4.2.2 实验设备44-45
• 4.2.3 实验方法45
• 4.3 结果与讨论45-51
• 4.3.1 苯的降解率与矿化率45-49
• 4.3.2 甲苯的降解率与矿化率49-51
• 4.4 本章小结51-52
• 结论与建议52-54
• 结论52-53
• 建议53-54
• 参考文献54-61
• 致谢61

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本文编号：624698