钌系氧化物涂层电极的制备、表征及在水处理方面的应用

发布时间：2017-08-06 01:23

  本文关键词：钌系氧化物涂层电极的制备、表征及在水处理方面的应用

  更多相关文章： 电催化氧化 钌系氧化物电极 苋菜红 表征 动力学

【摘要】：难生化有机废水是一类抗氧化能力强、毒性大、具有“三致”作用的废水。其主要包括石化废水、制药废水、垃圾渗滤液、印染废水等。传统生化、物化等方法很难对该类废水达到预期的处理效果。电催化氧化水处理技术因具有设备简单、对环境和化学药品依赖程度低、占地面积小、污泥产量小和操作弹性好等优点而备受关注。阳极材料是该技术的核心,它对电化学反应速率、反应活性及能耗等都具有重要的影响,甚至能够直接决定电化学反应的成败。钌系电极是电极工业中一类重要的电极,以往的研究主要是将其应用于氯碱工业中,而将钌系电极应用于水处理方面却鲜有报道。本文制备了SnO_2-Sb_2O_3-RuO_2/Ti和SnO_2-RuO_2-Bi_2O_3-La_2O_3/Ti电极,对其进行了X-射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、循环伏安(CV)和强化电极寿命等表征,选取难生化降解的偶氮染料苋菜红为目标污染物,进行电催化氧化处理。考察了电流密度、初始浓度、初始pH值、电解质的种类及浓度等实验条件对苋菜红溶液降解效率的影响,并提出了电催化氧化降解苋菜红的动力学方程。具体研究结论如下:首先,采用热分解法制备了SnO_2-Sb_2O_3-RuO_2/Ti电极,考察了SnO_2-Sb_2O_3-RuO_2/Ti电极性能的主要影响因素。最佳制备条件为:煅烧温度500℃,涂覆层数6层,n(Sn):n(Sb):n(Ru)=10:1:1。表征结果表明,SnO_2-Sb_2O_3-RuO_2/Ti电极主要由RuO_2、Sb_2O_3晶体及固溶体组成;电极表面分布着深度较浅、范围较窄的裂缝,但并没有出现大面积、高密度的碎片结构;电极具有较高的氯氧选择性;强化电极寿命可达27 h。考察了电流密度、溶液初始pH值、溶液初始浓度等实验条件对电极电催化氧化苋菜红降解效率的影响。发现苋菜红脱色率随电流密度的升高而升高;随溶液初始pH值的增加而下降;苋菜红初始浓度对苋菜红降解的影响不明显,但脱色量却随着初始浓度的升高而不断升高。在电流密度为20 m A/cm~2,溶液初始pH值为3.02的条件下,当Na_2SO_4浓度为1.02 g/L时,处理120 min,苋菜红脱色率可达90.51%;当Na Cl浓度为0.12 g/L时,处理苋菜红24 min的脱色率可达78.92%。其次,采用热分解法制备了SnO_2-RuO_2-Bi_2O_3-La_2O_3/Ti电极,进行了XRD、SEM、CV和强化电极寿命等表征。结果表明,电极表面主要是由RuO_2、SnO_2、SnRuOx和LaBiOz等晶体及固溶体组成;电极表面整体较为均匀平整,但局部却存在较大凸起、缺陷;该电极比SnO_2-Sb_2O_3-RuO_2/Ti电极具有更高的氯氧选择性;但稳定性较差,强化电极寿命仅7 h。考察了电流密度、溶液初始pH值、苋菜红初始浓度等对电极电催化氧化苋菜红降解效率的影响。发现苋菜红脱色率随电流密度升高而升高;随着NaCl浓度的增大而升高,最佳初始pH值为5.09;Na_2SO_4的最佳浓度为2.03g/L。在电流密度为20mA/cm~2,溶液初始pH值为5.09的条件下,当Na_2SO_4浓度为2.03 g/L时,处理120min,苋菜红脱色率可达96.69%;当NaCl浓度为0.12 g/L时,处理苋菜红18 min的脱色率可达100%。由UV-Vis、归一化吸光度和COD去除率分析表明,苋菜红分子经过脱色、开环、断链等反应被降解为有机小分子,而后再进一步被氧化为CO_2和H_2O。最后,通过苋菜红降解实验数据的处理及分析,对其降解动力学进行了考察。结果表明,电催化氧化过程中,直接氧化遵循(假)一级动力学方程,间接氧化遵循二项式动力学方程。
【关键词】：电催化氧化 钌系氧化物电极 苋菜红 表征 动力学
【学位授予单位】：重庆理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 1 绪论11-21
• 1.1 电化学水处理技术的发展11-12
• 1.2 电极研究进展12-15
• 1.2.1 电极分类12-13
• 1.2.2 电极的选择13-14
• 1.2.3 电极制备方法14-15
• 1.2.4 制备条件对电极性能的影响15
• 1.3 电催化氧化废水处理技术15-19
• 1.3.1 电催化氧化15-16
• 1.3.2 电催化氧化反应机理16-18
• 1.3.3 电催化氧化在废水处理中的应用18-19
• 1.4 本文的研究内容、创新点及技术路线19-21
• 1.4.1 研究内容19
• 1.4.2 创新点19-20
• 1.4.3 技术路线20-21
• 2 实验仪器及实验方法21-29
• 2.1 实验仪器、试剂及材料21-22
• 2.2 钌系氧化物电极的制备22
• 2.3 电极性能表征22-24
• 2.3.1 XRD分析22-23
• 2.3.2 SEM分析23
• 2.3.3 循环伏安曲线23
• 2.3.4 强化电极寿命测试23-24
• 2.4 目标污染物及其工作曲线24-25
• 2.4.1 目标污染物24
• 2.4.2 A-C工作曲线24-25
• 2.5 电催化氧化效率评价25-29
• 2.5.1 电化学反应器25-26
• 2.5.2 脱色率的计算26
• 2.5.3 脱色量的计算26
• 2.5.4 能量消耗26
• 2.5.5 UV-Vis分析26-27
• 2.5.6 化学需氧量(COD)的测定27-29
• 3 SnO_2-Sb_2O_3-RuO_2/Ti电极制备、表征及废水处理29-47
• 3.1 引言29
• 3.2 钛基体表面的刻蚀效果29-30
• 3.3 电极制备条件的优化30-34
• 3.3.1 煅烧温度30-31
• 3.3.2 涂覆层数31-33
• 3.3.3 元素比例33-34
• 3.4 电极性能表征34-38
• 3.4.1 XRD分析34-35
• 3.4.2 SEM分析35
• 3.4.3 循环伏安曲线35-37
• 3.4.4 强化电极寿命37-38
• 3.5 苋菜红染料废水处理38-45
• 3.5.1 电流密度的影响38-39
• 3.5.2 苋菜红初始浓度的影响39-41
• 3.5.3 溶液初始pH值的影响41-42
• 3.5.4 支持电解质42-44
• 3.5.5 UV-Vis分析44-45
• 3.6 本章小结45-47
• 4 SnO_2-RuO_2-Bi_2O_3-La_2O_3/Ti电极制备、表征及废水处理47-61
• 4.1 引言47
• 4.2 电极制备条件优化47-50
• 4.2.1 煅烧温度47-48
• 4.2.2 涂覆层数48-49
• 4.2.3 Bi、La元素含量及比例49-50
• 4.3 XRD分析50-51
• 4.4 SEM分析51
• 4.5 循环伏安曲线51-53
• 4.6 强化电极寿命53-54
• 4.7 SnO_2-RuO_2-Bi_2O_3-La_2O_3/Ti电极处理染料废水54-58
• 4.7.1 电流密度的影响54-55
• 4.7.2 初始pH值的影响55-56
• 4.7.3 支持电解质的影响56-57
• 4.7.4 UV-Vis分析57-58
• 4.7.5 COD去除率58
• 4.8 本章小结58-61
• 5 动力学方程61-67
• 5.1 引言61
• 5.2 直接电催化氧化动力学方程61-63
• 5.3 间接电催化氧化动力学方程63-65
• 5.4 本章小结65-67
• 6 结论与展望67-69
• 6.1 研究结论67-68
• 6.2 存在问题及展望68-69
• 致谢69-71
• 参考文献71-75
• 个人简历、在学期间发表的学术论文及取得的研究成果75

【相似文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 杜建中;庞惠丹;巫素琴;温亚波;曾秀文;;高聚物萃取双波长法测定胭脂红及苋菜红含量的研究[J];食品科学;2008年03期

2 田光;;苋菜红(食品红2号)在水介质中对光和热的化学稳定性[J];染料工业;1987年01期

3 王丽增，张晓丽，朱晨;二次导数伏安法同时测定食品中苋菜红、胭脂红色素含量[J];山东大学学报(自然科学版);1994年01期

4 闫正;李盈辰;张玉;;改良聚酰胺吸附-高效毛细管电泳内标法测定饮料中的亮蓝和苋菜红[J];色谱;2010年12期

5 李紫薇;袁阳;贾风勤;;分光光度法同时测定饮料中的苋菜红和柠檬黄[J];伊犁师范学院学报(自然科学版);2010年04期

6 阎明;苋菜红和胭脂红混合色素含量导数极谱法测定[J];河南医科大学学报;1997年02期

7 张国文;蒋婷;王安萍;;甲基紫与苋菜红相互作用的双波长共振光散射比率光谱研究及其分析应用[J];分析试验室;2009年02期

8 冯骥;刘慧;赫春香;;双波长分光光度法联合测定亮蓝和苋菜红[J];安徽化工;2013年03期

9 张朝旭,丁智文;天然苋菜红的提取及性质探讨[J];湖北化工;1992年03期

10 胡云;严志刚;;反相高效液相色谱法检测葡萄味碳酸饮料中苋菜红和亮蓝的不确定度评定[J];现代农业科技;2011年12期

中国重要会议论文全文数据库 前3条

1 张宇;吴康兵;周宜开;;苋菜红碳纳米管电化学传感器的研究[A];中国生物医学工程学会成立30周年纪念大会暨2010中国生物医学工程学会学术大会报告论文[C];2010年

2 郑立新;邹志飞;吴赤蓬;;苋菜红和日落黄对蚕豆根尖细胞微核率的影响[A];第四届第二次中国毒理学会食品毒理学专业委员会与营养食品所毒理室联合召开学术会议论文集[C];2008年

3 曾冬;郭力;周静波;王颖;陈佳江;邹一可;;虫草染色化学物质的初步研究[A];2008年成渝药学学术年会论文集[C];2008年

中国重要报纸全文数据库 前2条

1 宋岂;苋菜红使用时的注意事项[N];中国食品质量报;2009年

2 张圆;李子果丹皮[N];河南科技报;2006年

中国硕士学位论文全文数据库 前3条

1 胡芝悦;钌系氧化物涂层电极的制备、表征及在水处理方面的应用[D];重庆理工大学;2016年

2 史爱敏;常用食品合成色素胭脂红和苋菜红的荧光光谱特性研究[D];江南大学;2008年

3 李翱楠;食品中的三种控制成分检测方法研究[D];辽宁师范大学;2012年

，

本文编号：627805