石墨烯场效应管传感器的制备及其在水体重金属离子检测中的应用

发布时间：2017-08-11 15:26

  本文关键词：石墨烯场效应管传感器的制备及其在水体重金属离子检测中的应用

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【摘要】：重金属是环境主要污染物之一,具有高毒性、难降解、长距离迁移等特点。传统的重金属测定方法包括原子吸收法、原子发射光谱法和电感耦合等离子体质谱法等。这些分析方法需要昂贵的设备、操作繁琐、分析时间长、无法进行现场快速检测。因此,发展新的高灵敏、高选择性检测方法具有重要意义。基于石墨烯的优异电子特性,本论文构建了电化学还原氧化石墨烯场效应管(rGO-FET),利用DNA适配体和功能化金纳米粒子对FET沟道进行修饰,发展了水中汞离子(Hg~(2+))和六价铬离子(Cr~(6+))的高灵敏传感器及检测方法。具体研究成果如下：采用光刻技术在SiO_2/Si基底上制备金叉指电极,通过静电吸附将单层氧化石墨烯(GO)组装到3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)功能化的叉指电极上,利用线性扫描伏安法对GO进行还原,通过π-π作用将1-芘丁酸琥珀酰胺酯(PBASE)吸附在还原氧化石墨烯(rGO)表面,再将单链DNA (5'-(NH2)-TTCTTTCTTCCCCTTGTTTGT-3')修饰到PBASE功能化的rGO上,制备了对Hg~(2+)特异性响应的rGO-FET传感器。该传感器在干扰离子共存下可对Hg~(2+)选择性检测,响应时间小于60 s,线性范围0.5nmol/L～990 nmol/ L,最低检测浓度低于美国环境规划署(EPA)对饮用水中Hg~(2+)离子的最高浓度限值(10 nmol/L)。传感器重复性好,多次测定相对标准偏差(RSDs)为5.5～28.7%。将传感器用于实际水样中Hg~(2+)离子检测,回收率为98.6-116.7%,RSDs为3.4%～10.4%。对比研究了电化学还原氧化石墨烯场效应管和化学还原氧化石墨烯场效应管对Hg~(2+)离子响应性能,结果表明,电化学还原氧化石墨烯场效应管对Hg~(2+)离子的响应灵敏度提高2倍,最低检测浓度是化学还原氧化石墨烯场效应管的1/10。利用Cr~(6+)离子引起二硫苏糖醇(DTT)修饰的金纳米粒子(DTT-Au NPs)发生聚集的现象,发展一种高灵敏检测水中Cr~(6+)离子的方法。通过静电吸附将金纳米粒子1(AuNPsl,-7.5nm)组装到rGO-FET沟道上,利用DTT修饰Au NPsl,作为捕获探针。利用DTT修饰金纳米粒子2(DTT-Au NPs2,～38 nm),作为游离探针。在Cr~(6+)离子存在下,Au NPs2与rGO通道上的Au NPsl发生特异性作用,使Au NPs2在rGO通道上聚集,引起通道电阻发生变化,实现对Cr~(6+)离子的检测,水中常见的其它金属离子无明显干扰。研究发现,在rGO通道组装Au NP s1可以显著提高检测灵敏度。该传感器对Cr~(6+)离子检测范围为09 nmol/L到1326 nmol/L,最低检测浓度比我国环保部对饮用水中Cr~(6+)离子的最高浓度限值(0.96μmol/L)低3个数量级。本论文研究成果为水体中Hg~(2+)离子和Cr~(6+)离子的快速检测提供了一种新方法,在水体重金属监测等领域具有较好的应用价值。
【关键词】：场效应传感器 石墨烯 Hg~(2+)离子 Cr~(6+)离子 快速检测
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X832;TP212
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 1 绪论11-29
• 1.1 重金属污染11-15
• 1.1.1 重金属概述11
• 1.1.2 重金属的毒性11-12
• 1.1.3 环境中的重金属污染12-13
• 1.1.4 重金属检测方法13-15
• 1.2 纳米电子传感器15-17
• 1.3 纳米电子传感器的敏感材料17-23
• 1.3.1 硅纳米线17-18
• 1.3.2 碳纳米管18-19
• 1.3.3 石墨烯19-23
• 1.4 敏感材料表面功能化方法23-25
• 1.4.1 共价键修饰23-24
• 1.4.2 非共价键修饰24-25
• 1.4.3 其它修饰方法25
• 1.5 纳米电子传感器的应用25-27
• 1.5.1 气体分子检测25
• 1.5.2 pH检测25-26
• 1.5.3 重金属离子检测26
• 1.5.4 生物大分子检测26-27
• 1.6 本论文研究意义和内容27-29
• 1.6.1 研究意义27-28
• 1.6.2 研究内容28-29
• 2 DNA修饰石墨烯传感器的制备及其对Hg~(2+)的检测29-52
• 2.1 引言29
• 2.2 实验内容29-36
• 2.2.1 仪器与试剂29-31
• 2.2.2 叉指微阵列电极的制备31-32
• 2.2.3 氧化石墨烯的负载及还原32-35
• 2.2.4 传感器的化学修饰35
• 2.2.5 传感器对Hg~(2+)的检测35
• 2.2.6 离子干扰和实际水样的检测35-36
• 2.3 结果与讨论36-51
• 2.3.1 叉指电极的制备及表征37
• 2.3.2 氧化石墨烯的表征37-42
• 2.3.3 传感器的化学修饰及其对Hg~(2+)的检测42-46
• 2.3.4 传感器的选择性46-49
• 2.3.5 传感器的重复性和稳定性49
• 2.3.6 环境中实际水样的检测49-50
• 2.3.7 与其他研究的对比50-51
• 2.4 本章小结51-52
• 3 金纳米粒子修饰石墨烯传感器的制备及其对Cr~(6+)的检测52-75
• 3.1 引言52
• 3.2 实验内容52-57
• 3.2.1 仪器与试剂52-54
• 3.2.2 叉指微阵列电极的制备54
• 3.2.3 氧化石墨烯的负载及还原54
• 3.2.4 金纳米粒子的制备54-55
• 3.2.5 传感器的化学修饰55
• 3.2.6 传感器对Cr~(6+)的检测55-56
• 3.2.7 离子干扰实验56
• 3.2.8 氧化检测机理验证56-57
• 3.3 结果与讨论57-74
• 3.3.1 金纳米粒子的制备与表征58-60
• 3.3.2 传感器检测条件优化60-63
• 3.3.3 传感器的化学修饰表征63-67
• 3.3.4 传感器对Cr~(6+)的检测67-69
• 3.3.5 传感器的选择性69-71
• 3.3.6 检测机理讨论71-73
• 3.3.7 与其他研究的对比73-74
• 3.4 本章小结74-75
• 结论75-76
• 参考文献76-81
• 附录A 文中缩略语对应表81-82
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况82-83
• 致谢83-84

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