垃圾焚烧过程中二恶英生成的钛基阻滞技术模拟研究

发布时间：2017-08-16 10:01

  本文关键词：垃圾焚烧过程中二恶英生成的钛基阻滞技术模拟研究

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【摘要】：近年来,面对日益严峻的城市垃圾问题,城市固体废弃物焚烧技术凭借其无应用。然而,生活垃圾焚烧厂的兴建和长期运行却带来了二次污染问题,垃圾焚烧过程中排放的持久性有机物如氯苯(CBz)、二恶英(PCDD/Fs)等,对人类健康和生态环境构成了严重威胁,已经引起了社会各界的广泛关注。为了实现对这类有毒物质的有效控制,本文模拟垃圾焚烧的热过程,采用钛基金属氧化物针对氯苯的降解和二恶英的阻滞生成展开了相关研究,主要研究方法和内容如下:1.采用溶剂热法、均匀共沉淀法和溶胶-水热法分别制备出3种不同形貌的TiO_2催化剂,采用X射线衍射仪(XRD)、X射线能谱仪(EDX)和场发射扫描电子显微镜(SEM)对催化剂的晶型结构和微观形貌进行分析。以五氯苯为模型污染物,分别在300℃、350℃、400℃条件下对3种不同形貌材料的催化活性进行评价。结果表明,3种材料的活性强弱顺序为:均匀共沉淀法所制TiO_2溶胶-水热法所制TiO_2溶剂热法所制TiO_2。均匀共沉淀法所制TiO_2在反应温度350℃、反应时间60 min的条件下对五氯苯的降解效率已经达到99.83%。通过GC-MS对五氯苯的降解产物进行分析,检测到有四氯苯、三氯苯和二氯苯等生成,表明降解反应有加氢脱氯过程发生。五氯苯加氢脱氯降解路径为:PeCB→1,2,4,5/1,2,3,5/1,2,3,4-TeCB→1,2,4/1,2,3-Tr CB→DCB。2.选取均匀共沉淀法制备钛钙复合金属氧化物,采用X射线衍射仪、X射线能谱仪和场发射扫描电子显微镜等分析仪器,对钛钙复合催化剂制备过程中不同时间(5 min;10 min;20 min;30 min;60 min;3 h;4 h)的前驱体进行标征,考察了复合材料的制备过程。同时探讨了沉淀剂选择和焙烧温度选择对催化剂晶型的影响。研究发现,以尿素-氨水为沉淀剂时,能使体系中的Ca~(2+)更好地沉淀在TiO_2表面,且制备出的材料粒径较大;在500℃条件下煅烧时,得到的TiO_2材料晶型较好且为锐钛矿。3.以尿素-氨水为沉淀剂,在500℃煅烧条件下制备出了一系列不同元素配比的钛钙复合材料TiCaαO_x(Ti和Ca的摩尔比为1:α,α=0,0.1,0.2,0.5,0.8,1)。模拟垃圾焚烧热过程,在300℃温度下,探究了不同元素配比的钛钙复合材料TiCa_(0.1)O_x,TiCa_(0.2)O_x,TiCa_(0.5)O_x,TiCa_(0.8)O_x,TiCaO_x和空白对照组(不加任何阻滞剂),对1 mg PCP生成PCDD/Fs的阻滞情况。发现TiCa_(0.5)O_x型钛钙复合材料对PCP生成PCDD/Fs类物质的阻滞效率,以及总毒性当量的阻滞效率均最高。
【关键词】：固体废弃物焚烧技术 五氯苯 二恶英类 二氧化钛
【学位授予单位】：沈阳理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X705
【目录】：

• 摘要6-8
• Abstract8-13
• 第1章 绪论13-31
• 1.1 引言13-14
• 1.2 城市生活垃圾处理概况14-17
• 1.3 PCDD/Fs类物质的物理化学特性17-21
• 1.3.1 PCDD/Fs类物质理化性质17-19
• 1.3.2 毒性研究19-20
• 1.3.3 PCDD/Fs类物质数据分析20-21
• 1.4 环境中PCDD/Fs类物质来源及生成机理21-24
• 1.4.1 PCDD/Fs类物质的来源21-23
• 1.4.2 PCDD/Fs类物质的生成机理23-24
• 1.5 焚烧厂周边环境PCDD/Fs类物质污染水平调查24-26
• 1.6 垃圾焚烧过程中PCDD/Fs类物质控制技术26-28
• 1.7 研究目的及意义28-29
• 1.8 研究内容29-31
• 第2章 不同形貌二氧化钛材料在五氯苯降解中的应用31-48
• 2.1 引言31-32
• 2.2 实验部分32-35
• 2.2.1 实验试剂和仪器32-33
• 2.2.2 催化剂的制备33
• 2.2.3 催化剂的标征方法及仪器设备33-34
• 2.2.4 PeCB热降解试验研究34
• 2.2.5 PeCB及氯苯产物的GC-MS分析34-35
• 2.3 结果与讨论35-46
• 2.3.1 TiO_2材料的制备与表征35-41
• 2.3.2 催化剂对PeCB的降解41-46
• 2.4 本章小结46-48
• 第3章 均匀共沉淀法制备钛钙复合阻滞剂并对其进行表征48-60
• 3.1 前言48-49
• 3.2 实验部分49-51
• 3.2.1 实验仪器试剂49
• 3.2.2 实验试剂49-50
• 3.2.3 催化剂材料的制备实验50-51
• 3.2.4 催化剂材料的标征51
• 3.3 结果与讨论51-58
• 3.3.1 沉淀剂氨水对催化剂材料制备的影响51-53
• 3.3.2 探讨材料晶型的形成过程53-57
• 3.3.3 探讨焙烧温度对催化剂晶型的影响57-58
• 3.4 本章总结58-60
• 第4章 钛钙复合阻滞剂对PCP生成PCDD/Fs生成的阻滞探究60-73
• 4.1 引言60-61
• 4.2 实验部分61-65
• 4.2.1 实验药品、仪器61-62
• 4.2.2 不同元素配比的钛钙复合阻滞材料的制备62-63
• 4.2.3 净化柱子填料的制备63
• 4.2.4 PCP的纯化实验及杂质分析63
• 4.2.5 PCDD/Fs的阻滞实验研究63-64
• 4.2.6 产物中PCDD/Fs类物质的分析64-65
• 4.2.7 钛钙复合材料的阻滞效率计算65
• 4.3 实验结果与讨论65-72
• 4.3.1 PCDD/Fs数据分析65-66
• 4.3.2 不同元素配比的钛钙复合材料对PCP生成PCDD/Fs的阻滞研究66-68
• 4.3.3 钛钙复合材料阻滞条件下PCP生成PCDD/Fs的同类物分析68-69
• 4.3.4 钛钙复合材料对PCP生成PCDD/Fs的毒性当量阻滞效率69-72
• 4.4 本章小结72-73
• 结论73-75
• 参考文献75-83
• 攻读硕士学位期间发表的论文和获得的科研成果83-84
• 致谢84-85

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