FeOOH对重金属和富营养元素的吸附研究

发布时间：2017-08-17 20:38

  本文关键词：FeOOH对重金属和富营养元素的吸附研究

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【摘要】：铁矿物FeOOH作为一种非金属矿物广泛存在于土壤与水体环境中,通常以施威特曼石(Schwertmannite)、针铁矿(Goethite)、四方纤铁矿(Akaganeite)、纤铁矿(Lepidocrocite)等多种形式存在,它们可以通过共沉淀、离子交换、吸附等作用,有效地去除环境介质中的重金属和富营养元素等。采矿、电镀、电子和制革等行业产生的废水中常含有As(Ⅲ)、Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)等重金属,若未经处理就排入水体,易引起地表水和地下水的污染。As(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的毒性都非常强,都具有“三致”性,对人类危害很大。水体富营养化是由氮、磷等营养物质超标引起的,淡水中磷的含量的控制至关重要。近年来,生物与非金属矿物去除重金属和富营养元素的研究受到广泛关注。FeOOH具有较稳定的理化性质,较大的比表面积,较细的颗粒结构等特点,作为吸附材料是较好的选择,在环境治理中日益受到重视。铁矿物的矿相转化及环境功能与颗粒物的形貌结构、界面性质、合成条件和方法密切相关,因此,有必要对FeOOH的结构界面特性进行表征,为矿物与污染物间发生的相互作用机理提供理论依据。各种晶型铁矿物常可由不同方法合成,不同方法合成的同相矿物的环境功能与结构界面特性的关系还少有报道。为此,本文系统研究了两组铁矿物(第一组为化学水解中和方法合成的同分异构体FeOOH即针铁矿Gthl与Gth2、四方纤铁矿Aka1与Aka2、纤铁矿Lep；第二组为化学／生物合成的孔道结构含阴离子SO4的施威特曼石Sch-Chem与Sch-Bio和含阴离子C1的四方纤铁矿Aka-Chem与Aka-Bio)对水中重金属元素As(Ⅲ)、Cr(Ⅵ)和Cr(Ⅲ)以及富营养元素磷的吸附去除效果,同时对铁矿物吸附污染物前后的结构界面特性、颗粒粒径分布进行了表征分析,以探讨和揭示两组铁矿物中不同晶型铁矿物对As(Ⅲ)、Cr(Ⅵ)、Cr(Ⅲ)和磷的去除效果与作用机理的异同,其结果可为环境材料的研发与扩展应用提供科学依据。本论文主要研究结果如下：XRD与FTIR结果证实了同分异构体FeOOH样品、含孔道结构的施威特曼石与四方纤铁矿产物均为粉末结晶型铁矿物相；FESEM形貌结构观察到合成的所有铁矿物的单一颗粒均为纳米结构。化学和生物合成的含孔道结构施威特曼石,其晶型差异不明显,但颗粒形貌结构明显不同；化学和生物合成的含孔道结构四方纤铁矿的晶型、颗粒形貌结构均有明显差异。样品悬浮颗粒粒径分布证实了铁矿物产物的单一颗粒粒径越小,团聚越明显。两组铁矿物对重金属As(Ⅲ)、Cr(Ⅵ)和Cr(Ⅲ)的动力学吸附均符合Lagergren拟二级速率方程。其中同分异构体FeOOH中铁矿物对各重金属的等温饱和吸附量(mg/g)如下,As(Ⅲ):12.6 (Gthl),7.73 (Gth2),6.40 (Akal),24.5 (Aka2),18.2 (Lep);Cr(Ⅵ):15.1 (Gthl),12.7 (Gth2),14.6 (Akal),30.3 (Aka2),13.6 (Lep);Cr(Ⅲ):11.1 (Gthl),3.18 (Gth2),14.7(Akal),11.7 (Aka2),18.7 (Lep)。含孔道结构的施威特曼石和四方纤铁矿对各重金属的等温饱和吸附量(mg/g)如下,As(Ⅲ):102(Sch-Chem),110(Sch-Bio),6.40(Aka-Chem),30.3(Aka--Bio);Cr(Ⅵ):119(Sch-Chem),133(Sch-Bio),14.6(Aka-Chem),83.6(Aka-Bio)；Cr(Ⅲ):17.3(Sch-Chem),38.3(Sch-Bio),14.7 (Aka-Chem),13.1 (Aka-Bio)。同分异构体FeOOH及含孔道结构施威特曼石和四方纤铁矿吸附重金属As(Ⅲ)、Cr(Ⅵ)与Cr(Ⅲ)的最佳pH范围为pH3-8；阴离子对铁矿物吸附去除重金属作用效果为：Cl-、NO3-和C032-几乎没有影响,SO42-的影响较小,H2P04-的影响最大。两组铁矿物吸附除As(Ⅲ)、Cr(Ⅵ)、Cr(Ⅲ)易被专性离子SO42-、H2PO4-代换,不易被非专性离子Cl-、NO3、CO32-代换。同分异构体组与含孔道结构组铁矿物对磷的动力学吸附均符合Lagergren拟二级速率方程,两组铁矿物对磷的等温饱和吸附量(mg/g)依次为：8.86 (Gthl),8.10 (Gth2),4.66 (Akal),33.4 (Aka2),8.84 (Lep);227 (Sch-Chem),323 (Sch-Bio),4.66 (Aka-Chem),68.5 (Aka-Bio)。样品吸附P的最佳pH范围为pH3-8；阴离子对铁矿物吸附除磷作用效果为：Cl-、NO3-和C032-几乎不产生影响,S042-有较小影响。两组铁矿物吸附除磷易被专性离子S042-代换,不易被非专性离子Cl、NO3-、CO32-代换。同分异构体FeOOH及含孔道结构的施威特曼石和四方纤铁矿吸附污染物As(Ⅲ)、 Cr(Ⅵ)、Cr(Ⅲ)、磷后的IR吸收峰的强度与吸附前的相比差异不明显。
【关键词】：重金属 富营养化元素 吸附 羟基氧化铁(FeOOH) 铁矿物
【学位授予单位】：扬州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-13
• 第一章 铁矿物FeOOH对重金属和富营养元素的吸附研究(综述)13-21
• 1.1 铁矿物FeOOH的化学合成与生物矿化13-16
• 1.1.1 FeOOH的化学合成13-14
• 1.1.2 铁矿物的生物矿化14-16
• 1.2 水体环境中重金属铬和砷的危害及污染特点16
• 1.3 不同晶型结构FeOOH对污染环境中重金属的去除及机制16-18
• 1.4 水体富营养化造成的危害及其污染治理方法18
• 1.5 不同晶型结构FeOOH对水体富营养元素磷的去除及机制18-19
• 1.6 本研究的目的、内容和技术路线19-21
• 1.6.1 研究目的19
• 1.6.2 研究内容19-20
• 1.6.3 技术路线20-21
• 第二章 不同晶型结构铁矿物(FeOOH)的合成21-31
• 引言21
• 2.1 材料和方法21-24
• 2.1.1 试验用试剂、仪器设备21-22
• 2.1.2 铁矿物材料的合成22-23
• 2.1.3 合成铁矿物的表征方法23-24
• 2.2 结果与讨论24-30
• 2.2.1 铁矿物的颜色24-25
• 2.2.2 铁矿物的XRD谱线及其矿相25-26
• 2.2.3 铁矿物的FTIR及其表面基团26-27
• 2.2.4 铁矿物的电镜形貌27-29
• 2.2.5 铁矿物颗粒的粒径分布29-30
• 2.3 结论30-31
• 第三章 不同晶型结构的铁矿物对As(Ⅲ)的去除31-44
• 引言31
• 3.1 材料和方法31-33
• 3.1.1 铁矿物对As(Ⅲ)的吸附动力学试验31-32
• 3.1.2 铁矿物对As(Ⅲ)的等温吸附试验32
• 3.1.3 反应溶液pH值对铁矿物吸附As(Ⅲ)的影响试验32
• 3.1.4 吸附质As(Ⅲ)浓度对铁矿物吸附As(Ⅲ)的影响试验32
• 3.1.5 吸附剂铁矿物含量对铁矿物吸附As(Ⅲ)的影响试验32
• 3.1.6 电解质及其强度对铁矿物吸附As(Ⅲ)的影响试验32-33
• 3.2 结果与讨论33-43
• 3.2.1 铁矿物对As(Ⅲ)的吸附动力学特征33-35
• 3.2.2 铁矿物对As(Ⅲ)的等温吸附验35-38
• 3.2.3 反应溶液pH值对铁矿物吸附As(Ⅲ)的影响38-39
• 3.2.4 吸附质As(Ⅲ)浓度对铁矿物吸附As(Ⅲ)的影响39-40
• 3.2.5 吸附剂铁矿物含量对铁矿物吸附As(Ⅲ)的影响试验40
• 3.2.6 阴离子种类对铁矿物吸附As(Ⅲ)的影响试验40-43
• 3.3 结论43-44
• 第四章 不同晶型结构铁矿物对Cr(Ⅵ)的去除44-57
• 引言44
• 4.1 材料和方法44-45
• 4.1.1 铁矿物对Cr(Ⅵ)的吸附动力学试验44-45
• 4.1.2 铁矿物对Cr(Ⅵ)的等温吸附试验45
• 4.1.3 反应溶液pH值对铁矿物吸附Cr(Ⅵ)的影响试验45
• 4.1.4 吸附质Cr(Ⅵ)含量对铁矿物吸附Cr(Ⅵ)的影响试验45
• 4.1.5 吸附剂铁矿物含量对铁矿物吸附Cr(Ⅵ)的影响试验45
• 4.1.6 电解质及其强度对铁矿物吸附Cr(Ⅵ)的影响试验45
• 4.2 结果与讨论45-55
• 4.2.1 铁矿物对Cr(Ⅵ)的吸附动力学试验45-48
• 4.2.2 铁矿物对Cr(Ⅵ)的等温吸附试验48-50
• 4.2.3 反应溶液pH值对铁矿物吸附Cr(Ⅵ)的影响试验50-51
• 4.2.4 吸附质Cr(Ⅵ)含量对铁矿物吸附Cr(Ⅵ)的影响试验51-52
• 4.2.5 吸附剂铁矿物含量对铁矿物吸附Cr(Ⅵ)的影响试验52-53
• 4.2.6 电解质及其强度对铁矿物吸附Cr(Ⅵ)的影响试验53-55
• 4.3 结论55-57
• 第五章 不同晶型结构铁矿物对Cr(Ⅲ)的去除57-70
• 引言57
• 5.1 材料和方法57-58
• 5.1.1 铁矿物对Cr(Ⅲ)的吸附动力学试验57
• 5.1.2 铁矿物对Cr(Ⅲ)的等温吸附试验57
• 5.1.3 反应溶液pH值对铁矿物吸附Cr(Ⅲ)的影响试验57-58
• 5.1.4 吸附质Cr(Ⅲ)含量对铁矿物吸附Cr(Ⅲ)的影响试验58
• 5.1.5 吸附剂铁矿物含量对铁矿物吸附Cr(Ⅲ)的影响试验58
• 5.1.6 电解质及其强度对铁矿物吸附Cr(Ⅲ)的影响试验58
• 5.2 结果与讨论58-68
• 5.2.1 铁矿物对Cr(Ⅲ)的吸附动力学试验58-61
• 5.2.2 铁矿物对Cr(Ⅲ)的等温吸附试验61-63
• 5.2.3 反应溶液pH值对铁矿物吸附Cr(Ⅲ)的影响试验63-64
• 5.2.4 吸附质Cr(Ⅲ)含量对铁矿物吸附Cr(Ⅲ)的影响试验64-65
• 5.2.5 吸附剂铁矿物含量对铁矿物吸附Cr(Ⅲ)的影响试验65-66
• 5.2.6 电解质及其强度对铁矿物吸附Cr(Ⅲ)的影响试验66-68
• 5.3 总结68-70
• 第六章 不同晶型结构铁矿物对P的去除70-84
• 引言70
• 6.1 材料和方法70-71
• 6.1.0 化学试剂、仪器设备及铁矿物吸附剂材料70
• 6.1.1 铁矿物对P的吸附动力学试验70
• 6.1.2 铁矿物对P的等温吸附试验70-71
• 6.1.3 反应溶液pH值对铁矿物吸附P的影响试验71
• 6.1.4 吸附质P含量对铁矿物吸附P的影响试验71
• 6.1.5 吸附剂铁矿物含量对铁矿物吸附P的影响试验71
• 6.1.6 电解质及其强度对铁矿物吸附P的影响试验71
• 6.2 结果与讨论71-83
• 6.2.1 铁矿物对P的吸附动力学试验71-75
• 6.2.2 铁矿物对P的等温吸附试验75-77
• 6.2.3 反应溶液pH值对铁矿物吸附P的影响试验77-78
• 6.2.4 吸附质P含量对铁矿物吸附P的影响试验78-79
• 6.2.5 吸附剂铁矿物含量对铁矿物吸附P的影响试验79-80
• 6.2.6 电解质及其强度对铁矿物吸附P的影响试验80-83
• 6.3 总结83-84
• 第七章 铁矿物吸附污染元素后的结构表征84-90
• 7.1 材料和方法84
• 7.2 结果与讨论84-89
• 7.2.1 铁矿物吸附污染物前的结构表征84-85
• 7.2.2 铁矿物吸附As(Ⅲ)后的结构表征85-86
• 7.2.3 铁矿物吸附Cr(Ⅵ)后的结构表征86-87
• 7.2.4 铁矿物吸附Cr(Ⅲ)后的结构表征87-88
• 7.2.5 铁矿物吸附P后的结构表征88-89
• 7.3 结论89-90
• 第八章 结论90-92
• 参考文献92-96
• 创新之处96-97
• 致谢97-98
• 攻读学位期间发表的学术论文98-99

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