粉煤灰基沸石对Sr、Cs的吸附及其固化研究

发布时间：2017-08-18 14:01

  本文关键词：粉煤灰基沸石对Sr、Cs的吸附及其固化研究

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【摘要】：随着核工业的快速发展,放射性废液对生态环境和人体健康的危害逐步得到重视;粉煤灰作为我国年产量最大的工业废物,其对环境的压力越来越大,如何资源化处置粉煤灰引起广泛关注。本论文利用粉煤灰可合成高离子交换容量沸石并且具有胶凝性能这两个特点,以模拟核素(Sr2+、Cs+)为对象,在采用粉煤灰基沸石对其进行分离、富集后,使用粉煤灰地聚物对粉煤灰基沸石吸附体进行固化,在安全处理处置放射性废液的同时,达到以废治废的目的。首先,本论文在传统的碱熔法合成沸石的基础上,提出了脱硅工艺,建立了碱熔-脱硅同步制备两种不同品位A型沸石的工艺技术体系。通过研究不同Na OH浓度、晶化时间、晶化温度等参数对合成的影响,得到在Na OH浓度为2mol/L,晶化时间12小时,晶化温度90℃条件下合成沸石品质最高。采用XRD、SEM、FT-IR、TG-DTA等检测手段对制备的I型沸石和II型沸石进行了详细的表征,确定了合成沸石的品质。结果表明,II型沸石具有结晶度高、晶粒小、离子交换容量大、杂质少等特点,可用于洗涤剂等商业用途;I型沸石含有较多杂质,但仍具有较大的离子交换能力,可用于废水的处理中。然后,基于两种不同品位A型沸石的品质,将I型沸石应用于模拟放射性核素的污染处置中,通过静态平衡实验考察了合成沸石对模拟放射性核素Sr、Cs的吸附性能,结果表明,合成沸石对Sr、C s都有着优秀的吸附能力,理论最大吸附量分别达到8 7.2 0 mg/g、10 6.10 m g/g。当沸石投加量超过5 g/L时,S r2+、Cs+的去除率超过95%,投加量达到10g/L时,去除率接近100%。当离子强度从0增加到0.1M,吸附量仍保持较高水准。通过XRD、FT-IR对吸附前后的沸石进行检测并结合吸附模型拟合分析,认为合成沸石对Sr2+、Cs+的吸附主要是物理吸附,并伴随着化学吸附。最终,将合成A型沸石应用于最终核素固化中,以原状粉煤灰、合成沸石、模拟核素和水玻璃等添加剂依据国家标准制备固化体,并检测固化体的固化性能,结果表明,沸石掺量为10%和50%时,固化体的抗压强度不达标,在掺量为20~30%时,抗压强度符合国家标准。固化体的Sr2+、Cs+浸出率随着沸石掺量的增大而减小,针对S r2+、Cs+的浸出率比较,Sr2+的42天浸出率为1.87~8.75×10-6 cm·d-1,C s+的42天浸出率为3.44~8.63×10-5 c m·d-1,远远低于放射性废物固化体性能的国家标准限值,表现出优异的抗浸出性能。考察数据发现,固化体对Sr2+、Cs+的抗浸出性能存在差异,固化体中Sr2+的浸出率明显小于Cs+的浸出率,可见,固化体对Sr2+的阻滞效果优于C s+。
【关键词】：粉煤灰 沸石 吸附 固化 锶 铯
【学位授予单位】：西南科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X771
【目录】：

• 摘要4-6
• abstract6-10
• 1 绪论10-33
• 1.1 放射性废液研究现状11-23
• 1.1.1 放射性废液的产生及分类11-12
• 1.1.2 放射性废液的特点12-13
• 1.1.3 放射性废液的处理方法13-20
• 1.1.4 放射性废物固化处置20-23
• 1.2 粉煤灰合成沸石现状23-29
• 1.2.1 粉煤灰的来源与特性23-24
• 1.2.2 粉煤灰的综合利用24-25
• 1.2.3 沸石的结构与特性25-26
• 1.2.4 沸石生成机理26-27
• 1.2.5 粉煤灰制备沸石方法27-29
• 1.3 选题依据与研究内容29-33
• 1.3.1 选题依据29-30
• 1.3.2 研究内容30-31
• 1.3.3 研究技术路线31-32
• 1.3.4 创新点32-33
• 2 粉煤灰碱熔 - 脱硅制备两种不同品位A型 沸石33-48
• 2.1 材料与方法34-37
• 2.1.1 实验材料、药品和设备34
• 2.1.2 制备方法34-36
• 2.1.3 表征方法36-37
• 2.2 结果与讨论37-46
• 2.2.1 粉煤灰基本物相表征37
• 2.2.2 碱熔 - 脱硅产物表征37-38
• 2.2.3 不同因素对合成沸石的影响38-41
• 2.2.4 两种不同品位A型 沸石对比41-46
• 2.3 本章小结46-48
• 3 合成沸石对模拟核素S r、C s的 吸附特性研究48-67
• 3.1 材料与方法48-49
• 3.1.1 实验材料、药品和设备48
• 3.1.2 实验方法48-49
• 3.2 结果与讨论49-66
• 3.2.1 合成沸石与粉煤灰吸附性能比较49-50
• 3.2.2 合成沸石对S r、C s的 吸附特性研究50-56
• 3.2.3 合成沸石对S r、C s的 吸附机制探究56-66
• 3.3 本章小结66-67
• 4 粉煤灰基地聚合物固化S r、C s研 究67-79
• 4.1 材料与方法68-69
• 4.1.1 实验材料、药品和设备68
• 4.1.2 实验方法68-69
• 4.1.3 表征方法69
• 4.2 结果与讨论69-77
• 4.2.1 固化体配方优选69-71
• 4.2.2 固化体抗压强度71-72
• 4.2.3 浸出液性质变化72-74
• 4.2.4 固化体浸出性能研究74-75
• 4.2.5 固化体表征与固化机理探讨75-77
• 4.3 本章小结77-79
• 结论 与展望79-81
• 结论79-80
• 展望80-81
• 致谢81-82
• 参考文献82-90
• 攻读学位期间发表的学术论文及研究成果90

【参考文献】

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本文编号：694935