铋系复合光催化剂的制备及其降解17β-雌二醇的研究

发布时间：2017-08-21 11:08

  本文关键词：铋系复合光催化剂的制备及其降解17β-雌二醇的研究

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【摘要】：雌二醇(E2)是雌激素效应最强的天然雌激素,研究表明当水体中E2的浓度达到1 ng/L时就会对生物的内分泌系统产生影响,内分泌干扰能力较高,同时其分布广泛, E2对生物体带来的危害不容忽视,因此寻找高效去除E2的方法刻不容缓。光催化技术是目前使用最广且效果较突出的一种去除有机污染物的技术。本文分别利用元素修饰和构建异质结的策略抑制催化剂光生载流子的复合,从而明显提升催化性能,制备了Fe修饰Bi2SiO5和钛酸铋/氧化铋两种催化剂并对其降解E2进行了研究。利用XRD、SEM、XPS、UV-Vis漫反射等对催化剂的物相、形貌和光学性能等进行了研究；利用荧光光谱和捕获剂实验对光催化剂的催化机理进行了探究。具体内容如下：1.采用水热合成法和浸渍法两步反应成功制备了Fe修饰的Bi2SiO5。结果表明,当Fe与Bi的摩尔比为5：100时,以20 W的汞灯为光源,光照60 min,E2的去除率为99.5%,5% Fe-Bi2SiO5催化剂的反应速率是P25的3.42倍,是纯相Bi2SiO5的2.63倍。光催化捕获剂实验表明h+和·02-为5% Fe-Bi2SiO5光催化体系中的主要活性物种。对其反应机理进行分析,表明Bi2SiO5表面的Fe3+簇具有捕获和再释放电子的作用,能够诱导产生超氧自由基·02-和·OH,提高了光生载流子的分离效率,从而有效提高催化剂的催化性能。实验证明5% Fe-Bi2SiO5催化剂具有较好的催化稳定性。2.采用溶胶凝胶一步法制备了Bi4Ti3O12/Bi2O3/Bii2Ti02o (6-BTO)三元复合异质结材料,研究制备的材料光催化降解内分泌干扰物E2的催化活性。当Bi:Ti的摩尔比为6：1时所得复合催化剂,在500 W的氙灯为模拟太阳光源,光照100min,E2的去除率高达97.4%。6-BTO三元复合催化剂的催化动力学拟合结果符合准二级动力学反应,反应速率是纯相Bi2O3的7.76倍。光催化捕获剂实验表明h+和·02-为三元复合催化剂体系中的主要活性物种。复合催化剂中Bi203和Bi4Ti3O12的界面间形成p-n型异质结,Bi12Ti02o和Bi203的界面间形成p-p型异质结,p-n型和p-p型两个异质结的存在明显提高了光生载流子的分离效率,从而有效提高催化剂的催化性能。
【关键词】：光催化降解 Bi_2SiO_5 表面修饰 异质结 复合光催化剂
【学位授予单位】：云南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X52;O643.36
【目录】：

• 摘要3-5
• Abstract5-10
• 第一章 绪论10-24
• 1.1 环境内分泌干扰物简介10
• 1.2 雌二醇E210-13
• 1.2.1 E2的理化性质及用途10-11
• 1.2.2 E2的污染现状及危害11-12
• 1.2.3 E2的去除方法12-13
• 1.3 光催化技术的简介13-20
• 1.3.1 光催化原理13-15
• 1.3.2 二氧化钛光催化剂15
• 1.3.3 二氧化钛光催化剂的发展方向15-17
• 1.3.4 铋系光催化剂的研究进展17-20
• 1.4 课题设计20-24
• 1.4.1 课题背景及意义20-21
• 1.4.2 研究内容21-22
• 1.4.3 创新点22-24
• 第二章 实验部分24-30
• 2.1 实验试剂及仪器设备24-25
• 2.1.1 实验试剂24-25
• 2.1.2 仪器设备25
• 2.2 光催化剂的制备25
• 2.3 光催化剂的表征25-27
• 2.3.1 X射线衍射(XRD)25-26
• 2.3.2 扫描电镜(SEM)26
• 2.3.3 透射电镜(TEM)26
• 2.3.4 电子能谱(XPS)26
• 2.3.5 N_2吸附-脱附26
• 2.3.6 FT-IR26
• 2.3.7 UV-vis漫反射光谱26-27
• 2.3.8 荧光光谱(PL)27
• 2.4 光催化剂的性能评价27-30
• 2.4.1 光催化剂的性能测试27-28
• 2.4.2 活性物种作用的评价方法28
• 2.4.3 E2分析方法的建立28-29
• 2.4.4 光催化降解污染物的评价方法29-30
• 第三章 Fe修饰Bi_2SiO_5光催化剂的制备及其性能研究30-54
• 3.1 引言30
• 3.2 实验部分30-31
• 3.2.1 材料的制备30-31
• 3.2.2 材料的表征31
• 3.2.3 光催化剂的性能评价31
• 3.3 结果与讨论31-52
• 3.3.1 催化剂制备条件的优化31-38
• 3.3.2 Fe修饰Bi_2SiO_5光催化剂的表征38-45
• 3.3.3 光催化降解条件的影响45-47
• 3.3.4 光催化降解机理47-50
• 3.3.5 复合光催化剂的稳定性50-51
• 3.3.6 不同催化剂的催化性能比较51-52
• 3.4 本章小结52-54
• 第四章 Bi_4Ti_(3)O_(12)/Bi_2O_3/Bi_(12)TiO_(20)三元复合光催化剂的制备及其性能的研究54-80
• 4.1 引言54
• 4.2 实验部分54-56
• 4.2.1 材料的制备54-55
• 4.2.2 材料的表征55-56
• 4.2.3 光催化剂的性能评价56
• 4.3 结果与讨论56-78
• 4.3.1 复合光催化剂制备条件的优化56-65
• 4.3.2 复合光催化剂的表征65-71
• 4.3.3 光催化降解条件的影响71-73
• 4.3.4 光催化降解机理73-76
• 4.3.5 复合光催化剂的稳定性76-77
• 4.3.6 不同催化剂4的催化性能比较77-78
• 4.4 本章小结78-80
• 第五章 Fe修饰Bi_2SiO_5光催化剂和Bi_4Ti_3O_(12)/Bi_2O_3/Bi_(12)TiO_(20)三元复合光催化剂的催化性能的比较研究80-82
• 第六章 结论82-84
• 参考文献84-94
• 致谢94

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4 徐W，

本文编号：712514