胺基功能化二氧化硅尿醛骨架介孔材料合成与对铀的吸附研究

发布时间：2017-08-21 18:42

  本文关键词：胺基功能化二氧化硅尿醛骨架介孔材料合成与对铀的吸附研究

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【摘要】：在核工业生产中,从核电站、铀矿堆浸、铀矿就地浸出等流程产生的含铀废水会对环境造成污染,进而危害人体健康和对其它生物造成严重损害。本文采用了将二氧化硅水溶胶微粒附着于尿醛树脂并加以固化处理、灼烧去除尿醛骨架的方式制备了介孔二氧化硅材料。再通过采用三种不同的接枝方式,制备了三种不同的胺基功能化介孔二氧化硅吸附材料(APTES、TPDA和NNSO)。实验对获得的三种吸附材料进行了扫描电镜分析、能谱分析、BET比表面吸附分析、X射线光电子分析、碳13固体核磁共振分析、Zeta表面电位分析。取得材料的结构、表征、化学组成等一系列详细参数;数据表明,本实验首先成功制备了比表面积高达683.64m2/g的介孔二氧化硅吸附材料;然后通过化学接枝方式处理介孔二氧化硅吸附材料制备了三种具备不同表面元素含量胺基功能化二氧化硅材料。在研究合成吸附材料对铀吸附性能的实验中,采用了紫外-可见分光光度测定法和电感耦合等离子体质谱分析了各个样品在不同p H条件、不同接触时间、不同固液比等条件下对含铀水溶液中铀的吸附效果,并拟合了Langmuir吸附曲线。实验证明,所制备的三种材料能在1:2000固液比条件下对初始铀浓度为3.6 mg/L,溶液pH为3.5-5.5的硫酸铀酰和对初始铀浓度为3.6 mg/L,溶液pH为6.5-9.5的碳酸铀酰中的铀达到99%以上的吸附去除率;吸附材料在与含铀水溶液接触时间为5 min即可达到较高吸附效果;吸附效果受固液比影响较小。通过用实验数据对吸附曲线进行拟合表明,该吸附过程以物理吸附为主;在p H=5.0左右时,吸附材料的吸附容量达到最大。效果最好的样品能将硫酸铀酰溶液中的铀浓度从初始的3.6 mg/L吸附降低至0.79μg/L,此时铀去除率为99.98%。本实验还用制备的吸附材料与D201树脂、介孔二氧化硅材料进行了对铀的吸附能力对比;结果表明本实验制备的三种吸附材料对低浓度的铀溶液比D201树脂有更好的去除能力,比介孔二氧化硅材料有更大的吸附容量。另外,吸附材料脱附实验表明,0.1 mol/L硝酸可以将吸附材料上吸附的铀基本脱附完毕。经过脱附并循环再生5次之后,三种材料的饱和容量仍然保持在60%左右。本实验结果表明,胺基功能化尿醛骨架二氧化硅介孔材料是一种对低浓度铀溶液中的铀有高效去除效果、应用pH广泛、低成本并且可以再生的新型铀酰吸附材料。
【关键词】：介孔二氧化硅 吸附 铀 胺基功能化 二氧化硅
【学位授予单位】：南华大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X771;TQ424
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 第一章 绪论10-22
• 1.1 国内外研究现状10-16
• 1.1.1 有机吸附材料10-13
• 1.1.2 无机吸附材料13-15
• 1.1.3 生物吸附材料15-16
• 1.1.4 三种吸附材料的比较16
• 1.2 研究意义16-17
• 1.3 研究目标、研究内容和拟解决的关键问题17-18
• 1.3.1 研究目标17
• 1.3.2 研究内容17-18
• 1.3.3 拟解决的关键问题18
• 1.4 本项目设计方案18-22
• 1.4.1 研究方法18-19
• 1.4.2 实验方案19-20
• 1.4.3 技术路线20-22
• 第二章 胺基功能化二氧化硅介孔材料的合成与材料性质分析22-48
• 2.1 主要试剂、材料、仪器22-23
• 2.2 仪器原理23-36
• 2.3 介孔二氧化硅材料合成36-37
• 2.4 二氧化硅吸附材料合成37-38
• 2.5 材料分析38-48
• 2.5.1 扫描电镜和能谱分析38-41
• 2.5.2 氮气吸附/脱附实验41
• 2.5.3 X射线光电子能谱分析41-45
• 2.5.4 ~(13)C魔角旋转核磁共振波谱(NMR MAS)分析45-47
• 2.5.5 材料表面电位测试47-48
• 第三章 胺基功能化二氧化硅介孔材料对铀的吸附性能48-57
• 3.1 吸附与脱附实验48-51
• 3.1.1 实验数据计算48-49
• 3.1.2 对不同pH下的铀溶液进行吸附49
• 3.1.3 Langmuir吸附曲线拟合49
• 3.1.4 不同固液比对吸附的影响49-50
• 3.1.5 不同接触时间对吸附的影响50
• 3.1.6 吸附能力对比50
• 3.1.7 脱附实验50-51
• 3.2 实验结果讨论51-57
• 3.2.1 pH值对吸附的影响51-52
• 3.2.2 Langmuir吸附曲线拟合结果52-53
• 3.2.3 固液比变化对吸附的影响53-55
• 3.2.4 不同接触时间对吸附的影响55-56
• 3.2.5 吸附能力对比结果56
• 3.2.6 吸附材料脱附实验结果56-57
• 第四章 结论57-59
• 参考文献59-73
• 作者攻读学位期间的科研成果73
• 致谢73

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本文编号：714513