基于氧化石墨烯的固相微萃取涂层制备及其在环境水样中有机磷酸酯阻燃剂分析中的应用研究

发布时间：2017-08-22 08:16

  本文关键词：基于氧化石墨烯的固相微萃取涂层制备及其在环境水样中有机磷酸酯阻燃剂分析中的应用研究

  更多相关文章： 顶空固相微萃取 氧化石墨烯 有机磷酸酯阻燃剂 气相色谱-氮磷检测器 氧化石墨烯/β-环糊精

【摘要】：由于环境样品的组分复杂、干扰物较多,且待测污染物的浓度低,因此环境样品通常要经过样品前处理后才能进行分析测定。液液萃取(LLE)和固相萃取(SPE)是最常使用的样品前处理技术,尽管它们的应用非常广泛,但这些技术操作繁杂、费力,并且消耗大量的有机溶剂。微萃取技术消耗有机溶剂量少且萃取的选择性高,已逐步取代传统的样品前处理技术。固相微萃取是一种新型的,不需要溶剂的萃取技术,它集采样,浓缩,除杂,进样于一体。固相微萃取(solid-phase microextraction, SPME)技术受样品基质影响小,样品可不经过前处理直接进行萃取。基于固相微萃取技术的以上特点,使其可以应用于环境水样中的有机磷酸酯阻燃剂的检测。但由于有机磷酸酯的物理-化学性质相差较大,现有的涂层不能很好的满足其分析要求,因此需要发展新的涂层用于选择性萃取有机磷酸酯。本文通过溶胶-凝胶技术制备了基于氧化石墨烯的固相微萃取涂层并结合气相色谱-氮磷检测器,首次用于环境水样中有机磷酸酯阻燃剂的分析检测。本文的主要研究内容如下：1.采用溶胶-凝胶技术在修饰过的不锈钢丝表面制备氧化石墨烯固相微萃取涂层,对涂层进行扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、傅立叶红外光谱(FTIR)、热重(TG)、氮气吸附脱附曲线(BET)表征,结果表明氧化石墨烯涂层均匀且紧实地涂覆在不锈钢丝表面,涂层表面比较粗糙有褶皱和孔洞,厚度约为10μm,且制备的涂层有较好的热稳定性。对影响涂层萃取效率的条件,如GO用量、萃取时间、萃取温度、盐浓度、搅拌速率、解析时间、样品体积进行优化并对材料的使用次数进行考察。在优化后的实验条件下,目标分析物在10-1×105 ng L-1的范围内表现出良好的线性(R0.9928),检出限(S/N=3)在1.4-135.6 ng L-1之间。结合气相色谱-氮磷检测器,顶空固相微萃取三种环境水样中的有机磷酸酯阻燃剂,得到的加标回收率在80.5%-112.4%之间,相对标准偏差低于9.9%。结果表明该方法获得了令人满意的准确度和精密度,可以应用于环境水样中有机磷酸酯阻燃剂的检测。2.采用溶胶-凝胶技术在修饰过的不锈钢丝表面制备氧化石墨烯/β-环糊精固相微萃取涂层,通过结合氧化石墨烯和β-环糊精两者的优点可以提高涂层的萃取效率,对涂层进行扫描电镜(SEM)、傅立叶红外光谱(FTIR)、热重(TG)和氮气吸附脱附曲线(BET)表征。结果表明氧化石墨烯/β-环糊精涂层成功地涂覆在不锈钢丝的表面,和氧化石墨烯涂层相比,氧化石墨烯/β-环糊精涂层表面更加粗糙,褶皱更多,其厚度约为10μm,且制备的涂层有较好的热稳定性。在优化后的萃取和解析条件下,建立一个灵敏的顶空固相微萃取-气相色谱分析方法。得到的结果显示目标分析物在10-1×105ng L-1的范围内表现出良好的线性(R0.9955),检出限(S/N=3)在1.1-60.4 ng L-1之间。结合气相色谱-氮磷检测器,顶空固相微萃取三种环境水样中的有机磷酸酯阻燃剂,得到的加标回收率在82.1%-113.9%之间,相对标准偏差低于10.4%。结果表明该方法获得了令人满意的准确度和精密度,说明该方法是可靠的,可以应用于环境水样中有机磷酸酯阻燃剂的检测。
【关键词】：顶空固相微萃取 氧化石墨烯 有机磷酸酯阻燃剂 气相色谱-氮磷检测器 氧化石墨烯/β-环糊精
【学位授予单位】：华中师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X832;O658.2
【目录】：

• 摘要6-8
• Abstract8-12
• 第一章 绪论12-30
• 1.1 有机磷酸酯阻燃剂及其分析方法12-13
• 1.2 固相微萃取13-20
• 1.2.1 固相微萃取涂层的制备方法13-16
• 1.2.2 固相微萃取涂层材料16-19
• 1.2.3 固相微萃取的影响因素19-20
• 1.3 固相微萃取的应用20-22
• 1.3.1 在环境分析中的应用20-21
• 1.3.2 在有机磷酸酯分析中的应用21-22
• 1.4 选题思想22-24
• 参考文献24-30
• 第二章 氧化石墨烯固相微萃取涂层的制备及其在环境水样中有机磷酸酯阻燃剂分析中的应用研究30-52
• 2.1 前言30-31
• 2.2 实验部分31-35
• 2.2.1 试剂和实际样品31-32
• 2.2.2 仪器和色谱条件32-33
• 2.2.3 氧化石墨烯固相微萃取涂层的制备33-34
• 2.2.4 顶空固相微萃取过程34-35
• 2.3 结果与讨论35-48
• 2.3.1 固相微萃取涂层的表征35-39
• 2.3.2 萃取条件的优化39-44
• 2.3.3 方法的性能评价和实际样品分析44-48
• 2.4 结论48-49
• 参考文献49-52
• 第三章 氧化石墨烯/β-环糊精固相微萃取涂层的制备及其在环境水样中有机磷酸酯阻燃剂分析中的应用研究52-72
• 3.1 前言52-53
• 3.2 实验部分53-56
• 3.2.1 试剂和实际样品53-54
• 3.2.2 仪器和色谱条件54
• 3.2.3 氧化石墨烯/β-环糊精溶胶-凝胶固相微萃取涂层的制备54-55
• 3.2.4 顶空固相微萃取过程55-56
• 3.3 结果与讨论56-67
• 3.3.1 固相微萃取涂层的表征56-59
• 3.3.2 萃取条件的优化59-63
• 3.3.3 方法的性能评价和实际样品分析63-67
• 3.4 结论67-68
• 参考文献68-72
• 作者在攻读硕士期间已发表和待发表的论文72-73
• 致谢73

【相似文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 王晓伟;刘景富;阴永光;;有机磷酸酯阻燃剂污染现状与研究进展[J];化学进展;2010年10期

2 蒋继英;徐君伍;;有机磷酸酯牙科粘结剂的研制[J];粘合剂;1990年04期

3 姜丹;周建国;李娜;饶凯锋;李晓;胡毅;马梅;;有机磷酸酯对青海弧菌Q67毒性的构效关系[J];生态毒理学报;2014年01期

4 曾铭;喻零春;尹君玲;;超声波提取-气相色谱法测定食品包装材料中的有机磷酸酯[J];包装与食品机械;2014年04期

5 居崇华,汪瑞珍,樊芝草;某些单酸有机磷酸酯萃取Cf和Cm[J];核化学与放射化学;1982年03期

6 F.Bunus ,彭如清;用有机磷酸酯从混合酸中萃取铀(VI)[J];湿法冶金;1987年01期

7 阳范文,罗亦萍,黄柏清 ,唐建斌;有机磷酸酯掺杂聚苯胺的研究[J];合成材料老化与应用;2000年04期

8 刘冰;周勇;杨国生;;有机磷酸酯化合物在N-(3,5-二硝基苯甲酰基)-亮氨酸-丙酰胺固定相上的分离研究[J];计算机与应用化学;2013年09期

9 姚光裕;新的漂白稳定剂——有机磷酸酯[J];中华纸业;2001年04期

10 刘冰;周勇;;有机磷酸酯化合物在N-(3,5-二硝基苯甲酰基)-亮氨酸-丙酰胺固定相上的分离研究[J];计算机与应用化学;2013年04期

中国重要会议论文全文数据库 前6条

1 汪素芳;杨郁;郭良宏;;有机磷酸酯阻燃剂对赖氨酸脱羧酶活性的抑制效应研究[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第20分会：环境与健康[C];2014年

2 张爱茜;穆云松;傅建捷;;典型有机磷酸酯阻燃剂抗雌激素效应的理论研究[A];中国化学会第28届学术年会第2分会场摘要集[C];2012年

3 马永青;曾锋;;气相色谱-质谱法测定生物样品有机磷酸酯阻燃剂的研究[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年

4 庞龙;刘景富;;水中自由溶解态有机磷酸酯阻燃剂的测定方法和影响因素研究[A];中国化学会第28届学术年会第2分会场摘要集[C];2012年

5 曾祥英;何丽雄;宋寒;刘志阳;于志强;盛国英;傅家谟;;太湖表层水中有机磷酸酯阻燃剂/增塑剂含量与分布[A];2013中国环境科学学会学术年会论文集（第四卷）[C];2013年

6 周文君;陈科;陈友财;王雪芹;;甲基苯基聚硅氧烷与有机磷酸酯协效阻燃聚碳酸酯[A];第十四届中国科协年会第11分会场：低成本、高性能复合材料发展论坛论文集[C];2012年

中国博士学位论文全文数据库 前2条

1 程文瀚;有机磷酸酯在南大洋海洋边界层和东南极冰盖的分布及意义[D];中国科学技术大学;2013年

2 谭涓;一类新型有机—无机杂化材料—有机磷酸酯盐纤维晶体的合成与表征[D];中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）;2003年

中国硕士学位论文全文数据库 前2条

1 王润梅;环渤海主要入海河流有机磷酸酯阻燃剂的初步研究[D];中国科学院烟台海岸带研究所;2015年

2 金婷婷;基于氧化石墨烯的固相微萃取涂层制备及其在环境水样中有机磷酸酯阻燃剂分析中的应用研究[D];华中师范大学;2016年

，

本文编号：718046