二氧化钛-石墨烯复合催化剂制备及其光降解亚甲基蓝的效能研究

发布时间：2017-08-26 03:49

  本文关键词：二氧化钛-石墨烯复合催化剂制备及其光降解亚甲基蓝的效能研究

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【摘要】：二氧化钛(TiO_2)光催化技术因光催化效率高、不会产生再次污染以及矿化程度高等优点,被广泛的应用和研究。但TiO_2富集能力弱,催化剂粉末难以回收重复利用,以及自身的光生空穴-电子的复合等问题严重削弱了二氧化钛光催化的能力。石墨烯自身的优异性能可极大改善TiO_2现存的问题,因此二氧化钛-石墨烯复合光催化剂的制备成为研究热点。本文以钛酸四丁酯(TBT)以及由Hummers法合成的氧化石墨烯(GO)的固体和液体为前驱物,通过水热法制备了两种二氧化钛(TiO_2)-石墨烯(RGO)复合光催化剂,分别记做TiO_2-RGO和TiO_2-RGO(l)。通过表征手段得知:两种复合光催化剂的晶型主要是锐钛矿;TiO_2-RGO(l)复合光催化剂的禁带宽度Eg=2.8 eV,略低于TiO_2-RGO的2.9 eV;同时两种复合光催化剂的比表面积均明显高于单纯二氧化钛的比表面积(87.5193 m2/g),但TiO_2-RGO(l)的比表面积(154.6252 m2/g)略高于TiO_2-RGO体系的(137.587 m2/g)。研究结果显示两种复合光催化剂均比单独TiO_2光降解亚甲基蓝(MB)的效率高,而且在不同的制备比例下,TiO_2-RGO(l)的光催化效果均比TiO_2-RGO好。这表明在催化剂制备过程中,液态的氧化石墨烯(GO)与TBT复合能表现出更强的光催化活性。以TiO_2-RGO(l)作为光催化剂,MB作为目标污染物,详细研究该光催化体系降解MB的效能;将TiO_2-RGO(l)负载到聚丙烯(PP)上,进一步探讨负载型催化剂的光催化效能。在探讨TiO_2与GO制备比例和溶液的初始pH等条件对复合材料光降解亚甲基蓝(MB)的影响研究中,发现TiO_2与GO的比例为1:0.06时,光催化剂对MB的光降解效率最佳,其准一级反应速率常数比TiO_2提高了近2倍;当溶液pH由2上升至9.46时,体系对MB的光降解率由38%增加至78.7%,同时准一级动力学反应速率常数k增加了3.7倍。当负载型催化剂中载体与光催化剂的比例(PP:M)为5:5时,光降解MB的效果最佳,该催化剂重复使用六次,TOC去除率由86.4%降低到78.5%,总体衰减较缓慢,有一定的应用价值。光催化体系对溶液中TOC的去除明显滞后于MB的降解率,反应5 h后TOC的去除率达到93%。
【关键词】：二氧化钛 石墨烯 复合光催化剂 亚甲基蓝 聚丙烯
【学位授予单位】：苏州科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703;TQ424
【目录】：

• 摘要6-7
• Abstract7-12
• 第一章 绪论12-25
• 1.1 课题背景12-14
• 1.2 二氧化钛光催化技术14-17
• 1.2.1 二氧化钛的制备方法14
• 1.2.2 二氧化钛光催化机理14-16
• 1.2.3 二氧化钛光催化技术的局限及改善方法16-17
• 1.3 石墨烯17-21
• 1.3.1 石墨烯的结构及性质17-18
• 1.3.2 石墨烯的制备方法18-21
• 1.4 二氧化钛-石墨烯复合光催化技术21-23
• 1.4.1 二氧化钛-石墨烯复合光催化剂的制备方法21-22
• 1.4.2 二氧化钛-石墨烯复合光催化剂的应用研究22-23
• 1.5 本论文研究内容和技术路线23-25
• 1.5.1 研究内容23-24
• 1.5.2 技术路线24-25
• 第二章 实验材料及实验方法25-30
• 2.1 实验仪器和试剂25-26
• 2.1.1 主要实验仪器25
• 2.1.2 实验试剂25-26
• 2.2 亚甲基蓝标准曲线的绘制26-27
• 2.3 材料表征手段27-28
• 2.3.1 X射线衍射分析仪27
• 2.3.2 紫外-可见-近红外分光光度计27
• 2.3.3 透射电子显微镜27
• 2.3.4 傅里叶转换红外光谱分析仪27-28
• 2.3.5 比表面积及孔径分析仪28
• 2.4 数据分析28-29
• 2.4.1 降解率的计算28
• 2.4.2 光催化剂禁带宽度Eg的计算28-29
• 2.5 实验反应装置29-30
• 第三章 二氧化钛-石墨烯复合催化剂的制备及表征30-40
• 3.1 引言30-31
• 3.2 二氧化钛-石墨烯复合催化剂的制备31-32
• 3.2.1 氧化石墨烯的制备31
• 3.2.2 不同GO形态制备二氧化钛-石墨烯复合催化剂31-32
• 3.3 材料表征32-37
• 3.3.1 紫外-可见光漫反射谱图32-33
• 3.3.2 X射线衍射谱图33-34
• 3.3.3 傅里叶红外转换光谱图34
• 3.3.4 透射电镜图34-35
• 3.3.5 催化剂比表面积及孔径分布35-37
• 3.4 不同复合光催化剂降解亚甲基蓝的效能37-38
• 3.5 本章小结38-40
• 第四章 基于TiO_2-RGO(l)的亚甲基蓝光降解效能研究40-55
• 4.1 TiO_2-RGO(l)体系光催化降解亚甲蓝的效能40-47
• 4.1.1 不同TiO_2-GO比例下光催化降解亚甲基蓝的效能41-42
• 4.1.2 不同亚甲基蓝初始浓度下的光降解效能42-43
• 4.1.3 光催化剂投加量对光降解亚甲基蓝的影响43-44
• 4.1.4 pH对光催化降解亚甲基蓝的影响44-47
• 4.1.5 氯离子对光催化降解亚甲基蓝的影响47
• 4.2 聚丙烯负载TiO_2-RGO(l)体系光催化降解亚甲蓝的效能47-52
• 4.2.1 聚丙烯负载TiO_2-RGO(l)光催化剂的制备47-49
• 4.2.2 不同负载比例的催化剂光降解亚甲基蓝的效能49-50
• 4.2.3 聚丙烯负载TiO_2-RGO(l)光催化剂的重复利用情况50-52
• 4.3 TiO_2-RGO(l)光催化剂降解亚甲基蓝的机理52-53
• 4.3.1 光催化降解过程中TOC的去除情况52-53
• 4.3.2 复合材料的光催化剂机理53
• 4.4 本章小结53-55
• 第五章 结论55-57
• 5.1 结论55-56
• 5.2 创新点56-57
• 参考文献57-65
• 致谢65-67
• 作者简历67

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