Ag基催化剂的合成及其富氧条件下选择催化还原NO的研究

发布时间：2017-09-05 02:25

  本文关键词：Ag基催化剂的合成及其富氧条件下选择催化还原NO的研究

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【摘要】：氮氧化物(NO_x)是大气中的主要污染物之一,也是汽车尾气的主要有害成分。氮氧化物不仅危害人体健康,还会造成光化学烟雾、酸雨等环境污染问题。因此,如何有效地减少氮氧化物的排放至关重要。烃类选择性催化还原(SCR)NO_x技术因还原活性高、无二次污染,仍具有很大的研究应用前景。Ag/Al_2O_3催化剂具有寿命长、成本低的特点,是最具潜力的HC-SCR催化剂之一。但Ag/Al_2O_3催化剂的低中温活性差的缺点仍未得到很好的解决,这于贫燃发动机不利。因此,本文拟研究富氧条件下不同催化剂的配方和不同的催化剂制备方法来提高其催化活性,并采用现代表征手段,分析催化剂的构效关系。具体包括以下内容:(1)首先,以Ag/Al_2O_3催化剂为基准,对常规浸渍法的制备条件(如:Ag含量、焙烧温度)和催化降解NO的反应工艺条件(如催化剂用量、气体流速、C_3H_6与NO的比、O_2含量)进行探索。结果表明,Ag/Al_2O_3催化剂的活性与Ag负载量密切相关,当Ag负载量为1.5%时,Ag/Al_2O_3催化剂具有最好的活性(NO的去除率达78%)。这归因于适宜的负载量导致最佳的活性组分的分散度。焙烧温度会影响催化剂整体结构和热稳定性,优化后的焙烧温度为600℃。在优化催化剂制备条件的基础上,采用单因素变量法优化后的反应工艺条件如下:催化剂用量为200mg,气体流量为100ml/min,原料C_3H_6与NO的配比为1:1,O_2用量为4%。(2)其次,采用浸渍法对1.5%Ag/Al_2O_3-Imp催化剂进行改性,主要通过引入助剂和调变浸渍方式来提高催化剂的催化活性,优化制备了Ag-Ti-Zr三元催化剂1.5%Ag/0.5%Ti/1%Zr/Al_2O_3-Imp。研究结果表明,1.5%Ag/0.5%Ti/1%Zr/Al_2O_3-Imp催化剂催化性能优异,400℃时NO转化率可达62%,在450℃时NO去除率达到83%。与1.5%Ag/Al_2O_3-Imp催化剂相比,NO去除率在400℃增加14%。XRD表征结果表明Zr的掺杂可以增强催化剂活性组分的分散能力,Ti的掺杂使催化剂上所有的氧化物均呈无定形状态,有助于稳定催化剂的结构;H2-TPR表征结果表明Zr、Ti的掺杂有利于催化剂的H2-TPR低温还原峰向低温移动,提高催化剂的低温活性;NH_3-TPD表征结果表明Zr、Ti的掺杂增加了催化剂的弱酸和中等强度酸中心;O_2-TPD表征结果表明Zr、Ti的掺杂增加了催化剂储氧能力。(3)最后,采用溶胶凝胶法对Ag/Al_2O_3催化剂进行改性,制备Ag-La-Ti三元催化剂4%Ag-0.75La-2%Ti/Al_2O_3-Sol。在对比分析溶胶凝胶法和浸渍法结果的基础上,优化了溶胶凝胶法的助剂用量和主活性组分及载体之间的关系,得到溶胶凝胶法最优三元催化剂配方。与4%Ag/Al_2O_3-Sol催化剂相比,4%Ag-0.75%La-2%Ti/Al_2O_3-Sol催化剂在400℃时NO转化率达59%,提高20%;450℃时NO转化率达81%,提高14%。XRD表征表明La、Ti的掺杂使La、Ti氧化物与Al_2O_3之间存在较强的相互作用力,使得部分氧化物呈现无定形结构,有助于稳定催化剂的结构;H2-TPR表征表明La、Ti的掺杂使H2-TPR还原峰的峰高和峰面积增加并向低温方向移动,提高催化剂的低温活性;NH_3-TPD表征表明La、Ti的掺杂降低了催化剂的弱酸中心和强酸中心,增加了催化剂的中等强度酸中心;O_2-TPD表征表明La、Ti的掺杂增加了催化剂对分子氧和化学吸附氧吸附强度。
【关键词】：银基催化剂 NO 选择性催化还原 Ag-Ti-Zr三元催化剂 Ag-La-Ti三元催化剂
【学位授予单位】：重庆理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X701;O643.36
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 1 绪论11-27
• 1.1 课题研究的意义11-12
• 1.2 NO_x产生途径12-13
• 1.3 NO_x在燃油中的特性13
• 1.4 NO_x的机内净化技术13-14
• 1.5 NO_x的机外净化技术14-16
• 1.5.1 NO_x直接分解法14
• 1.5.2 NO_x储存还原技术(NSR)14-15
• 1.5.3 NO_x选择性催化还原技术(SCR)15-16
• 1.6 NO_x选择性催化还原（SCR）的国内外研究现状16-22
• 1.6.1 碳材料为载体的催化剂17-18
• 1.6.2 金属氧化物为载体的催化剂18-19
• 1.6.3 分子筛为载体的催化剂19-21
• 1.6.4 贵金属催化剂21-22
• 1.7 Ag基催化剂选择性催化还原NO_x的国内外研究现状22-24
• 1.7.1 助剂的影响22-23
• 1.7.2 制备方法的影响23-24
• 1.8 本课题的主要研究内容和创新点24-27
• 1.8.1 课题的主要研究内容24-25
• 1.8.2 课题的创新点25-27
• 2 实验部分27-35
• 2.1 实验试剂及设备27-28
• 2.1.1 化学试剂27
• 2.1.2 实验所用气体27-28
• 2.1.3 实验仪器28
• 2.2 催化剂的制备28-32
• 2.2.1 浸渍法28-29
• 2.2.2 溶胶凝胶法29-32
• 2.3 催化剂的活性评价32-33
• 2.4 催化剂表征33-35
• 2.4.1 催化剂的X射线粉末衍射分析(XRD)33
• 2.4.2 催化剂的程序升温还原(TPR)33
• 2.4.3 催化剂的程序升温脱附(NH_3-TPD和O_2-TPD)33-35
• 3 NO催化降解用Ag/Al_2O_3催化剂制备条件及反应工艺初探35-41
• 3.1 引言35
• 3.2 Ag/Al_2O_3催化剂制备条件的优化35-37
• 3.2.1 Ag含量对NO催化降解的影响35-36
• 3.2.2 焙烧温度对催化降解NO的影响36-37
• 3.3 Ag/Al_2O_3催化降解NO反应工艺条件的优化37-40
• 3.3.1 催化剂用量对催化降解NO的影响37-38
• 3.3.2 气体总流量对催化降解NO的影响38
• 3.3.3 探索C_3H_6与NO的配比对催化降解NO的影响38-39
• 3.3.4 探索O_2含量对催化降解NO的影响39-40
• 3.4 本章小结40-41
• 4 浸渍法制备Ag-Zr-Ti三元催化剂及其催化性能研究41-59
• 4.1 引言41
• 4.2 不同助剂添加的二元催化剂合成及其对催化降解NO的影响41-44
• 4.2.1 不同Zr含量的添加对催化降解NO的影响41-42
• 4.2.2 不同Mg含量的添加对催化降解NO的影响42-43
• 4.2.3 不同La含量的添加对催化降解NO的影响43
• 4.2.4 不同Ti含量的添加对催化降解NO的影响43-44
• 4.3 最优的Ag-Zr二元催化剂合成及其对催化降解NO的影响44-51
• 4.3.1 不同浸渍顺序对催化降解NO的影响44-46
• 4.3.2 不同Zr源对催化降解NO的影响46-47
• 4.3.3 二元Ag-Zr催化剂的表征47-51
• 4.4 Ag-Zr-Ti三元催化剂合成及其对催化降解NO的影响51-57
• 4.4.1 Ti的浸渍顺序对催化降解NO的影响51-52
• 4.4.2 Ti添加含量对催化降解NO的影响52-53
• 4.4.3 三元Ag-Zr-Ti催化剂的表征53-57
• 4.5 本章小结57-59
• 5 溶胶凝胶法制备Ag-La-Ti三元催化剂及其催化性能研究59-77
• 5.1 引言59
• 5.2 浸渍法与溶胶凝胶法对催化降解NO的影响59-66
• 5.2.1 制备方法对催化降解NO的影响59-60
• 5.2.2 表征60-64
• 5.2.3 探索Ag含量对溶胶凝胶法制备催化剂催化降解NO的影响64-66
• 5.3 不同助剂改性的二元催化剂合成及其对NO催化降解的影响66-69
• 5.3.1 不同Zr含量的添加对催化降解NO的影响66-67
• 5.3.2 不同Mg含量的添加对催化降解NO的影响67-68
• 5.3.3 不同La含量的添加对催化降解NO的影响68
• 5.3.4 不同Ti含量的添加对催化降解NO的影响68-69
• 5.4 Ag-La-Ti三元催化剂合成及其对催化降解NO的影响69-75
• 5.4.1 溶胶凝胶法三元催化剂的复配69-70
• 5.4.2 Ti添加的含量对催化降解NO的影响70-71
• 5.4.3 La添加的含量对催化降解NO的影响71-72
• 5.4.4 三元Ag-Zr-Ti催化剂的表征72-75
• 5.5 本章小结75-77
• 6 总结与展望77-79
• 6.1 总结77-78
• 6.2 展望78-79
• 致谢79-81
• 参考文献81-89
• 个人简历、在学期间发表的学术论文及取得的研究成果89-90

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本文编号：795274