改性烟草秸秆对阴离子污染物的吸附性能研究

发布时间：2017-09-10 23:14

  本文关键词：改性烟草秸秆对阴离子污染物的吸附性能研究

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【摘要】：我国农业秸秆量多价廉,秸秆改性制备吸附剂逐渐成为一种研究秸秆高效利用的方式。但目前市场上所售的吸附剂多属于针对性不强的混合应用型,对特定污染物不能达到理想的吸附效果。因此,针对于同一类型的污染物研究相应的专属吸附剂是非常必要的。本研究以烟草秸秆为原材料,采用NaOH+H2O2碱法预处理脱除秸秆中木质素和半纤维素,然后以二甲基二烯丙基氯化铵(DADMAC)(?)Al2(SO4)3为改性剂对秸秆纤维素进行阳离子化改性,制备出针对阴离子污染物的专属吸附剂(AD-MTS)。由单因素试验和正交试验优化出最佳改性条件。通过对吸附条件的控制考察对比AD-MTS对两种阴离子污染物(刚果红、PO_4~(3-))和两种阳离子污染物(亚甲基蓝、Cu~(2+))的吸附效果,印证AD-MTS的阴离子专属吸附性。并通过IR和SEM等表征手段,吸附动力学、吸附等温线等试验研究AD-MT S对刚果红和PO_4~(3-)的吸附行为,探讨吸附机理。主要研究结果如下。(1)AD-MTS的最佳改性条件为：TS:DADMAC(g/mL)为12,TS:Al2(SO4)3(g/g)为1：2,反应温度80℃、时间为2h,TS:CAN(g/g)为6：1。(2) AD-MTS的比表面积为90.76 m2/g,较TS增大了约1倍,可提供更多的吸附位点。此外,TS和AD-MTS的Zeta电位分别为-10.9mV和24.7mV,正电性加强了AD-MTS与阴离子污染物间的电中和作用。(3)AD-MTS和TS的IR表明预处理已脱除TS中木质素和半纤维素,改性反应成功将DADMAC和Al(或聚铝基团)引入到纤维素上,生成具有Al盐特性的阳离子高聚物。AD-MTS吸附水中阴离子污染物(刚果红和PO_4~(3-))的过程中,同时发挥阳离子有机物的电荷中和、吸附桥架、氢键作用以及无机铝盐的空间网捕和络合作用等。SEM照片显示,AD-MTS表面有许多整齐均匀的片状交错重叠,相拥呈花朵状,形成许多细小的孔隙；TS呈不规则的块状重叠结构,较AD-MTS密实。吸附刚果红饱和的改性秸秆(G-MTS)和吸附磷饱和的改性秸秆(P-MTS)与AD-MTS的红外图谱差异是由于吸附过程中各种物理、化学作用影响了AD-MTS中相应官能团的红外吸收所致。G-MTS和P-MTS的结构较AD-MTS紧实。(4)刚果红和PO_4~(3-)的去除率均随pH的增大而降低,亚甲基蓝和Cu~(2+)则表现出相反趋势。无论处在何种吸附条件,AD-MTS对两种阴离子污染物废水(刚果红和PO_4~(3-))的去除效果都明显优于两种阳离子污染物废水(亚甲基蓝和Cu~(2+))。表明AD-MTS实现了对水中阴离子污染物的高效去除,可作为阴离子污染物的专属吸附剂而应用,电荷中和是其主要吸附作用之一。(5)拟二级动力学模型能够很好地描述刚果红在AD-MTS上的吸附过程,表明AD-MTS对刚果红的吸附主要依靠化学吸附。拟一级动力学和拟二级动力学方程对PO_4~(3-)的拟合结果表明AD-MTS对PO_4~(3-)的吸附是由化学吸附和物理吸附联合控制的,其中,化学吸附占主导。颗粒内扩散方程拟合结果表明颗粒内扩散是限制AD-MTS对刚果红的吸附速率的过程,但不是限制PO_4~(3-)的吸附速率的过程。在20～40℃温度下,AD-MTS对刚果红和PO_4~(3-)的吸附都符合Langmuir等温模型,拟合计算出的最大吸附量分别为537.63～549.45 mg/g和26.10～27.16 mg/g,证明二者在AD-MTS上的吸附行为属于单层吸附,温度对吸附的影响不大。由Freundlich模型拟合刚果红和PO_4~(3-)得到的n值均在5左右,表明AD-MTS对刚果红和PO_4~(3-)的吸附过程均为优惠吸附。(6)在酸性溶液中,Cl~-、NO_3~-和SO42-均会对AD-MTS吸附PO_4~(3-)起抑制作用,但在碱性环境中,三种离子都表现出一定的促进作用,其中,NO_3~-的促进效果最佳。混合废水的实际应用中,可根据污染物种类调节废水PH值来提高P的吸附率(7)相同处理条件下,AD-MTS对水中刚果红和PO_4~(3-)的吸附性能较烟草秸秆、预处理后烟草秸秆以及常用吸附剂(活性炭)都要好,且处理后废水中残留Al~(3+)量小于国家生活饮用水标准。(8)实际应用中,NaO H对G-MTS和P-MTS的适宜解吸条件为：常温下,NaOH浓度分别为0.05mol/L(G-MTS)和0.1 mol/L (P-MTS),解吸时间为30-60min。 AD-MTS对刚果红和PO_4~(3-)分别进行吸附-解吸循环三次后,去除率仍可达到30～40%,表明AD-MTS具有一定的再生循环利用性。
【关键词】：烟草秸秆 阳离子改性 刚果红 磷 吸附动力学 等温吸附 解吸
【学位授予单位】：四川农业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703;O647.3
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-12
• 1 绪论12-22
• 1.1 引言12-13
• 1.2 秸秆预处理13-15
• 1.3 秸秆纤维化学改性15-18
• 1.3.1 醚化反应15
• 1.3.2 酯化反应15
• 1.3.3 酰化反应15-16
• 1.3.4 接枝共聚反应16-18
• 1.4 影响秸秆改性产物应用特性的因素18-19
• 1.4.1 制备原料和改性试剂18
• 1.4.2 改性反应条件18-19
• 1.5 改性秸秆在水处理方面的应用19-20
• 1.5.1 用作吸附剂19
• 1.5.2 用作离子交换剂19-20
• 1.5.3 用作絮凝剂20
• 1.6 研究目的及主要内容20-22
• 1.6.1 研究目的20-21
• 1.6.2 研究内容21-22
• 2 材料与方法22-33
• 2.1 改性烟草秸秆的制备22-25
• 2.1.1 烟草秸秆基本组成分析22-23
• 2.1.2 主要试剂和仪器23
• 2.1.3 试验废水及指标计算方法23-24
• 2.1.4 改性烟草秸秆的制备24-25
• 2.2 TS和AD-MTS的理化特性测定25-26
• 2.2.1 试验仪器25-26
• 2.2.2 元素分析(Ultimate analysis)26
• 2.2.3 比表面积(Surface area,SA)26
• 2.2.4 Zeta电位(Zeta potential,ZP)26
• 2.3 TS和AD-MTS的表征分析26-27
• 2.3.1 主要仪器26
• 2.3.2 TS和AD-MTS的红外光谱26
• 2.3.4 TS和AD-MTS的扫描电镜26-27
• 2.4 AD-MTS的吸附性能研究27-32
• 2.4.1 实验原料、试剂与仪器27
• 2.4.2 试验废水配备27
• 2.4.3 各种污染物的测定方法27
• 2.4.4 AD-MTS对四种废水的批量吸附试验27-29
• 2.4.5 AD-MTS对刚果红和PO_4~(3-)的吸附动力学29
• 2.4.6 AD-MTS对刚果红和PO_4~(3-)的等温吸附29-30
• 2.4.7 AD-MTS在吸附饱和前后的表征对比30-31
• 2.4.8 AD-MTS对PO_4~(3-)的竞争吸附31
• 2.4.9 不同吸附材料的吸附效果对比试验31
• 2.4.10 不同AD-MTS投量下处理废水后水中残留Al~(3+)量31-32
• 2.5 AD-MTS的解吸再生性研究32-33
• 2.5.1 解吸剂与温度对解吸效果的影响32
• 2.5.2 解吸剂浓度对解吸效果的影响32
• 2.5.3 解吸时间对解吸效果的影响32
• 2.5.4 再生次数的研究32-33
• 3 结果与讨论33-65
• 3.1 烟草秸秆改性条件优化33-39
• 3.1.1 改性条件单因素试验33-37
• 3.1.2 改性条件的正交试验37-39
• 3.2 TS和AD-MTS的理化特性和表征分析39-43
• 3.2.1 TS和AD-MTS的理化特性测定结果39-40
• 3.2.2 TS和AD-MTS的表征分析40-43
• 3.3 吸附试验43-61
• 3.3.1 AD-MTS对四种废水的批量吸附试验43-47
• 3.3.2 AD-MTS对刚果红的吸附动力学47-50
• 3.3.3 AD-MTS对刚果红的等温吸附50-52
• 3.3.4 AD-MTS对PO_4~(3-)的吸附动力学52-54
• 3.3.5 AD-MTS对PO_4~(3-)的等温吸附54-56
• 3.3.6 AD-MTS在吸附饱和前后的表征对比56-57
• 3.3.7 AD-MTS对PO_4~(3-)的竞争吸附57-59
• 3.3.8 不同吸附材料的吸附效果对比59-60
• 3.3.9 不同AD-MTS投量下处理废水后水中残留Al~(3+)量60-61
• 3.4 AD-MTS的解吸再生性研究61-65
• 3.4.1 解吸剂与温度对解吸效果的影响61-62
• 3.4.2 解吸剂浓度对解吸效果的影响62-63
• 3.4.3 解吸时间对解吸效果的影响63-64
• 3.4.4 再生次数的研究64-65
• 4 结论与展望65-68
• 4.1 主要结论65-66
• 4.2 展望66-68
• 参考文献68-76
• 致谢76-77
• 攻读硕士期间取得的科研成果和荣誉77

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本文编号：827198