含Sn水滑石基材料对有机废水污染物的光催化降解性能

发布时间：2017-09-12 22:02

  本文关键词：含Sn水滑石基材料对有机废水污染物的光催化降解性能

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【摘要】：工业化进程的加快,使排放的有机废水污染物日益增加,给生态环境造成了巨大的威胁。因此,对有机废水污染物的有效处理已经引起了人们的高度重视。传统的半导体材料虽有一定的光催化性能,但其仅能利用太阳光中的紫外光区,量子产率低,且稳定性差,不利于拓展应用。本论文基于水滑石材料的特殊构造,一方面,成功将Sn合入层板中,得到含Sn的水滑石光催化材料;另一方面,引入过渡金属氧化物CeO_2与ZnSn-LDHs前驱体进行复合,而后经焙烧得多金属氧化物复合的光催化材料。同时,以含Sn的水滑石和多金属氧化物的复合物为光催化剂,择优选择了多种具有代表性的有机物(对氯苯酚、亚甲基蓝、甲基橙和罗丹明B)为降解对象,研究了材料的光催化性能;并利用液-质联用、气-质联用和密度泛函理论计算推断了光催化反应路径。综上所述,本论文主要的研究内容和结论如下:(1)采用共沉淀法和湿法浸渍法合成了两种类型的含Sn水滑石包括ZnSn-LDHs和SnO_2/ZnAl-LDHs,以及作对比的ZnAl-LDHs,通过X射线粉末衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、比表面积测量(BET)等技术对样品进行分析表征。以可见光催化降解对氯苯酚(4-CP)为模型,详细研究了不同类型含Sn水滑石的光催化活性。结果表明:ZnSn-LDHs具有窄的禁带宽度和高比表面积等有利因素,在可见光照射下,表现出更高的光催化活性,对4-CP的降解率达到92.4%(去除量34.6 mg/g)。此外,光催化降解机理的研究表明,该降解反应的中间产物主要是对苯二酚和4-氯邻苯二酚。(2)以不同量CeO_2复合的ZnSn-LDHs为基体,经不同温度焙烧得到光催化活性较高的CeO_2/ZnO/SnO_2复合氧化物。对材料进行了X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和紫外-可见漫反射图谱(UV-Vis DRS)等分析表征,并联合密度泛函理论(DFT)对样品的态密度进行了计算。以甲基橙(MO)和亚甲基蓝(MB)的混合溶液(CMO:CMB=1:1)为目标降解物,探究了CeO_2含量和焙烧温度对材料光催化性能的影响。结果表明:随着CeO_2含量和焙烧温度的增加,复合氧化物对MO和MB的去除率也增加。当CeO_2含量为20%,焙烧温度为700℃时,复合氧化物呈现出最高的光催化活性,对MO和MB的降解率均高达95%以上。同时,结合实验检测结果和理论计算,推测了混合染料中MO和MB可能的降解路径。(3)以CeO_2含量为20%,焙烧温度为700℃时的CeO_2/ZnO/SnO_2复合氧化物为光催化材料,进一步用于降解罗丹明B(RhB)和亚甲基蓝(MB)混合染料溶液(CRhB:CMB=3:1)的研究,并详细探讨了催化剂用量、初始pH值、反应温度等因素对材料光催化性能的影响。复合材料的晶型、表面形貌和光学特性分别由X射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和紫外-可见漫反射图谱(UV-Vis DRS)进行表征。由实验结果得:在CeO_2/ZnO/SnO_2用量为30 mg,溶液初始pH值6.09,反应温度35℃,RhB初始浓度12 mg/L,MB初始浓度4 mg/L,光照时间420 min的最佳实验条件下,CeO_2/ZnO/SnO_2表现出很高的光催化活性,对RhB和MB的降解率均超过98%。此外,基于RhB和MB分子的FED计算结果,初探了CeO_2/ZnO/SnO_2对RhB和MB的降解路径。
【关键词】：含Sn水滑石 复合氧化物 光催化 降解 混合染料 密度泛函理论
【学位授予单位】：浙江工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703;O643.36
【目录】：

• 摘要6-8
• ABSTRACT8-13
• 第一章 绪论13-26
• 1.1 有机废水污染物的概述13-19
• 1.1.1 有机废水污染物的现有治理技术14-19
• 1.1.2 国内外研究现状19
• 1.2 光催化技术的研究概况19-21
• 1.2.1 光催化过程的基本原理19-20
• 1.2.2 光催化材料的现存问题及性能优化20-21
• 1.3 水滑石基光催化剂在降解污染物方面的应用21-24
• 1.3.1 水滑石基光催化剂21-23
• 1.3.2 含Sn水滑石基材料降解有机污染物的现状23-24
• 1.4 本课题的研究内容、目的和意义24-26
• 1.4.1 研究内容24
• 1.4.2 研究目的和意义24-26
• 第二章 含Sn水滑石对 4-CP光催化性能的研究26-38
• 2.1 引言26-27
• 2.2 实验部分27-29
• 2.2.1 试剂来源27
• 2.2.2 含Sn水滑石的制备27-28
• 2.2.3 样品的表征28
• 2.2.4 光催化实验28-29
• 2.3 结果与讨论29-37
• 2.3.1 材料的表征分析29-32
• 2.3.2 可见光降解 4-CP的性能32-33
• 2.3.3 ZnSn-LDHs的再生利用33-34
• 2.3.4 4-CP降解机理的研究34-37
• 2.4 本章小结37-38
• 第三章 Sn基水滑石复合氧化物对MO和MB混合染料的降解性能38-53
• 3.1 引言38-39
• 3.2 实验部分39-41
• 3.2.1 CeO_2/ZnO/SnO_2复合氧化物的制备39-40
• 3.2.2 样品的表征40
• 3.2.3 光催化实验40-41
• 3.3 结果与讨论41-52
• 3.3.1 材料的表征分析41-46
• 3.3.2 光催化降解MO和MB混合染料的性能46-48
• 3.3.3 CeO_2/ZnO/SnO_2的再生实验48
• 3.3.4 MO和MB的降解机理研究48-52
• 3.4 本章小结52-53
• 第四章 CeO_2/ZnO/SnO_2对RhB和MB混合染料的光催化性能53-65
• 4.1 引言53-54
• 4.2 实验部分54-55
• 4.2.1 CeO_2/ZnO/SnO_2样品的制备54
• 4.2.2 样品的表征54-55
• 4.2.3 光催化实验55
• 4.3 结果与讨论55-64
• 4.3.1 材料的表征分析55-58
• 4.3.2 不同因素对降解RhB和MB混合染料的影响58-60
• 4.3.4 最佳实验条件下CeO_2/ZnO/SnO_2的光催化性能60-61
• 4.3.5 RhB和MB降解机理的探讨61-64
• 4.4 本章小结64-65
• 第五章 结论与展望65-68
• 5.1 结论65-67
• 5.2 展望67-68
• 参考文献68-80
• 致谢80-81
• 攻读学位期间撰写的学术论文目录81

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本文编号：839770