非均相臭氧催化氧化系统研究及其对印染废水的深度处理

发布时间：2017-09-13 22:47

  本文关键词：非均相臭氧催化氧化系统研究及其对印染废水的深度处理

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【摘要】：印染废水属于高浓度难降解的有机废水,由于新型染料的应用、纺织染整行业废水排放标准的提高,现阶段印染废水的色度、COD和B/C值很难达标排放,排放的废水中仍然包含很多难降解的大分子有机物,而非均相臭氧催化氧化可以在反应中迅速断裂发色集团,降解有害物质,可使印染废水在短时间内稳定达到国家排放标准,具有巨大的经济和生态意义。本设计构建了以内循环流化床为核心的非均相臭氧催化氧化印染废水小试及中试深度处理工艺。通过比较颗粒活性炭(GAC)、活性碳纤维毡(ACF)、活性炭纤维长丝(PAN-ACF)3种载体以及单独负载(锰或镁)和联合负载(锰镁联合负载)制成的不同新型催化剂的负载和催化性能,发现复合金属氧化物型催化剂MnO_2MgO/GAC的负载效果最好且均匀、催化性能优越、处理达到稳定时间短、降解程度高,因此选择MnO_2Mg O/GAC作为本研究的最优催化剂。对影响臭氧催化氧化印染废水实际应用及处理效果的两个实验装置参数(进气流速、臭氧浓度)和其余四个工艺参数(催化剂用量、p H、废水初始浓度、温度)进行探究。通过一系列预实验及正交试验,确定了进气流速0.8L/min、臭氧浓度30 mg/L、催化剂用量2 g/L、废水初始浓度0.9、温度20或25℃、p H=8做为此技术深度处理印染废水的最佳工艺参数,此时整个系统处在对印染废水处理的高效率和实际处理成本合理的交接点;同时,在最佳工艺参数条件下,通过中试系统的运行,发现与小试差异不大,说明其适合在实际处理中应用。通过对技术的实际应用性和系统机理的探究,发现催化剂运行30 h后磨损率低于5%,使用9次后降解效率仅降低6%,即技术具有较好的稳定性和耐用性。对机理的考察发现在本催化氧化系统中自由基反应占总体氧化的71%,证明MnO_2Mg O/GAC与O3的协同作用可在本实验系统中产生大量的自由基,从而大大提升降解的速度和深度。在最优催化剂及最佳工艺参数条件下,本系统对印染废水的去除效率高、去除速度快,并且处理效果稳定。印染废水的COD在20 min左右降到国家标准规定的50 mg/L以下,色度在10~15 min左右降至30倍以下,20 min时B/C即由原0.04上升至0.39,出水达到了《纺织染整工业水污染物排放标准GB4287-2012》规定的排放标准。
【关键词】：臭氧催化氧化 非均相 印染废水 MnO_2&MgO/GAC 工艺条件
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X791
【目录】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-10
• 第1章 绪论10-24
• 1.1 课题来源及研究的背景和意义10-12
• 1.1.1 课题来源10
• 1.1.2 课题研究背景10-11
• 1.1.3 课题研究意义11-12
• 1.2 印染废水处理技术研究现状12-18
• 1.2.1 物理法12-14
• 1.2.2 生物法14-15
• 1.2.3 化学法15-18
• 1.3 臭氧催化氧化技术研究现状18-21
• 1.3.1 均相臭氧催化氧化18-19
• 1.3.2 非均相臭氧催化氧化19-21
• 1.4 本课题研究目标和研究内容21-24
• 1.4.1 课题研究目标21
• 1.4.2 课题研究内容及技术路线21-24
• 第2章 实验材料与方法24-31
• 2.1 实验试剂与仪器24-25
• 2.1.1 实验试剂24-25
• 2.1.2 实验仪器25
• 2.2 催化剂的表征25-26
• 2.2.1 催化剂的SEM分析25
• 2.2.2 催化剂的EDX分析25-26
• 2.2.3 催化剂的BET分析26
• 2.3 实验装置的设计及组装26-29
• 2.3.1 小试三相内循环系统26-27
• 2.3.2 中试三相内循环系统27-29
• 2.3.3 实验装置的相关操作29
• 2.4 实验分析测试方法29-31
• 2.4.1 实验测试方法29-30
• 2.4.2 染料去除率的测量30-31
• 第3章 非均相臭氧催化氧化催化剂的研发31-56
• 3.1 引言31
• 3.2 催化剂载体的选择与预处理31-35
• 3.2.1 催化剂载体的预处理32
• 3.2.2 催化剂载体的比表面积32-33
• 3.2.3 催化剂载体的吸附性能33-35
• 3.3 单一镁系或锰系负载型催化剂的研发35-43
• 3.3.1 单一金属氧化物负载型催化剂的制作35-36
• 3.3.2 单一型催化剂表面形态的变化及比较36-39
• 3.3.3 单一型催化剂负载元素的变化及比较39-43
• 3.4 锰镁双金属联合负载型催化剂的研发43-49
• 3.4.1 锰镁复合型催化剂的制作43-44
• 3.4.2 锰镁复合型催化剂表面形态的变化及比较44-45
• 3.4.3 锰镁复合型催化剂负载元素的变化及比较45-49
• 3.5 催化剂的催化性能及其比较49-54
• 3.5.1 同载体不同活性组分的催化剂的催化性能49-52
• 3.5.2 同活性组分不同载体的催化剂的催化性能52-54
• 3.6 本章小结54-56
• 第4章 最佳工艺参数及其影响因素的探究56-70
• 4.1 引言56
• 4.2 印染废水二级出水水质分析56-57
• 4.3 实验装置参数的考察57-60
• 4.3.1 进气流速的考察57-59
• 4.3.2 臭氧浓度的考察59-60
• 4.4 工艺参数的筛选和中试运行60-66
• 4.4.1 工艺参数的筛选60-65
• 4.4.2 最佳工艺参数的中试运行65-66
• 4.5 非均相臭氧催化氧化处理印染废水的效能的研究66-68
• 4.5.1 最佳工艺参数对印染废水深度处理的色度和COD的去除效果66-67
• 4.5.2 最佳工艺参数对印染废水可生化性的提升67-68
• 4.6 本章小结68-70
• 第5章 系统实际应用性能及其部分机理的探究70-78
• 5.1 引言70
• 5.2 系统中催化剂的实际应用性能70-73
• 5.2.1 催化剂的耐磨性70-72
• 5.2.2 催化剂的耐用性72-73
• 5.3系统机理中对自由基重要性的量化73-77
• 5.3.1 单纯臭氧系统自由基重要性的量化74-75
• 5.3.2 非均相臭氧催化氧化系统自由基重要性的量化75-77
• 5.4 本章小结77-78
• 结论78-80
• 参考文献80-85
• 攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果85-87
• 致谢87

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