高硅ZSM-5沸石分子筛负载纳米零价铁去除水溶液中重金属机理的研究

发布时间：2017-09-19 00:44

  本文关键词：高硅ZSM-5沸石分子筛负载纳米零价铁去除水溶液中重金属机理的研究

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【摘要】：随着工业的发展,大量的铅及其化合物被广泛应用于矿产、电镀工业、电池制造、染料、印刷工业等行业,工业生产过程中排放的含铅废弃物大量排放到水体中,已经造成水体的严重污染,对人体健康造成很大的威胁。近年来,人们利用纳米零价铁去除废水里重金属Pb~(2+)得到广泛应用,但是,纳米零价铁暴露于空气中易被氧化,易团聚,在实际应用中限制了其作为纳米材料的特性,对于纳米零价铁存在的问题,本文通过化学浸渍法和球磨法制备出了ZSM-5负载零价铁,解决了纳米零价铁分散性能差,反应活性较低的问题,通过利用两种不同方法制备的材料去除废水里重金属Pb~(2+),探究其反应动力学和去除机理,并比较两者之间的去除效果。其研究内容如下:利用化学浸渍法和球磨法制备了ZSM-5负载零价铁,我们对负载材料进行表征分析,分析结果表明:通过化学浸渍法制备的ZSM-5负载纳米零价铁粒径在50nm-100nm,呈球形结构,在ZSM-5上没有出现团聚现象,其分散性能较好,球磨法制备的ZSM-5负载铁粉,铁元素在ZSM-5上分散均匀。通过两种方法制备的ZSM-5负载零价铁均含有α-Fe的衍射峰。研究了不同环境条件下对去除Pb~(2+)动力学分析及影响因素,发现两种不同方法制备的材料去除Pb~(2+)均符合一级反应动力学,在较高PH值和较低PH值条件下均不利于Pb~(2+)的去除,研究表明在PH=4时,Pb~(2+)去除率最高,达到41.1%。两种不同方法制备的材料对Pb~(2+)去除率随着投加量增加而增加,表观反应速率常数也随着投加量增加而增加;在负载材料投加量一定的情况下,随着Pb~(2+)浓度的提高而去除率降低,表观反应速率常数也随着Pb~(2+)浓度的提高而降低,对Pb~(2+)绝对去除量却增加。通过对反应过程中总铁释放量检测发现,溶液里总铁释放量呈现先增加后减少的趋势,溶液里Fe~(2+)释放量出现先增加而逐渐稳定的趋势,这是由于随着Fe0被Pb~(2+)和水系统氧化,Fe0被氧化为Fe~(2+)和Fe3+,造成溶液中总铁和Fe~(2+)释放量增加。我们考察了溶液PH值变化情况,发现随着浓度的升高溶液反应前后PH差值增加,为了对ZSM-5负载纳米零价铁去除Pb~(2+)的机理进行分析,我们对反应后的ZSM-5负载纳米零价铁表面进行X-射线光电子能谱(XPS)分析,发现在ZSM-5负载纳米零价铁表面有Pb~(2+)和FeOOH存在,说明Pb~(2+)通过物理吸附吸附在ZSM-5负载纳米零价铁表面上。研究了两种不同方法制备的材料对Pb~(2+)的去除效果,研究表明化学浸渍法制备的ZSM-5负载纳米铁去除Pb~(2+)的去除率和表观反应速率常数比球磨ZSM-5负载铁粉去除Pb~(2+)高,主要是由于制备的两种材料粒径不同造成的。
【关键词】：ZSM-5负载纳米零价铁 Pb~(2+) 反应动力学 反应机理
【学位授予单位】：河南师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-12
• 第一章 绪论12-26
• 1.1 课题研究的背景及意义12-14
• 1.1.1 课题研究的背景12-13
• 1.1.2 课题研究的意义13-14
• 1.2 含铅废水的处理技术及其特点14-18
• 1.2.1 化学沉淀法14-15
• 1.2.2 吸附法15-16
• 1.2.3 离子交换法16
• 1.2.4 萃取法16-17
• 1.2.5 膜分离法17
• 1.2.6 电解法17-18
• 1.2.7 生物法18
• 1.3 零价铁技术的应用与发展18-23
• 1.3.1 纳米零价铁技术发展概要18-19
• 1.3.2 纳米零价铁的制备19-20
• 1.3.3 纳米零价铁稳定性方法20-22
• 1.3.4 纳米零价铁处理废水里的重金属22-23
• 1.4 研究目的及内容23-26
• 1.4.1 研究目的23
• 1.4.2 研究内容23-26
• 第二章 不同负载材料的制备与表征26-34
• 2.1 实验仪器及试剂26-27
• 2.1.1 主要试剂26
• 2.1.2 主要仪器26-27
• 2.2 表征与分析方法27-29
• 2.2.1 XRD衍射分析27
• 2.2.2 场发射扫描电镜（FE-SEM）分析27
• 2.2.3 溶液中Fe~(2+),Pb~(2+)和总铁离子的检测27-29
• 2.3 化学浸渍法ZSM-5负载纳米零价铁的制备与表征29-31
• 2.3.1 化学浸渍法ZSM-5负载纳米零价铁的制备29-30
• 2.3.2 化学浸渍法ZSM-5负载纳米零价铁的表征30-31
• 2.4 球磨ZSM-5负载铁粉的制备与表征31-33
• 2.4.1 球磨ZSM-5负载铁粉的制备31
• 2.4.2 球磨ZSM-5负载铁粉的表征31-33
• 2.5 结论33-34
• 第三章 化学浸渍法制备ZSM-5负载纳米零价铁对Pb~(2+)去除实验34-56
• 3.1 ZSM-5负载纳米零价铁去除Pb~(2+)的影响因素34-36
• 3.1.1 不同pH值对Pb~(2+)去除实验34
• 3.1.2 不同投加量对Pb~(2+)去除实验34-35
• 3.1.3 不同浓度对Pb~(2+)去除实验35-36
• 3.1.4 不同材料对Pb~(2+)去除实验36
• 3.2 ZSM-5负载纳米零价铁去除Pb~(2+)的实验结果和讨论36-40
• 3.2.1 不同pH值对Pb~(2+)去除的影响36-37
• 3.2.2 不同投加量对Pb~(2+)去除的影响37-39
• 3.2.3 不同浓度对Pb~(2+)去除的影响39-40
• 3.2.4 不同材料对Pb~(2+)去除的影响40
• 3.3 ZSM-5负载纳米零价铁去除Pb~(2+)的动力学分析40-46
• 3.3.1 不同pH值对Pb~(2+)反应速率的影响41-43
• 3.3.2 不同投加量对Pb~(2+)反应速率的影响43-44
• 3.3.3 不同初始浓度对Pb~(2+)反应速率的影响44-45
• 3.3.4 不同材料对Pb~(2+)反应速率的影响45-46
• 3.4 ZSM-5负载纳米零价铁去除Pb~(2+)的机理分析46-53
• 3.4.1 ZSM-5负载纳米零价铁去除Pb~(2+)后溶液铁离子释放量变化47-49
• 3.4.2 ZSM-5负载纳米零价铁去除Pb~(2+)后溶液pH值变化49-50
• 3.4.3 ZSM-5负载纳米零价铁去除Pb~(2+)后的扫描电镜分析50-52
• 3.4.4 ZSM-5负载纳米零价铁去除Pb~(2+)后的X-射线光电子能谱(XPS)分析52-53
• 3.5 本章小结53-56
• 第四章 球磨ZSM-5负载铁粉对Pb~(2+)的去除实验56-68
• 4.1 球磨ZSM-5负载铁粉对Pb~(2+)影响因素分析56-58
• 4.1.1 不同pH值对Pb~(2+)去除实验56
• 4.1.2 不同投加量对Pb~(2+)去除实验56-57
• 4.1.3 不同浓度对Pb~(2+)去除实验57
• 4.1.4 不同材料对Pb~(2+)去除实验57-58
• 4.2 球磨ZSM-5负载铁粉去除Pb~(2+)的实验结果和讨论58-61
• 4.2.1 不同pH值对Pb~(2+)去除的影响58-59
• 4.2.2 不同投加量对Pb~(2+)去除的影响59-60
• 4.2.3 不同初始浓度对Pb~(2+)去除的影响60-61
• 4.2.4 不同材料对Pb~(2+)去除的影响61
• 4.3 球磨ZSM-5 铁粉去除Pb~(2+)的反应动力学分析61-66
• 4.3.1 不同pH值对Pb~(2+)反应速率的影响62-63
• 4.3.2 不同投加量对Pb~(2+)反应速率的影响63-64
• 4.3.3 不同浓度对Pb~(2+)反应速率的影响64-65
• 4.3.4 不同材料对Pb~(2+)反应速率的影响65-66
• 4.4 不同方法制备的材料去除Pb~(2+)分析66-67
• 4.5 本章小结67-68
• 第五章 结论与建议68-70
• 5.1 结论68-69
• 5.2 建议69-70
• 参考文献70-77
• 致谢77-78

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