金属氧化物电极电催化降解有机废水的研究
本文关键词：金属氧化物电极电催化降解有机废水的研究
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【摘要】：随着工农业的不断发展,有机废水对水资源的污染越来越严重,已经危害到了生态平衡和人体健康,因此,寻找高效、简便以及低成本的方法至关重要。电化学氧化法因具有设备简单、清洁环保等特点而受到了广泛的关注。在电化学处理有机废水过程中,电极材料的催化性能将极大地影响废水处理的效果。本论文制备了催化性能较高的Ti/PbO_2-Sm_2O_3电极、Ti/PbO_2-AC电极、Ti/RuO_2网状电极和亚氧化钛(Ti_5O_9/Ti_4O_7)电极,用于茜素黄R、苯肼、对硝基苯甲酸和2,4,6-三硝基苯酚废水的降解。主要研究内容如下：采用电沉积法制备了Ti/PbO_2和Ti/PbO_2-Sm_2O_3电极。结果表明,掺杂Sm_2O_3后,PbO_2的衍射峰强度增加,Pb02的晶粒粒径更小。与Ti/PbO_2电极相比,Ti/PbO_2-Sm_2O_3电极的析氧电位较高,阻抗较小催化性能较高。再以Ti/PbO_2-Sm_2O_3电极电催化降解茜素黄R废水,研究了电解质浓度、极板间距、pH和电解电压对茜素黄R降解效果的影响。当电解质的质量浓度为9.0 g·L-1,间距为3 cm,pH为5,电解电压为3.0 V时,降解180 min后的茜素黄R废水的COD去除率和降解率分别为88.5%和89.0%。采用电沉积法制备了Ti/PbO_2和Ti/PbO_2-舌性炭(AC)电极。结果表明,通过AC的掺杂,Pb02的衍射峰强度增加,Pb02的晶粒粒径更小,颗粒堆积更紧密。与Ti/PbO_2电极相比,Ti/PbO_2-AC电极的析氧电位较高,阻抗较小,催化性能较高,表明AC协助Pb02提高了电极的催化降解能力。再以Ti/PbO_2-AC电极电催化降解苯肼废水,通过研究电解质浓度、电流密度、pH和温度等因素,得出了苯肼废水的最佳降解条件。当Na2SO4浓度为5.0 g·L-1,pH为5,电流密度为3.75 mA·cm-2,电解温度为30℃时,PND废水经处理150 min后,苯肼废水的COD去除率和降解率分别为80.59%和81.9%。采用刷涂法制备了网状Ti/RuO_2电极。Ru02是金红石结构,微观呈现“泥裂”状。以网状Ti/RuO_2电极为阳极,不锈钢网为阴极,研究了电解电压、pH、温度和电解时间四个因素对对硝基苯甲酸废水电催化降解的影响。正交实验表明,各因素的影响顺序依次为pH、温度、电解时间、电解电压。单因素实验表明降解的优化条件为：电解电压为2.0 V,pH为3,电解温度为30℃,电解时间为180 min。在该条件下,对硝基苯甲酸废水的COD去除率和降解率分别为79.5%和77.2%。采用压片-烧结法制备了Ti_5O_9/Ti_4O_7电极。该电极的主要成分是Ti_5O_9,使用前的Ti_5O_9/Ti_4O_7电极的颗粒较小,而使用后的Ti_5O_9/Ti_4O_7电极呈现杨梅状的聚集球。Ti_5O_9/Ti_4O_7电极的极化曲线表明,该电极的析氧电位高达2.0 V,且电位窗口宽。以Ti_5O_9/Ti_4O_7电极为阳极,不锈钢片为阴极,电催化降解2,4,6-三硝基苯酚废水,研究了电流密度、电解质浓度、pH和温度的影响。结果表明,在电流密度为20mA·cm-2,Na2SO4电解质的浓度为6.0 g·L-1,pH值为7,电解温度为30℃的条件下,电解180 min后,2,4,6-三硝基苯酚废水的COD去除率和降解率分别为90.6%和93.9%。研究表明,Ti/PbO_2-Sm_2O_3电极、Ti/PbO_2-AC电极、Ti/RuO_2网状电极以及Ti_5O_9/Ti_4O_7电极在处理有机废水方面具有催化效率高,无污染等特点,具有广阔的应用前景。
【关键词】：Ti/PbO_2-Sm_2O_3电极 Ti/PbO_2-AC电极 Ti/RuO_2网状电极 Ti_5O_9/Ti_4O_7电极 电催化降解 有机废水
【学位授予单位】：西南科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703
【目录】：
- 摘要4-6
- Abstract6-13
- 1 绪论13-26
- 1.1 有机废水的来源及处理意义13
- 1.2 有机染料废水现有的处理技术13-17
- 1.2.1 生物处理法13-14
- 1.2.2 物理处理法14-15
- 1.2.3 化学处理法15-17
- 1.3 电化学处理技术17-20
- 1.3.1 电化学氧化法17-18
- 1.3.2 电化学还原法18-19
- 1.3.3 电解凝聚法19
- 1.3.4 电解气浮法19
- 1.3.5 电渗析法19
- 1.3.6 电-Fenton法19-20
- 1.4 电化学电极材料20-23
- 1.4.1 金属电极20
- 1.4.2 非金属电极20-21
- 1.4.3 金属氧化物电极21-23
- 1.5 论文的研究意义23
- 1.6 论文的研究目的和研究内容23-25
- 1.6.1 论文研究目的23-24
- 1.6.2 论文研究内容24-25
- 1.7 论文的创新点25-26
- 2 实验器材和方法26-34
- 2.1 实验药品26-27
- 2.2 实验仪器27
- 2.3 电极的制备27-29
- 2.3.1 基底的预处理27-28
- 2.3.2 电极的制备方法28-29
- 2.4 实验装置图29-30
- 2.4.1 电极的电化学性能测试装置图29
- 2.4.2 电催化降解实验装置图29-30
- 2.5 电极的表征30-32
- 2.5.1 电极成分和结构表征30
- 2.5.2 电极的表面形貌表征30
- 2.5.3 电极线性伏安测试30-31
- 2.5.4 交流阻抗测试31-32
- 2.6 实验的分析方法32-33
- 2.6.1 有机物废水去除率的分析32
- 2.6.2 有机物废水COD去除率的分析32-33
- 2.7 本章小结33-34
- 3 Sm_2O_3掺杂PbO_2电极电催化氧化茜素黄R废水的研究34-45
- 3.1 前言34-35
- 3.2 电极的制备过程35
- 3.3 电极的表征35-38
- 3.3.1 XRD分析35-36
- 3.3.2 SEM分析36-37
- 3.3.3 极化曲线分析37
- 3.3.4 交流阻抗分析37-38
- 3.4 AYR废水的配制和实验流程图38-39
- 3.4.1 AYR废水的配制38
- 3.4.2 实验流程图38-39
- 3.5 AYR废水降解条件的优化39-44
- 3.5.1 Ti/PbO_2和Ti/PbO_2-Sm_2O_3电极对AYR废水去除效果的影响39-40
- 3.5.2 电解质浓度对AYR废水去除效果的影响40-41
- 3.5.3 极板间距对AYR废水去除效果的影响41-42
- 3.5.4 pH对AYR废水去除效果的影响42
- 3.5.5 电解电压对AYR废水去除效果的影响42-43
- 3.5.6 优化条件下的AYR废水降解过程研究43-44
- 3.6 小结44-45
- 4 活性炭掺杂PbO_2电极电催化氧化处理苯肼废水的研究45-55
- 4.1 前言45-46
- 4.2 电极的制备过程46
- 4.3 电极的表征46-49
- 4.3.1 XRD分析46-47
- 4.3.2 SEM分析47
- 4.3.3 极化曲线分析47-48
- 4.3.4 交流阻抗分析48-49
- 4.4 PND废水的配制和实验流程图49-50
- 4.4.1 PND废水的配制49
- 4.4.2 电催化降解实验图49-50
- 4.5 PND废水降解条件的优化50-54
- 4.5.1 Ti/PbO_2和Ti/PbO_2-AC电极对PND废水去除效果的影响50
- 4.5.2 电解质浓度对PND废水去除效果的影响50-51
- 4.5.3 pH对PND废水去除效果的影响51-52
- 4.5.4 电流密度对PND废水去除效果的影响52-53
- 4.5.5 温度对PND废水去除效果的影响53-54
- 4.5.6 优化条件下的PND废水降解过程研究54
- 4.6 本章小结54-55
- 5 Ti/RuO_2网状电极电催化氧化PNA废水的研究55-66
- 5.1 前言55-56
- 5.2 电极的制备过程56
- 5.3 电极的表征56-58
- 5.3.1 XRD分析56-57
- 5.3.2 SEM分析57
- 5.3.3 极化曲线分析57-58
- 5.4 PNA废水的配制和实验流程图58-59
- 5.4.1 PNA废水的配制58-59
- 5.4.2 实验流程图59
- 5.5 正交实验59-61
- 5.6 单因素实验61-64
- 5.6.1 pH对PNA废水去除效果的影响61-62
- 5.6.2 温度对PNA废水去除效果的影响62
- 5.6.3 电解电压对PNA废水去除效果的影响62-63
- 5.6.4 电解时间对PNA废水去除效果的影响63-64
- 5.6.5 优化条件下的PNA废水降解过程研究64
- 5.7 小结64-66
- 6 Ti_5O_9/Ti_4O_7电极上2,4,6-三硝基苯酚废水电催化降解研究66-76
- 6.1 前言66-67
- 6.2 电极的制备过程67
- 6.3 电极的表征67-69
- 6.3.1 XRD分析67-68
- 6.3.2 SEM分析68-69
- 6.4 TNP废水的配制和实验流程图69-70
- 6.4.1 TNP废水的配制69
- 6.4.2 实验流程图69-70
- 6.5 TNP废水降解条件的优化70-75
- 6.5.1 电流密度对TNP废水去除效果的影响70-71
- 6.5.2 电解质浓度对TNP废水去除效果的影响71-72
- 6.5.3 pH对TNP废水去除效果的影响72-73
- 6.5.4 温度对TNP废水去除效果的影响73
- 6.5.5 电解时间对TNP废水去除效果的影响73-74
- 6.5.6 优化条件下的TNP废水降解过程研究74-75
- 6.6 本章小结75-76
- 结论76-78
- 致谢78-79
- 攻读硕士学位期间的论文发表情况79-80
- 参考文献80-87
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