功能化纳米纤维素对染料和离子液体的吸附性能研究

发布时间：2017-09-26 02:32

  本文关键词：功能化纳米纤维素对染料和离子液体的吸附性能研究

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【摘要】：纳米纤维素(CNCs)具有高的比表面积,高反应活性,表面丰富的羟基结构及高亲水性等特点,可作为一种有潜力的新型吸附剂基体材料,用于水体中污染物的高效去除。本课题以三种不同的方法改性纳米纤维素,制备了四种具有不同结构、形貌及功能特点的纳米纤维素基吸附剂,并系统的研究了功能化纳米纤维素对水体中染料和离子液体的去除能力及吸附机制。具体工作如下:(1)羧基化纳米纤维素去除水体中的阳离子染料。实验中以纤维素为原料,用硫酸水解的方法制备了一维棒状的CNCs,用马来酸酐对CNCs进行改性,在CNCs表面引入较大极性的羧基官能团,得到吸附剂CNM。随后,分别考察了纤维素,CNCs及CNM对阳离子染料亚甲基蓝,结晶紫,孔雀石绿及碱性品红的去除效果。结果表明,吸附剂CNM对四种阳离子染料的去除效果相比较纤维素与CNCs均有大幅提高。此外,我们进一步详细探究了吸附剂CNM对结晶紫的吸附性能,包括实验条件如吸附时间、溶液pH、吸附温度及溶液初始浓度对吸附的影响及吸附机制。吸附剂CNM对结晶紫吸附为自发的吸热过程,符合准二级动力学和Langmuir吸附等温线模型,对结晶紫的最大吸附量可以达到244 mg g-1。吸附/解吸循环实验结果表明,吸附剂CNM可被有效的再生和循环利用。(2)针对水体中新兴污染物-离子液体,我们以农业固体废弃物-玉米芯为原料,制备CNCs,用甲基丙烯酸缩水甘油酯改性后,分别接枝具有多羧基结构的二乙烯三乙胺五乙酸和带有丰富含氧官能团且有苯环结构的磺基水杨酸,合成两种功能化纳米纤维素吸附剂CNGD和CNGS。随后详细的考察了两种功能化纳米纤维素对离子液体[Bmim]Cl的吸附性能。CNGD和CNGS对离子液体[Bmim]Cl均表现出了良好的吸附效果,相同条件下吸附量是活性炭的将近两倍,最大吸附量分别为0.474 mmol g-1和0.499 mmol g-1。两种吸附剂对[Bmim]Cl的吸附均符合准二级动力学和Langmuir吸附等温线模型。吸附剂CNGD对[Bmim]Cl去除的主要作用力为静电引力;CNGS除了静电引力外,吸附剂上的苯环与[Bmim]Cl阳离子的咪唑环之间的π-π作用力也起到了关键的作用。以乙醇作为洗脱剂,功能化纳米纤维素可以有效地再生。(3)氧化石墨烯/纳米纤维素复合纳米材料对水体中离子液体的吸附研究。我们制备了一维的棒状CNCs和二维的片层的氧化石墨烯(GO)的复合纳米材料(GCs),对GCs进行了表征并考察了对水体中离子液体[Bmim]Cl的吸附性能。吸附剂GCs表面有丰富的含氧官能团且具有明显的三维多孔形貌特点。实验对比了不同GO质量分数的GCs(10%-50%)对[Bmim]Cl去除效果,结果表明,在GO质量分数为30%时去除能力最大,远高于CNCs或GO对[Bmim]Cl的吸附量。随后,详细考察了实验条件对GCs(GO含量为30%)吸附离子液体[Bmim]Cl的影响,并对多种吸附动力学,吸附等温线模型进行拟合,探究了 GCs对离子液体[Bmim]Cl吸附机理。结果表明,吸附过程符合准二级动力学和Langmuir吸附等温线模型,最大吸附量可以达到0.455 mmol g-1,吸附剂GCs表面丰富的官能团及多孔结构可能是吸附过程中的关键因素。
【关键词】：功能化纳米纤维素 吸附 阳离子染料 离子液体 解吸
【学位授予单位】：河南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X791;X52;O647.3
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-12
• 第一章 绪论12-28
• 1 水污染现状12-13
• 2 纳米纤维素的研究与应用13-22
• 2.1 纳米纤维素的发现14
• 2.2 纳米纤维素的制备方法的研究现状14-18
• 2.3 纳米纤维素的性能特点及应用18
• 2.4 纳米纤维素的功能化修饰18-22
• 3 本课题的研究依据与研究内容22-24
• 参考文献24-28
• 第二章 羧基化纳米纤维素对阳离子染料的吸附性能研究28-50
• 1 引言28-29
• 2 实验部分29-32
• 2.1 实验试剂与仪器29
• 2.2 CNCs制备29
• 2.3 吸附剂CNM合成29-30
• 2.4 吸附剂CNM表征30
• 2.5 CNM中羧基含量测定30-31
• 2.6 吸附实验31-32
• 2.7 解吸和再循环32
• 3 结果与讨论32-45
• 3.1 形貌分析32-33
• 3.2 红外光谱分析33
• 3.3 X射线衍射分析33-34
• 3.4 热重分析34-35
• 3.5 羧基含量测定结果35
• 3.6 纤维素,CNCs及CNM对多种阳离子染料的吸附35-36
• 3.7 初始pH对吸附的影响36-37
• 3.8 时间对吸附的影响及吸附动力学考察37-40
• 3.9 温度对吸附的影响及吸附热力学考察40-41
• 3.10 浓度对吸附的影响及吸附等温线考察41-44
• 3.11 解吸及再循环44-45
• 4 总结45-46
• 参考文献46-50
• 第三章 功能化纳米纤维素去除水体中的离子液体50-74
• 1 引言50-51
• 2 实验部分51-54
• 2.1 实验试剂与仪器51
• 2.2 玉米芯纳米纤维素的制备51-52
• 2.3 吸附剂CNGD和CNGS的制备52-53
• 2.4 吸附剂的表征53
• 2.5 官能团含量测定53
• 2.6 吸附试验53-54
• 3 结果与讨论54-68
• 3.1 红外光谱分析54-55
• 3.2 X射线衍射分析55-56
• 3.3 形貌分析56-58
• 3.4 含氧官能团含量测定结果58
• 3.5 初始pH对吸附的影响58-59
• 3.6 时间对吸附的影响及吸附动力学考察59-64
• 3.7 初始浓度对吸附的影响及吸附等温线考察64-66
• 3.8 与商业活性炭的吸附对比66
• 3.9 解吸和再循环66-68
• 4 总结68-69
• 参考文献69-74
• 第四章 氧化石墨烯/纳米纤维素复合纳米材料去除水体中的离子液体74-92
• 1 引言74-75
• 2 实验部分75-78
• 2.1 实验试剂及仪器75-76
• 2.2 玉米芯纳米纤维素制备76
• 2.3 GO制备76
• 2.4 吸附剂GCs制备76
• 2.5 吸附剂GCs的表征76-77
• 2.6 吸附试验77-78
• 3 结果与讨论78-87
• 3.1 红外光谱分析78
• 3.2 X射线衍射分析78-79
• 3.3 原子力显微镜形貌分析79-80
• 3.4 扫描电镜形貌分析80-81
• 3.5 不同GO/CNCs比例的GCs对[Bmim]Cl的吸附对比81-82
• 3.6 初始pH对吸附的影响82-83
• 3.7 时间对吸附的影响及吸附动力学考察83-86
• 3.8 吸附等温线考察86-87
• 4 总结87-89
• 参考文献89-92
• 第五章 结论和展望92-94
• 研究生期间发表的论文94-95
• 研究生期间参与的项目95-96
• 致谢96

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