双吡啶类金属配合物的制备及其催化染料降解的应用研究

发布时间：2017-09-29 11:27

  本文关键词：双吡啶类金属配合物的制备及其催化染料降解的应用研究

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【摘要】：染料废水脱色方法主要包括物理凝絮沉淀、吸附法、膜分离法;生物降解法;氯氧化法、臭氧氧化法、催化氧化法、电化学法等化学氧化法。生物法主要利用生物代谢产生的生物酶的催化作用,但由于生物酶容易失去活性和使用条件苛刻限制,所以研发应用人工合成的仿酶催化剂有着广泛应用前景。金属有机配合物在催化领域有着广泛应用,其种类繁多,并且某些配合物具有与酶相似的催化活性结构单元,可以用于染料废水的催化氧化脱色处理,因此研究具有高效催化活性的仿酶配合物并应用于染料脱色有着重要意义。本文首先合成了两种配体1,4-二(4-吡啶基)甲氧基苯(L_1),1,4-二(2-吡啶基)甲氧基苯(L_2)作为配体,分别与CuCl2、CoCl2、MnCl2配位形成金属配合物。并通过核磁、红外、元素分析确定了配体和配合物(与L3配位)的结构。在此基础上,以过氧化氢为氧化剂,配合物为催化剂研究了催化剂用量、pH值和温度对催化活性的影响,同时将催化剂应用于不同染料脱研究其催化活性;得出最终得到最佳脱色工艺:30mL 100mg/L染料溶液,56mL蒸馏水,14mL_1mol/L缓冲溶液(pH=9~10),20mL 3%过氧化氢溶液,CoCl2L.1.5H2O 10mg(CuCl2L.1.5H2O 60mg或((MnCl2)2L.1.5H2O 30mg),室温下进行脱色,脱色率可达到95%以上。本文第四部分对催化剂催化过氧化氢氧化染料脱色的机理进行了研究。通过调节pH值、加入羟基自由基捕捉剂二甲亚砜(DMSO)和不加捕捉剂脱色过程进行对比,得出结论:催化氧化脱色过程中起关键作用的是过氧化氢分解产生的过氧根负离子。最后,通过有机碳含量,液质联用色谱对脱色产物进行分析研究,推测出几种可能的分解产物。
【关键词】：1 4-二(4-吡啶基)甲氧基苯 1 4-二(2-吡啶基)甲氧基苯 金属配合物 催化剂 染料 脱色
【学位授予单位】：东华大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X788;O641.4
【目录】：

• 摘要5-6
• ABSTRACT6-11
• 第1章 绪论11-37
• 1.1 前言11-12
• 1.2 染料废水脱色处理进展12-25
• 1.2.1 物理法12-15
• 1.2.2 生物法15-17
• 1.2.3 化学法17-25
• 1.3 金属配合物氧化催化剂研究进展25-34
• 1.3.1 金属卟啉类25-27
• 1.3.2 金属酞菁类模拟酶27-28
• 1.3.3 金属Schiff碱类模拟酶28
• 1.3.4 金属环多胺类模拟酶28-31
• 1.3.5 铜，钴，锰等金属配合物催化剂31-34
• 1.4 过氧化氢氧化脱色机理34-36
• 1.5 本课题研究意义36-37
• 1.5.1 本课题研究内容36
• 1.5.2 本课题研究意义36-37
• 第2章 金属配合物的制备及脱色应用37-54
• 2.1 金属配合物的制备37-40
• 2.1.1 仪器37-38
• 2.1.2 试剂38
• 2.1.3 配体L的合成38-39
• 2.1.4 金属配合物制备39-40
• 2.2 结构表征40-45
• 2.2.1 配体L_1的结构表征40-41
• 2.2.2 配体L_2的结构表征41-43
• 2.2.3 L_1配合物的结构表征43-44
• 2.2.4 L_2配合物的结构表征44-45
• 2.3 配合物催化氧化染料降解应用45-48
• 2.3.1 仪器45-46
• 2.3.2 试剂46
• 2.3.3 溶液配制46-47
• 2.3.4 调节催化剂用量脱色实验47-48
• 2.3.5 温度对催化氧化活性的影响48
• 2.3.6 不同染料中的脱色效果48
• 2.3.7 脱色产物检测48
• 2.4 结果与分析48-53
• 2.4.1 催化剂用量对催化氧化活性影响48-52
• 2.4.2 温度对催化氧化活性的影响52
• 2.4.3 不同染料中的脱色效果52-53
• 2.5 本章小结53-54
• 第3章 催化氧化机理及分解产物分析54-60
• 3.1 仪器与试剂54
• 3.1.1 仪器54
• 3.1.2 试剂54
• 3.2 实验内容54-55
• 3.2.1 溶液配制54-55
• 3.2.2 调节不同pH值脱色实验55
• 3.2.3 加入DMSO后脱色55
• 3.3 结果与分析55-59
• 3.3.1 pH值对催化氧化活性影响55-57
• 3.3.2 催化氧化机理探讨57
• 3.3.3 脱色产物分析57-59
• 3.4 本章小结59-60
• 第4章 全文结论60-61
• 参考文献61-74
• 致谢74

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 任南琪;周显娇;郭婉茜;杨珊珊;;染料废水处理技术研究进展[J];化工学报;2013年01期

2 钮金芬;姚秉华;刘婷婷;;四羟基苯基金属卟啉(MTHPP)/TiO_2的合成及其光催化活性的研究[J];分子催化;2011年05期

3 杨作毅;盛钊君;杜志云;张q;;过氧化物酶模拟化合物在低温漂白中的研究进展[J];日用化学工业;2010年03期

4 郭惠;李s，

本文编号：941744