铜钴氧化物的可控制备与催化燃烧应用

发布时间：2017-10-01 11:06

  本文关键词：铜钴氧化物的可控制备与催化燃烧应用

  更多相关文章： 挥发性有机化合物 催化燃烧 铜钴氧化物 化学气相沉积

【摘要】：挥发性有机化合物(VOCs)是主要的大气污染物之一。在人类聚居的大城市区域,由化石燃料燃烧产生的VOCs会危害人类健康并造成雾霾等环境污染问题。许多国家都制定了相关的法律来限制VOCs的排放。催化燃烧是最具效率和经济性的VOCs减排技术之一。与传统贵金属催化剂相比,过渡态金属氧化物如铜、钴、铬和锰等的氧化物具有与贵金属催化剂相近的催化活性并且成本低廉。使用低成本的过渡态金属氧化物作为催化剂的催化燃烧技术,在VOCs的减排过程中具有更加广泛的应用前景。本文使用脉冲雾化热蒸发化学气相沉积(PSE-CVD)的方法在惰性衬底上成功合成了钴氧化物和铜钴复合氧化物,并对这些氧化物的VOCs脱除进行了探索。通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)和X射线光电子能谱(XPS)对氧化物样品的物相结构、组织形态和组分进行了系统的表征。原位漫反射红外光谱(DRIFTS)可以测定样品的热稳定性和解析催化剂表面的催化反应过程。分析了衬底温度和铜钴掺杂比例对制备样品的各种理化特性和催化活性的影响。通过一氧化碳和作为VOC代表性气体的丙烯的催化测试获得了氧化物薄膜的催化性能。对于钴氧化物,结构分析表明随着衬底温度从350℃升高到450℃,薄膜样品从CoO变成了纯净的Co304。所制得样品的晶粒大小分布均十分均匀,氧元素主要以晶格氧的形式存在,吸附氧比例较小。催化测试结果表明样品具有很高的催化活性。根据观察到的丙烯吸附和CoO-C03O4的相互转化,推断出丙烯在钴氧化物表面的催化反应同时受氧化还原和L-H机理控制。氧化物催化剂的多孔性结构和表面较高的吸附氧含量能促进丙烯的催化氧化过程。对于铜钴复合氧化物,结果显示钴掺杂后形成了球状的CuO/CoO复合／混合氧化物。钴掺杂使铜钴复合氧化物的吸附氧含量增加,热稳定性提高。获得的铜钴复合氧化物对一氧化碳和丙烯都有较高的催化活性。在氧化铜中的掺入钴金属元素对氧化物的催化活性和热稳定性都有影响,随着掺杂比例的提高,复合氧化物的催化活性略有降低,热稳定性有所提高。随着钴的不断掺入,CuO晶体中的Co2+逐和渐饱和并开始生成第二种CoO晶相,这是引起复合氧化物结构、形貌、热稳定性和催化活性等理化特性发生变化的主要原因。
【关键词】：挥发性有机化合物 催化燃烧 铜钴氧化物 化学气相沉积
【学位授予单位】：中国科学院研究生院(工程热物理研究所)
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.21;X701
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-8
• 符号表8-12
• 第一章 绪论12-22
• 1.1 研究背景12-15
• 1.2 过渡态金属氧化物的催化燃烧应用研究15-20
• 1.2.1 单金属氧化物15-18
• 1.2.2 复合金属氧化物18-20
• 1.3 化学气相沉积方法20-21
• 1.4 研究目的和研究内容21-22
• 第二章 实验装置与方法22-30
• 2.1 引言22
• 2.2 催化剂制备22-23
• 2.3 薄膜表征23-26
• 2.3.1 XRD23-24
• 2.3.2 SEM24
• 2.3.3 XPS24-25
• 2.3.4 红外测定物相25
• 2.3.5 热稳定性25-26
• 2.4 催化测试26-28
• 2.4.1 红外透射光谱26-27
• 2.4.2 原位漫反射27-28
• 2.5 数据处理28-29
• 2.6 小结29-30
• 第三章 钴氧化物的催化燃烧应用30-44
• 3.1 引言30
• 3.2 实验条件30-31
• 3.3 表征结果与分析31-37
• 3.3.1 薄膜结构31-33
• 3.3.2 表面形貌33-35
• 3.3.3 化学组成35-37
• 3.4 催化实验结果对比与分析37-40
• 3.5 表面催化机理研究40-42
• 3.6 小结42-44
• 第四章 铜钴混合氧化物的可控制备与应用44-58
• 4.1 引言44
• 4.2 实验方案44-45
• 4.3 表征结果与分析45-51
• 4.3.1 物相45-46
• 4.3.2 组织形貌46-47
• 4.3.3 光电子能谱分析47-50
• 4.3.4 热稳定性50-51
• 4.4 催化实验结果分析51-57
• 4.4.1 铜钴氧化物样品51-55
• 4.4.2 其他铜钻类催化剂的对比55-57
• 4.5 小结57-58
• 第五章 总结与展望58-60
• 5.1 总结58-59
• 5.2 研究展望59-60
• 参考文献60-69
• 攻读硕士学位期间发表的学术论文与研究成果69-70
• 参与的科研项目70-71
• 致谢71

【相似文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 杜娟;田成文;范庆伟;;催化燃烧技术研究进展及其应用[J];节能;2006年02期

2 马温亮;;催化燃烧技术进展及其应用的研究[J];科技咨询导报;2006年08期

3 马温亮;;催化燃烧技术基本原理进展及其应用的研究[J];科技咨询导报;2007年06期

4 马温亮;;催化燃烧技术基本原理进展及其应用的研究[J];科技资讯;2007年01期

5 李志伟;;新型催化燃烧技术的应用与展望[J];广东化工;2012年06期

6 谢秉仁,罗澄源,甘斯祚;催化燃烧在消烟和节能方面的应用[J];环境科学;1981年03期

7 徐可荣;梁继发;;催化燃烧在处理工业有机尾气上的应用[J];化工环保;1982年06期

8 ;采用催化燃烧新技术治理烤漆废气[J];劳动保护;1984年01期

9 徐吉浣;沼气催化燃烧研究成功[J];煤气与热力;1984年02期

10 熊成德;;国内催化燃烧技术的进展概况[J];绝缘材料通讯;1984年04期

中国重要会议论文全文数据库 前10条

1 梁宝明;王耀军;;布朗气(氢氧气)的催化燃烧及其在危险废物焚烧上的应用[A];第七届全国氢能学术会议论文集[C];2006年

2 陶明涛;赵国明;姜鹏明;吴帮玉;富喜;沈廷财;;苯催化燃烧反应催化剂的制备及性能研究[A];第四届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2005年

3 刘绍英;王丽;王公应;;稀土复合氧化物对二氯甲烷催化燃烧性能的研究[A];第十八届全国稀土催化学术会议论文集[C];2011年

4 公旭中;王志;郭占成;;煤基燃料催化燃烧时燃点的变化规律[A];2012年全国冶金物理化学学术会议专辑（上册）[C];2012年

5 陈景欢;李俊华;;掺杂钴铬尖晶石氧化物上甲烷催化燃烧性能研究[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年

6 单石灵;唐旭东;刘忠生;;石化污水场含烃废气催化燃烧处理[A];西部大开发 科教先行与可持续发展——中国科协2000年学术年会文集[C];2000年

7 付慧静;傅立新;李俊华;;铟锡氧化物的制备及催化燃烧甲烷性能研究[A];第四届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2005年

8 张世红;何林;孙威;;天然气催化燃烧理论和应用[A];中国化工学会2009年年会暨第三届全国石油和化工行业节能节水减排技术论坛会议论文集（上）[C];2009年

9 明彩兵;叶代启;梁红;;铈铁混合氧化物催化燃烧碳烟的高活性氧物种[A];第五届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2007年

10 王永强;赵东风;薛玉芬;赵朝成;李石;;催化燃烧法处理挥发性有机污染物的研究进展[A];2014中国环境科学学会学术年会（第十、十一章）[C];2014年

中国重要报纸全文数据库 前7条

1 本报记者 曹丙利;天然气低碳催化燃烧[N];科技日报;2013年

2 郑伟;橡胶废气催化燃烧技术获突破[N];中国化工报;2009年

3 王秀江;燃煤催化燃烧节能技术通过鉴定[N];中国化工报;2009年

4 本报记者 卢伟　实习生 陆小青;运用新技术 促节能减排[N];南宁日报;2008年

5 本报记者 薛景照;稀土催化引领燃品未来风骚[N];中国高新技术产业导报;2002年

6 薛景照;催化燃品前景诱人[N];中国矿业报;2002年

7 左云县质监局 周占胜;催化燃烧式甲烷测定器事关煤矿安全[N];山西经济日报;2012年

中国博士学位论文全文数据库 前10条

1 邓尘;微小圆管中碳氢及含氧燃料的催化燃烧和强化机制[D];浙江大学;2016年

2 徐金光;高温催化材料制备方法及其在甲烷催化燃烧中应用的研究[D];中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）;2003年

3 张佳瑾;低浓度甲烷流向变换催化燃烧实验研究及模型化[D];北京化工大学;2012年

4 訾学红;甲烷催化燃烧技术基础研究[D];北京工业大学;2012年

5 戴宇;锰基催化剂上含氯挥发性有机化合物的催化燃烧[D];华东理工大学;2012年

6 苑兴洲;过渡金属铬基催化剂的制备及其甲烷催化燃烧性能的研究[D];大连理工大学;2015年

7 牛学坤;流向变换催化燃烧空气净化过程的模型化研究[D];北京化工大学;2003年

8 郑建东;掺杂六铝酸盐高温燃烧催化剂的制备及其在甲烷催化燃烧中性能的研究[D];北京化工大学;2008年

9 李欣;抗湿性高活性的过渡金属催化剂的制备及其催化燃烧甲苯的性能[D];华南理工大学;2012年

10 王健礼;催化燃烧去除挥发性有机气体的整体式催化剂[D];四川大学;2007年

中国硕士学位论文全文数据库 前10条

1 耿孝儒;低浓度合成气催化燃烧实验研究[D];上海交通大学;2015年

2 王文娟;瓦斯传感器的封装改进与检测方法研究[D];中国矿业大学;2015年

3 肖然;负载型钙钛矿催化剂上丙烯腈催化燃烧的研究[D];北京化工大学;2015年

4 邢丰;非贵金属整体式催化剂的制备及其VOCs催化燃烧性能的研究[D];浙江师范大学;2015年

5 任倩茹;SBA-15负载型钙钛矿催化剂制备及催化燃烧性能的研究[D];浙江工业大学;2012年

6 牛舒帆;基于纳米催化剂的MEMS甲烷催化燃烧传感器的研究[D];华东理工大学;2013年

7 刘鑫(Shane Liu);玻璃纤维负载Ce-Mn催化燃烧涤棉热定型废气的性能研究[D];东华大学;2015年

8 李浩杰;超声改性催化剂CuO/MgO-Al_2O_3结构及催化燃烧超低浓度煤层气研究[D];重庆大学;2015年

9 李立亚;微通道内腔体结构对甲烷催化燃烧特性影响的数值研究[D];重庆大学;2015年

10 唐玮e，

本文编号：953077