微生物燃料电池电极的改性及在废水处理中的应用研究

发布时间：2017-10-06 11:03

  本文关键词：微生物燃料电池电极的改性及在废水处理中的应用研究

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【摘要】：微生物燃料电池提供了全新的生化能提取技术,伴随着产电微生物的生化处理把有机类质所含有的化学能部分转变成电能,与生物柴油、生物产氧、燃料乙醇等生物质利用方式相比,有其独到的优势和特点,是一类优化采集可再生清洁能源的技术。本文以微生物燃料电池为研究对象,利用分析化学和电化学等研究方法,研究了以不同催化材料的制备及其对MFC电极的改性,考察了其在微生物燃料电池产电过程中的作用与影响。通过研究,主要结论如下:(1)采用改性的Hummers法制备氧化石墨和氨-肼复合还原法制备的石墨烯经XRD、SEM、TEM、FTIR分析测定得出,石墨烯制备成功,石墨在氧化的过程中,层间距由0.337nm变为0.816nm,氧化石墨经过还原后层间距减小为0.379nm,石墨烯层间距大于石墨,说明氨-肼还原不彻底,含有少量的含氧基。所得到的石墨烯较薄且层数较多,表面为片状褶皱结构。吸附试验表明,石墨烯对甲基橙有较好的吸附性能,当pH=2,投加量=15mg、温度=45℃时为最佳吸附条件,此时吸附量高达56.49mg/g;等温吸附结果表明,Langmuir和Freundlich等温吸附方程都可以较好地描述石墨烯对甲基橙的吸附等温线,但Langmuir等温吸附方程的相关性更好。吸附焓变和熵变分别为1427.3J/mol和28.93 J/mol·K,吸附是自发的吸热过程;对石墨烯吸附对甲基橙的动力学方程进行拟合时,伪二级动力学的拟合度较高,用伪二级反应模型更能真实地描述石墨烯对甲基橙的吸附过程。利用PTFE乳液作为粘合剂,将石墨烯粘合到碳布上,制备出石墨烯改性电极。然后对不同含量的石墨烯制成的改性电极进行电化学测试,测试结果表明石墨烯改性电极的电化学氧化性能得到改善,且石墨烯含量越高产电性能越强,电子传递速率最高,导电性最好。(2)通过一步氧化还原法成功制得纳米二氧化锰颗粒,电镜结果表明纳米二氧化锰颗粒分散性比较好,粒径为10~20nm。表面积存在大量活性-OH。将其应用于与活性艳蓝做吸附试验,结果表明:当纳米二氧化锰用量为0.15g,活性艳蓝KN-R废水浓度为20mg/L,溶液pH值为3,处理时间为1.5h,温度为30℃时溶液去除率最高,即处理效果最佳,吸附效果最好。利用PTFE乳液作为粘合剂,将5%的Nafion溶液和纳米二氧化锰颗粒粘合到碳布上,制备出改性电极。然后对不同含量的改性电极进行电化学测试,测试结果表示混合制成的MnO_2/Pt/C比Pt/C具有更高的电流密度以及更好的输出动力。(3)在MFC的运行中,混合制成的MnO_2/Pt/C比Pt/C具有更高的电流密度以及更好的输出动力。MnO_2引入Pt/C可以促进阴极上的氧用更少的活化过电压来进行还原反应,从而增加了MFC的产电性。在使用MnO_2/Pt/C催化剂的MFC中产生的最大功率为360mW·m-2,比使用Pt/C作为阴极催化剂的MFC增加了104%的输出功率。并且从pH值的变化中可以看出,三个不同阴极的MFC经过处理后的生活废水的pH值由原来的6.15变成8.75、9.43、9.75,处理后的PH值相近,说明反应过程中进行了相似的电化学反应。且处理后COD降解率与MFC的产电功率向对应,产电能力越高则废水COD降解率越高,废水处理效果越好。(4)MFC在处理低浓度焦化废水中,铂电极COD的处理率达82.9%,四氧化三铁电极的COD处理效率达72.5%,二氧化锰电极的COD处理效率达73.4%。说明利用MFC处理低浓度焦化废水的可行性很大。铂电极所产的电流最大值为0.0015A,最大电流密度为2.40A/m~2。二氧化锰电极,最大电流为0.0012A,最大电流密度为2.06A/m~2。四氧化三铁电极产生的最大电流为0.0011A,最大电流密度为1.79A/m~2,且与COD降解率相对应,产电量越高废水COD降解率越高,废水处理效果越好,复合理论要求。通过这三种阴极制作材料的对比,铂电极确实在处理废水效果上都优于其他的电极,但是铂电极成本太高,廉价材料四氧化三铁、二氧化锰相对于铂来说在产电能力上比铂电极逊色,但对污水的处理效果较为接近,说明廉价材料对于MFC处理低浓度焦化废水的研究具有一定的价值。综上所述,石墨烯本身具有较强的吸附能力,和较高的电化学性能,能用于MFC的运用,是一种良好的导电材料。纳米二氧化锰颗粒改性电极在MFC运行时不仅能够提高产电性能,增加污水的处理效率,并且在处理特种废水的条件下处理效果与铂相接近,说明纳米二氧化锰作为阴极催化剂完全能满足MFC的运行要求。
【关键词】：石墨烯 纳米二氧化锰 改性电极 微生物燃料电池
【学位授予单位】：景德镇陶瓷大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703;TM911.45
【目录】：

• 摘要3-5
• Abstract5-11
• 第一章 绪论11-22
• 1.1 引言11
• 1.2 微生物燃料电池的应用11-21
• 1.2.1 微生物燃料电池的定义和工作原理11-12
• 1.2.2 微生物燃料电池的发展历史12-13
• 1.2.3 微生物燃料电池的种类13-14
• 1.2.4 微生物燃料电池的构件及材料14-16
• 1.2.5 微生物燃料电池产电性能的影响因素16-17
• 1.2.6 微生物燃料电池处理有机废水的现状17-19
• 1.2.7 微生物燃料电池的发展前景和研究方向19-21
• 1.3 本课题的研究内容、目的和意义21-22
• 1.3.1 本课题的研究目的及意义21
• 1.3.2 本课题的主要研究内容21-22
• 第二章 石墨烯的制备及表征22-42
• 2.1 引言22
• 2.2 实验部分22-29
• 2.2.1 主要试剂和仪器22-24
• 2.2.2 石墨烯的制备24-25
• 2.2.3 石墨烯改性电极的制备25
• 2.2.4 石墨烯的表征25-26
• 2.2.5 石墨烯吸附性能测试26-28
• 2.2.6 石墨烯改性电极的电化学测试28-29
• 2.3 结果与讨论29-40
• 2.3.1 石墨烯XRD分析29-30
• 2.3.2 石墨烯SEM分析30
• 2.3.3 透射电子显微电镜（TEM）分析30-31
• 2.3.4 石墨烯FTIR分析31-32
• 2.3.5 石墨烯吸附性能的测定32-40
• 2.3.6 石墨烯改性电极的电化学性能40
• 2.4 小结40-42
• 第三章 纳米MnO_2的制备与表征42-53
• 3.1 引言42
• 3.2 实验部分42-46
• 3.2.1 实验试剂和设备42-43
• 3.2.2 纳米二氧化锰及改性电极的制备43
• 3.2.3 吸附活性艳蓝实验43-46
• 3.2.4 纳米二氧化锰的表征46
• 3.2.5 纳米二氧化锰改性电极的电化学测试46
• 3.3 结果与讨论46-52
• 3.3.1 纳米二氧化锰的制备46-47
• 3.3.2 纳米二氧化锰吸附活性艳蓝正交结果分析47-50
• 3.3.3 SEM、TEM分析50-51
• 3.3.4 XED分析51
• 3.3.5 FT-IR分析51-52
• 3.3.6 纳米二氧化锰改性电极的电化学性能52
• 3.4 小结52-53
• 第四章 纳米MnO_2改性电极在MFC中的应用研究53-59
• 4.1 引言53
• 4.2 实验部分53-56
• 4.2.1 主要仪器和试剂53-54
• 4.2.2 微生物燃料电池的组装及启动54-55
• 4.2.3 微生物燃料电池的性能测定55-56
• 4.3 结果与讨论56-58
• 4.3.1 输出电压56-57
• 4.3.2 极化曲线和功率密度57-58
• 4.3.3 COD去除效率与pH值变化58
• 4.4 小结58-59
• 第五章 MFC处理低浓度焦化废水的试验研究59-65
• 5.1 引言59
• 5.2 试验部分59-61
• 5.2.1 化学药剂、电极材料及设备59
• 5.2.2 电极的选择与制作59-60
• 5.2.3 微生物的培养60
• 5.2.4 MFC的组装和运行60
• 5.2.5 性能测试60-61
• 5.3 结果与讨论61-64
• 5.3.1 微生物培养61
• 5.3.2 MFC的电压变化61
• 5.3.3 MFC电流密度与电压的关系61-62
• 5.3.4 MFC电流密度与功率密度的关系62-63
• 5.3.5 COD去除率63-64
• 5.4 小结64-65
• 第六章 结论与展望65-67
• 6.1 结论65-66
• 6.2 展望与建议66-67
• 致谢67-68
• 参考文献68-76
• 攻读硕士学位期间科研成果76

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