新型诺氟沙星分子印迹聚合物的设计、合成及其吸附行为研究

发布时间：2017-10-15 00:37

  本文关键词：新型诺氟沙星分子印迹聚合物的设计、合成及其吸附行为研究

  更多相关文章： 诺氟沙星 分子印迹聚合物 分子动力学 吸附 温敏性 选择性

【摘要】：诺氟沙星作为一种广谱类氟喹诺酮类抗菌药,在动物养殖业中被广泛应用,主要用于动物疾病的防治。可是诺氟沙星等抗菌药的使用也有一些弊端,比如会在动物体内产生残留并通过多种渠道转移到人体内,从而对人类健康构成威胁;同时这些抗菌药只有小部分被生物体摄入,大部分没有被摄入的以药物原型流入到环境体系中,对环境地表水和土壤造成了污染。随着人们环保意识的提高,去除诺氟沙星的手段越来越多样化。分子印迹技术(MIT)可以针对特定的目标物质制备出对其有特异识别能力的聚合物。分子印迹聚合物(MIPs)作为一种新型吸附剂由于其制备简单,具有稳定物理化学性质,有高效选择性等优点在检测和防治工作中被广泛应用。但是,现阶段分子印迹体系的筛选工作大都存在工作量较大,周期较长的缺陷。近年来,将分子模拟技术应用到分子印迹体系的优化、分子间识别机理分析等方面的研究越来越多。本论文结合分子印迹技术和分子模拟技术,以诺氟沙星(NOR)为模板分子,设计合成了三种诺氟沙星分子印迹聚合物,并对其各方面性能进行了研究。主要包括以下三个方面:(1)利用分子动力学对分子印迹预聚合体系进行模拟,通过径向分布函数分析确定模板分子、功能单体、交联剂和溶剂之间的最佳定量关系。使用本体聚合方法制备出不同比例组分的分子印迹聚合物材料。通过一系列手段表征其形态结构发现NOR-MIPs具有较大的孔体积和比表面积。实验结果表明,当模板分子(NOR)、功能单体(MAA)、交联剂(EGDMA)的比例为1:8:40时,制备出的NOR-MIPs吸附性能为最佳,静态吸附下最高吸附容量为29.35 mg/g,且120 min快速达到吸附平衡。另外,NOR-MIPs对NOR拥有很好的特异性识别能力,并且具有良好的重复利用性。(2)以硅球为载体,引入温敏性单体NIPAM以及亲水性交联剂MBA,以NOR为模板,制备温敏性分子印迹聚合物(TMIPs),实现通过控制外界温度来控制吸附量的大小,利用多种手段对形貌结构,吸附性能,选择再生性能进行研究。吸附实验结果表明,TMIPs对NOR的吸附过程与准二级动力学模型更相符,且在35℃下吸附容量最高,为46.8mg/g。另外在温敏性能的评估中,发现实验制备的TMIPs温度敏感性能良好且具有高效选择性以及再生性。(3)以四氧化三铁为磁性载体,制备出磁性温敏分子印迹聚合物(T-MMIPs)。通过透射电子显微镜(TEM)、红外光谱(FTIR)、振动样品磁强计(VSM)、热重分析(TGA)等方法对T-MMIPs的形态和成分进行表征。结果表明T-MMIPs在具有温度敏感性的同时还具有超顺磁性,能够在应用过程中通过外接磁场快速分离,方便高效。在35℃下T-MMIPs对NOR的吸附动力学数据与准二级动力学模型更相符。吸附等温线数据更符合Lamgmuir线性模型,平衡吸附量达到52.85 mg/g。通过选择性实验表明T-MMIPs具有高效识别能力和特异性选择性。
【关键词】：诺氟沙星 分子印迹聚合物 分子动力学 吸附 温敏性 选择性
【学位授予单位】：江苏大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X505;O647.3
【目录】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-12
• 第1章 绪论12-27
• 1.1 氟喹诺酮类药物的污染现状及处理手段12-14
• 1.1.1 氟喹诺酮类药物12-13
• 1.1.2 氟喹诺酮类抗菌药的残留及危害13
• 1.1.3 氟喹诺酮类药物的处理技术13-14
• 1.2 分子印迹技术研究进展14-22
• 1.2.1 分子印迹技术简介14-15
• 1.2.2 分子印迹的基本原理及分类15-17
• 1.2.3 分子印迹聚合物的制备17-19
• 1.2.4 分子印迹技术的应用19-21
• 1.2.5 刺激响应性分子印迹材料21-22
• 1.3 分子模拟技术在分子印迹研究中的应用22-25
• 1.3.1 分子模拟的方法22-24
• 1.3.2 分子模拟在分子印迹技术中研究进展24-25
• 1.4 论文研究目的及内容25-27
• 1.4.1 论文研究目的25
• 1.4.2 论文的研究内容25-27
• 第2章 诺氟沙星分子印迹聚合物的预组装体系模拟及其性能研究27-46
• 2.1 引言27-28
• 2.2 实验28-33
• 2.2.1 实验试剂28
• 2.2.2 实验仪器28-29
• 2.2.3 分子动力学模拟29-30
• 2.2.4 NOR-MIPs（NOR-NIPs）的制备30-31
• 2.2.5 吸附试验31-33
• 2.3 结果与讨论33-44
• 2.3.1 分子动力学模拟分析33-36
• 2.3.2 NOR-MIPs与NIPs的结构表征36-38
• 2.3.3 吸附性能分析38-43
• 2.3.4 吸附再生性43-44
• 2.4 本章小结44-46
• 第3章 基于硅球表面的温敏分子印迹聚合物的制备及其选择吸附诺氟沙星的研究46-59
• 3.1 引言46
• 3.2 实验46-49
• 3.2.1 实验试剂46-47
• 3.2.2 实验仪器47
• 3.2.3 基于硅球表面的NOR-TMIPs的制备47-48
• 3.2.4 NOR-TMIPs及TNIPs吸附实验48-49
• 3.3 结果与讨论49-57
• 3.3.1 NOR-TMIPs（TNIPs）的制备49-50
• 3.3.2 NOR-TMIPs（TNIPs）的结构表征50-53
• 3.3.3 吸附性能分析53-57
• 3.3.4 再生性57
• 3.4 本章小结57-59
• 第4章 磁性温敏分子印迹聚合物的制备及其对诺氟沙星的吸附性能研究59-74
• 4.1 引言59
• 4.2 实验59-63
• 4.2.1 实验试剂59-60
• 4.2.2 实验仪器60
• 4.2.3 磁性温敏分子印迹聚合物（T-MMIPs）的制备60-61
• 4.2.4 溶胀实验61
• 4.2.5 吸附试验61-62
• 4.2.6 NOR的释放实验62
• 4.2.7 选择吸附实验62-63
• 4.3 结果与讨论63-73
• 4.3.1 T-MMIPs的制备原理63
• 4.3.2 T-MMIP的结构表征63-68
• 4.3.3 温度对溶胀比和印迹识别能力的影响68
• 4.3.4 吸附性能分析68-72
• 4.3.5 再生性72-73
• 4.4 本章小结73-74
• 第5章 结论与展望74-76
• 5.1 结论74-75
• 5.2 展望75-76
• 参考文献76-87
• 致谢87-88
• 攻读硕士学位期间发表的学术论文88

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