CVD法制备TiMgAl-LDH催化剂及其光催化性能

发布时间：2017-10-19 08:03

  本文关键词：CVD法制备TiMgAl-LDH催化剂及其光催化性能

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【摘要】：半导体多相光催化能有效降解多种对环境有害的污染物,使有害物质矿化为CO2、H2O及其它无机小分子物质。以水滑石为载体负载Ti物种制成半导体复合物,可叠加主客体的光响应范围,从而提高光催化效率。本文以碳酸根MgAl水滑石为载体,通过CVD法将Ti物种负载于水滑石层板表面,制得TiMgAl-LDH催化剂,再经煅烧得其金属氧化物(TiMgAlO)催化剂。通过XRD、SEM和低温氮气吸附-脱附等手段对TiMgAl-LDH和TiMgAlO进行结构表征,以亚甲基蓝(MB)为降解底物,对TiMgAl-LDH和TiMgAlO的光催化性能进行评价。首先,本文采用尿素法制备了MgAl-LDH前驱体,在特定的CVD装置中以气态TiCl4为钛源,通过气相沉积法(CVD法)将Ti负载接枝于水滑石前体层板上,制得选择性高分散的TiMgAl-LDH复合催化剂。以TiMgAl-LDH对亚甲基蓝60分钟的光催化降解残留率为评价指标,通过响应面分析方法对CVD制备过程中氮气流速、负载温度和负载时间进行了优化,考察了CVD制备条件对催化剂性能的影响,并结合XRD、UV-vis、SEM等表征测试推测了CVD载钛的机理。结果表明,CVD负载温度为210°C,负载时间6.5 h,氮气流速为85 mL?min-1,是TiMgAl-LDH复合催化剂的最优CVD制备条件。负载过程中Ti以配位的形式和水滑石表面羟基结合形成高分散的活性位点且负载效果对温度敏感。其次,结合紫外吸收光谱和Tauc模型对最优CVD条件下制得的TiMgAl-LDH复合催化剂的光学带隙进行计算。通过与MgAl-LDH的对比,考察了其对亚甲基蓝的光催化降解性能,进一步通过其降解过程动力学数据揭示其光催化机制。结果表明,TiMgAl-LDH复合催化剂的带隙(3.342ev)在紫外区,且具有较大的亚甲基蓝光催化降解速率常数k(-0.0395),在紫外光下能表现出较MgAl-LDH优异的催化性能。由于形成了复合相间的异质结构,导致其电子空穴寿命较单一半导体材料延长,光催化效率明显提高。最后,为了进一步拓展TiMgAl-LDH复合催化剂的应用,基于水滑石载体的结构特点,研究不同温度煅烧后处理对TiMgAl-LDH复合催化剂催化性能的影响,以求进一步改善其催化性能。通过多次重复降解试验,对催化剂的稳定性和使用寿命进行了研究。
【关键词】：气相沉积(CVD) 光催化 水滑石 异质结构 降解
【学位授予单位】：湘潭大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;O644.1
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-8
• 第1章 绪论8-16
• 1.1 研究背景和意义8
• 1.2 水滑石概述8-10
• 1.2.1 水滑石的制备9
• 1.2.2 水滑石的性质9-10
• 1.3 水滑石光催化应用10-11
• 1.3.1 水滑石光催化剂10-11
• 1.3.2 煅烧水滑石光催化剂11
• 1.3.3 水滑石作光催化剂载体11
• 1.4 钛基光催化11-13
• 1.4.1 二氧化钛光催化机理12
• 1.4.2 提高光催化效率的方法12-13
• 1.5 CVD法负载Ti机理13-14
• 1.6 论文核心研究内容14-16
• 第2章 CVD法制备TiMgAl-LDH16-35
• 2.1 引言16
• 2.2 实验材料与方法16-19
• 2.2.1 试剂、药品和仪器16-17
• 2.2.2 MgAl-LDH前体的制备17
• 2.2.3 CVD法制备TiMgAl-LDH17-18
• 2.2.4 光催化反应18-19
• 2.2.5 表征方法19
• 2.3 结果与讨论19-33
• 2.3.1 CVD法制备TiMgAl-LDH19-22
• 2.3.2 CVD法制备TiMgAl-LDH工艺响应面优化22-27
• 2.3.3 TiMgAl-LDH的表征及其结构与负载温度关系27-33
• 2.4 本章小结33-35
• 第3章 TiMgAl-LDH的光催化性能35-42
• 3.1 引言35
• 3.2 实验材料与方法35-37
• 3.2.1 试剂、药品和仪器35-36
• 3.2.2 样品制备36
• 3.2.3 光催化反应36
• 3.2.4 表征方法36-37
• 3.3 结果与讨论37-41
• 3.3.1 TiMgAl-LDH光学性质研究37-39
• 3.3.2 光催化性能39-41
• 3.4 本章小结41-42
• 第4章 煅烧温度对TiMgAlO光催化性能的影响42-52
• 4.1 引言42
• 4.2 实验材料与方法42-43
• 4.2.1 试剂、药品和仪器42-43
• 4.2.2 TiMgAl-LDH催化剂制备43
• 4.2.3 TiMgAl-LDH煅烧43
• 4.2.4 亚甲基蓝降解反应43
• 4.2.5 表征方法43
• 4.3 结果与讨论43-50
• 4.3.1 表征分析43-48
• 4.3.2 光催化降解48-49
• 4.3.3 催化剂稳定性49-50
• 4.4 本章小结50-52
• 第5章 结论和展望52-54
• 5.1 结论52
• 5.2 创新点52-53
• 5.3 展望53-54
• 参考文献54-58
• 致谢58-59
• 攻读硕士期间取得的主要成果59

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1 刘小军;CVD法制备TiMgAl-LDH催化剂及其光催化性能[D];湘潭大学;2016年

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本文编号：1059950